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ACS Nano展望 | AI赋能化学：金属团簇碰撞智能合成的无限可能！

英文原题：When Metal Nanoclusters Meet Smart Synthesis通讯作者：陈添锴，香港中文大学（深圳）；王笑楠，清华大学；尤峰崎，康奈尔大学；谢建平，新加坡国立大学作者：Zhucheng Yang（杨翥成，共同第一作者）、Anye Shi（史安也，共同第一作者）、Ruixuan Zhang（张瑞轩）、Zuowei Ji（季作玮）、Jiali Li（李佳礼）、Jingkuan Lyu（吕静宽）、Jing Qian（钱靖）、Tiankai Chen（陈添锴）、Xiaonan Wang（王笑楠）、Fengqi You（尤峰崎）、Jianping Xie（谢建平）背景介绍图1. 面向金属纳米团簇的智能合成示意图。金属纳米团簇（Metal Nanoclusters, MNCs）作为一类原子精确的超小纳米颗粒，因其具备独特的类分子结构和性质，正在纳米材料科学中掀起一股研究热潮。金属纳米团簇不仅拥有如荧光发射和催化活性等独特性质，在能源转换、催化、生物医学等多个领域展现出广泛的应用前景，更提供了精准理解构效关系的材料平台。然而，由于其精确的原子级结构，合成具备定制性质的纳米团簇的过程极为复杂，传统的试错法在应对这些合成挑战时效率低下。智能合成（Smart Synthesis）作为一种新兴的系统性的技术平台，通过结合AI算法、自动化实验平台和高效的数据处理，药物逆向合成、性质驱动合成（如量子点）中展现出惊人的合成效率和加速材料发现的巨大潜力。因此，用智能合成的研究范式赋能团簇化学和精准合成有助于突破传统合成方法的局限，推动材料科学的前沿发展，具有极大的科学意义和应用价值。文章亮点图2. 金属纳米团簇的数据库来源示意图，包括原子精确级的结构数据和定制的实验数据库。1. 金属纳米团簇独特的合成与应用挑战金属纳米团簇的尺寸极小（通常小于3纳米），使其展现出与传统纳米晶体截然不同的性质且具有很强的组分依赖性。微小的结构变化可能导致千差万别，因此，合成过程中的每个参数（如前驱体选择、还原剂种类、pH值和温度等）都需精确控制，这对性质驱动合成提出了严峻挑战。2. 面向纳米材料的智能合成的闭环框架智能合成的核心在于自动化平台、数据分析和AI算法构成的闭环优化流程。通过自动化实验，可以高效重复地进行大量实验，数据采集和分析则为AI提供丰富的训练数据，AI通过学习这些数据提出优化建议，助力实现特定目标性能的材料合成。3. 智能合成在金属纳米团簇中的前沿进展从成熟的纳米晶体合成到新兴的原子精确纳米团簇，智能合成展现出其广泛的应用潜力。按照闭环的设计，文章全面总结了现阶段智能合成手段在在金属纳米团簇的合成和性质预测中的应用，主要包括基于结构数据库和定制实验数据的性质预测（图2）。总结/展望图3. 面向金属纳米团簇的智能合成的方向展望，包括设备系统整合、丰富数据库和创新算法。作者首先回顾了智能合成在纳米晶、量子点等纳米材料发展中的巨大作用；分别从计算和实验的角度出发，重点介绍了目前智能合成在原子精确的纳米团簇合成和性质预测的前沿进展；作者进一步展望了智能合成技术深入赋能团簇合成化学进一步发展的三大方向（图3）：1.  构建原子精确级自动化合成平台：目前，自动化合成平台的缺乏仍然是智能合成推广的一大障碍。通过借鉴纳米晶体和量子点合成中的成功经验，建立适用于各类金属纳米团簇合成的自动化平台，将极大提高实验的可重复性并加快数据的收集。2.  丰富实验数据集：多样化和扩充实验数据集是实现闭环智能合成的基础。除了已有的结构数据，未来的研究将需要更多元化的数据集，包括相图预测、时间分辨的表征数据和来自先进技术（如同步辐射、小角散射、中子散射等手段）的多维数据集。这些丰富的数据集将为AI模型提供更为全面的训练基础，使其能够更准确地优化合成。3.  开发定制化AI算法：针对金属纳米团簇的特性进行定制化AI算法开发将是未来智能合成的一个重要方向。文章强调，AI算法需要具备分析时空数据的能力，并能够提供高准确性和解释性，以帮助研究人员更好地理解合成过程并实时优化反应条件。期待通过智能合成和团簇化学的深入整合，研究人员能够实现更高效、更精确的团簇合成，突破传统合成方法的局限，推动材料科学的前沿发展。相关论文作为展望文章发表在ACS Nano，新加坡国立大学博士研究生杨翥成和康奈尔大学博士研究生史安也为文章的共同第一作者，陈添锴教授、王笑楠教授、尤峰崎教授和谢建平教授为通讯作者。通讯作者信息：陈添锴 香港中文大学陈添锴，香港中文大学（深圳）理工学院助理教授，博士生导师，校长青年学者，深圳市鹏城孔雀计划特聘岗C类人才。在金属纳米团簇的合成、质谱分析、光学性质领域从事多年研究，研究成果发表于J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊。文章被引用3000+次，h-index 26。王笑楠 清华大学王笑楠，清华大学化工系长聘副教授、研究员、博导，新加坡国立大学名誉副教授，新一代人工智能国家科技重大专项首席科学家、项目负责人，美国化学工程师学会 (AIChE) 可持续发展领域主席。国家高层次青年人才计划入选者。带领团队从事AI+能源化工材料的研究。在Nature Machine Intelligence、Nature Synthesis、Nature Reviews系列期刊发表学术论文170余篇，包括14篇ESI高被引论文，被引9200余次，H-index 57。2011年本科毕业于清华大学化学工程系，2015年获加州大学戴维斯分校化学工程和控制科学博士，赴英国伦敦帝国理工学院任博士后研究员和硕士生导师。2017年起担任新加坡国立大学化工与生物分子工程助理教授、博导，2021年人才引进回清华化工系担任课题组负责人。担任Applied Energy等十本国际期刊副主编和编委，获美国化学会可持续化学与工程讲席奖、Cell Press中国女科学家奖、青年北京学者、侯德榜化工科学技术奖“青年奖”，福布斯中国科技女性50，新加坡杰出青年首席研究员奖、英国皇家学会国际交流奖等奖项。入选全球学者终身学术影响力榜，连续三年被Elsevier评为全球前2% 顶尖科学家。尤峰崎 美国康奈尔大学尤峰崎，美国康奈尔大学能源系统工程终身讲席教授，担任化工、计算机科学、应用数学、电子计算机工程、信息工程等八个专业的博士生导师。现任康奈尔系统工程博士项目主席、康奈尔大学人工智能科学研究院联合主任、康奈尔数字农业研究院联合主任，以及康奈尔人工智能可持续发展学院主任。他获得了包括美国化学工程师学会、美国化学学会、美国工程教育协会和美国自动化控制学会等数十个重要奖项，并当选为美国化学工程师学会、英国皇家化学学会和美国科学促进会的会士。谢建平 新加坡国立大学谢建平，新加坡国立大学化学与生物分子工程系教授，全球高被引科学家（Clarivate，2018-2023年），《Aggregate》副主编。先后在清华大学获得本科和硕士学位，在NUS获新加坡国立大学与美国麻省理工学院（MIT）联合培养博士学位。2010年加入新加坡国立大学建立研究团队，科学研究聚焦在金属纳米团簇领域。研究内容围绕金属纳米团簇的（1）精准合成、（2）可控自组装、（3）荧光性能优化与机理研究，及其在（4）生物诊断与治疗领域的基础与应用研究。近十年来，谢建平教授团队在Nat. Chem.、Chem、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等国际期刊上发表论文230余篇，被引用34000余次，谷歌学术H-index 99。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Nano 2024, 18, 40, 27138–27166Publication Date: September 24, 2024https://doi.org/10.1021/acsnano.4c09597 © 2024 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefXiaodong ChenNanyang Technological UniversityACS Nano 是一个用于交流化学、生物学、材料科学、物理学和工程学领域有关纳米科学和纳米技术研究综合类文章的国际平台。此外，该期刊致力于促进科学家之间的交流，开发新的研究机会，通过新发现来推动领域的发展。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision15.82631
来源： ACS Nano 2024-11-21

ACS Nano | 通过细胞动态的时空模拟加速药物研发

英文标题：Applying Spatiotemporal Modeling of Cell Dynamics to Accelerate Drug Development通讯作者：冯西桥（清华大学，力学系，生物力学与医学工程研究所）作者：Xindong Chen (陈新栋), Shihao Xu (徐世浩), Bizhu Chu (初碧珠), Jing Guo (郭敬), Huikai Zhang (张会凯), Shuyi Sun (孙书逸), Le Song (宋乐), Xi-Qiao Feng (冯西桥)细胞动态行为对于理解人体的生理学和病理学机制至关重要，虚拟细胞能够在计算机中模拟出细胞的复杂动态行为，并测试药物分子对目标细胞行为的作用。通过虚拟模拟，科学家可以在早期阶段筛选出更具潜力的候选药物，减少不必要的实验筛选工作。这种方式不仅能够显著缩短药物开发的周期、节省资源，并能大大提高药物筛选的效率。然而，虚拟细胞的构建是一个极具挑战性的难题。细胞骨架蛋白是调控细胞动态行为的直接因素，与许多疾病息息相关，如癌细胞转移、神经性退化、免疫系统疾病等，因此，骨架蛋白也是药物研发的重要靶点，作者首先综述了直接或通过上游信号通路间接作用于骨架蛋白的药物（表1），然后，深入探讨了多种细胞骨架蛋白及其交联蛋白在细胞内的功能和分子作用机制（图1），详细展示了这些分子如何在不同生理过程中通过协同作用来执行细胞迁移、分裂、免疫反应、药物摄取等多种生物学功能（图2），并进一步深入讨论了基于蛋白质驱动的细胞动力学时空建模方法，通过计算机模拟帮助科学家在不同层次上分析细胞的动态行为的机制，这种模型不仅在分子水平上描绘蛋白质之间的相互作用，还能捕捉细胞在不同环境下的动态行为。图1. 多种细胞骨架蛋白及其在细胞中的分布和功能。(a) 细胞皮层交联肌动蛋白网络。肌球蛋白马达的收缩调节皮层张力，从而调控细胞和细胞核的形变与运动。(b) 应力纤维。应力纤维中肌球蛋白马达的收缩产生牵引力。在细胞迁移过程中，细胞前端的收缩拉动细胞核向前移动，而在后端的收缩则牵引整合素基底粘附点的脱离。(c) 丝状伪足的肌动蛋白束网络，通过在前导缘的肌动蛋白丝聚合作用推动细胞迁移。(d) 片状伪足分支肌动蛋白网络。不仅在驱动细胞迁移中发挥关键作用，还作为细胞的机械感受器来感知复杂的细胞外环境。(e) 核纤层中间丝网络。为细胞核提供机械稳定性，并锚定核孔复合体蛋白，实现细胞核与细胞质之间的分子运输（包括mRNA和营养物），此外，它还与染色质紧密相互作用，机械特性的变化会调控基因的表达。(f) 微管网络。是维持细胞体稳定性和细胞质中分子运输的关键结构。在有丝分裂期间，它形成纺锤体，通过微管的解聚作用对染色体施加牵引力使其分离。在神经元中，它提供轴突的主要结构支撑。图2. 细胞骨架执行多种细胞功能。(a) 伪足分支肌动蛋白网络的聚合带领细胞转移。(b) 肌动蛋白执行内吞作用，摄取脂质纳米颗粒-mRNA疫苗。(c) 肌动蛋白执行大胞饮作用以摄取细胞外细菌、营养物和抗原。(d) T细胞使用聚合的分支肌动蛋白网络形成免疫突触并对目标癌细胞实施杀伤作用。 (e) 微管、Tau蛋白和皮层肌动蛋白环共同构成了神经细胞长轴突细胞骨架网络，其稳定性和神经性退化疾病密切相关。最后，作者创新性地提出了一种结合生成式人工智能（AI）和多尺度生物物理建模的计算框架（图3），旨在创建应用于药物研发的虚拟细胞模型，这一框架分为三个主要模块，即生物信息驱动的生成式AI引擎、分子动力学引擎和连续力学引擎，集成了分子、亚细胞、单细胞到多细胞的跨尺度信息，从而实现对复杂生物过程的全面分析。这种时空多尺度虚拟细胞不仅可以用于模拟和评估药物分子和生物技术扰动对细胞动态行为的影响，还可以帮助科学家深入理解药物在细胞和分子层面的作用机制，为进一步开发创新药物奠定科学基础。随着计算资源的增加，虚拟细胞技术将突破性地为未来药物研发和生物技术的迭代打开新的大门，有望在从基础研究到临床应用的各个阶段发挥关键作用。这种创新技术不仅能提高药物的研发效率，还能改善药物的临床成功率，为患者带来更快更有效的治疗手段。图3. 融合生成式AI和物理时空跨尺度模拟的虚拟细胞计算框架，能够虚拟测试药物和实验技术扰动对细胞病理或生理动态行为的治疗效果，同时生成量化反馈以优化其设计。该计算框架克服了分子与细胞之间的时空跨尺度挑战。通过将大部分繁重的湿实验室工作转移到计算机模拟中，该方法将显著节省时间，减轻制药行业的资金负担，并大幅加速生物医学工程的进展。总结/展望这项研究展示了人工智能与计算生物学在未来生物医学领域的巨大潜力。虚拟细胞不仅标志着计算技术在药物研发领域的新突破，也将引领未来医药研发、生物技术发展进入智能化和高效化的新时代。相关论文发表在ACS Nano 上，论文通讯作者为清华大学冯西桥教授，论文第一作者为清华大学博士后、百图生科高级算法研究员陈新栋博士。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Applying Spatiotemporal Modeling of Cell Dynamics to Accelerate Drug DevelopmentXindong Chen, Shihao Xu, Bizhu Chu, Jing Guo, Huikai Zhang, Shuyi Sun, Le Song, Xi-Qiao Feng*ACS Nano 2024, 18, 43, 29311–29336https://doi.org/10.1021/acsnano.4c12599 Published October 18, 2024Copyright © 2024 American Chemical Society通讯作者信息冯西桥，在清华大学任教育部长江学者特聘教授，兼任中国力学学会副理事长，长期致力于力学与生命科学、医学、软物质科学等的多学科交叉与融合方面的研究，在生物力学、固体力学等领域取得了多项创新成果。已发表SCI论文400余篇，被引约2.7万次。曾获国家自然科学二等奖（2019，排名第一）、中国高校自然科学一等奖3项（2007, 2015, 2017）、国家自然科学基金创新研究群体项目（2020）等。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2024-11-20

ACS Catalysis | 光电催化二氧化碳还原的反应路径机理综述

英文原题：Fundamental Insights into Photoelectrochemical Carbon Dioxide Reduction: Elucidating the Reaction Pathways通讯作者：Ting He(贺婷), Jinhu Yang(杨金虎), 同济大学化学科学与工程学院Jiansheng Zhang(张建胜), 清华大学能源与动力工程系作者：Lujie Zuo (左露洁), Yuchao Deng (邓宇超), Lu Chen(陈卢), Ting He (贺婷), Jinhu Yang (杨金虎), Jiansheng Zhang (张建胜)背景介绍通过光电催化（PEC）还原二氧化碳（CO2）产生太阳燃料是一种减少二氧化碳排放和缓解全球能源危机的可持续发展途径。尽管目前已有大量的研究设计高效的光电催化剂和优化光电电解池的系统配置，但对于光电催化二氧化碳还原的机理研究仍然不够深入，尤其是复杂的CO2还原反应途径，阻碍了其实际推广和应用。在PEC CO2还原领域中，仍缺乏对这些反应路径的全面总结与深入思考。同时，在以往研究中，存在将电催化CO2还原反应途径直接应用于PEC CO2还原的现象。因此，清华大学张建胜教授和同济大学贺婷、杨金虎团队围绕PEC CO2还原过程的基本原理，分析了光电催化与电催化、光催化和光伏-电催化等其他催化过程的核心差异，讨论了阳离子效应、溶剂效应对光阴极半导体能带和性能的影响。本文第一作者是清华大学能源与动力工程系博士研究生左露洁和四川大学新能源与低碳技术研究院特聘副研究员邓宇超。文章亮点1. 重点从最终产物和吸附模式的角度总结分析了已报道的PEC CO2还原反应途径；2. 阐明了C1、C2和C3化合物生成的详细途径，总结提高C1和C2+产物选择性的关键策略；3. 针对吸附模式，主要从CO2嵌入、碳配位和氧配位单齿吸附、氧配位双齿吸附和氧空位吸附展开讨论。图文解读图1. PEC CO2还原中的主要挑战、吸附模式和最终产物PEC CO2还原中面临的主要挑战为CO2的初始活化、竞争性析氢反应（HER）和复杂的碳–碳（C–C）耦合过程。CO2的动力学和热力学稳定性高，C原子和O原子的3个p轨道互相重叠形成了两个离域的Π34键，平均键能（799 kJ·mol-1）高，标准摩尔生成吉布斯自由能为−394.4 kJ·mol−1，所需初始活化能高。CO2在水中的溶解度低（25℃、1atm下为0.033mol·L-1），在水系电解液中，水分子比CO2更容易接受电子发生HER。多碳产物的生成需要经过C–C耦合，要求中间产物的浓度足够高且存在侧向相互作用。目前已报道的PEC CO2还原吸附模式包括CO2嵌入、碳配位和氧配位单齿吸附、氧配位双齿吸附和氧空位吸附。而目前已知反应路径的最终产物包括C1（CO、甲酸盐或甲酸、甲醛、甲醇和甲烷）、C2（乙酸、羟乙醛、乙二醇、乙醛、乙烯和乙醇）、C3（正丙醇和丙酮）。图2. PEC CO2 还原中甲酸盐或甲酸生成的反应路径甲酸的经济价值高，市场需求持续增长。*COOH是PEC CO2还原为甲酸的重要中间体，图2总结了PEC CO2还原为甲酸的各种路径，包含吸附、有机化合物辅助和自由基路径。（a）为C单齿配位吸附路径：CO2→*CO2•−→*COOH→HCOOH。（b）为活性H原子辅助的CO2嵌入路径：*H→*OCHO→*OCHOH→HCOOH。（c）为O单齿配位吸附路径，*OHCO中间体可结合质子-电子对生成*OHCHO或释放一分子H2O形成*OCH。（d）为MOF中苯二甲酸NH2基团的N位点作为PEC CO2还原活性位点的反应路径。（e）中沉积在Ti/TiO2上的沸石咪唑骨架-8(ZIF-8)纳米管中的2-甲基咪唑呈现类似的活化机理。咪唑阳离子N上的孤对电子首先攻击H3O+完成质子化，后与CO2结合生成氨基甲酸酯中间体。（f）为吡啶基共价键合的钌(II)(Ru(II))光电催化反应路径，活性位点为Ru金属位点。图（g）中，氨基聚硅氧烷作为Cu2O光电阴极的覆盖层辅助还原CO2。含氮聚硅氧烷通过形成C–N键有效捕获CO2，防止Cu2O发生光腐蚀。(h)为自由基路径。图3. PEC CO2 还原中氧配位单齿吸附的反应路径O单齿配位是发生概率较大的一种吸附模式。CO2通过O单齿配位模式吸附在催化剂上的反应路径如图3所示。若质子进攻中*CO2的C原子，生成*OCHO中间体后被还原为MeOH。若质子进攻O原子则形成*OHCO。随后，质子进攻*OHCO 中的C原子，电子进攻M–O键，脱附则生成产物HCOOH，如果中间体与催化剂之间的吸附能较强，则继续接受质子电子对同时释放出一个H2O分子，形成*OCH中间体。*OCH可被还原为MeOH或发生二聚生成EtOH。但如果*OCH被电解质中的OH−攻击，最终产物是羟乙醛或HOCH2CH(OH)2。若*OCH与*CO2−发生C–C耦合，最终产物将生成CH3COOH。总结与展望针对PEC还原系统，作者认为可通过延长反应路径或时间提高对长碳链产物的选择性，产物选择性需要考虑电解质、催化剂活性组分和偏置电位的综合影响。使用非质子溶剂可以提高CO2溶解度，使用原子半径更大的阳离子可增加CO2还原的电流密度，提高CO2活化率。同时，将PEC CO2还原反应与其他氧化反应结合可以产生高附加值产物，采用机器学习等人工智能方法可以加速材料筛选。在机理研究方面，对于界面反应、电子和离子转移路径仍需进一步探索。通讯作者介绍：张建胜 教授张建胜，俄罗斯自然科学院外籍院士，俄罗斯工程院外籍院士，怀柔实验室山西研究院副院长，清华大学能源与动力工程系教授、博士生导师，教育部新世纪优秀人才。主持国家863、973、自然科学基金课题和国家重点研发计划等科研项目。先后开发了三代具有自主知识产权的气化炉工艺技术并成功进行了商业应用。在国内外发表论文180余篇，出版专著4本，申请并授权专利80余项，通过PCT获得美国等13个国家和地区的发明授权专利1项。https://www.te.tsinghua.edu.cn/info/1101/1702.htm 杨金虎 教授杨金虎，国家万人领军人才，同济大学长聘特聘教授，中国-澳大利亚功能分子材料国际联合研究中心副主任。主要从事微/纳材料结构设计及能源、催化、传感等领域应用研究，相关研究工作以通讯作者在Nat. Commun.、 J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.、 Adv. Mater.等国际学术期刊上发表近100篇。担任科技部重点研发计划项目顾问专家、中国储能与动力电池及其材料专业委员会委员、中国化工学会化工新材料委员会委员、上海稀土学会理事、上海市颗粒学会会员等。贺婷 助理教授贺婷，同济大学助理教授，主要研究方向为新能源电极材料的结构设计及储能机理研究，相关工作以（共同）第一/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed.，Energy Environ. Sci.，Adv. Energy Mater.，Adv. Func. Mater.，ACS Nano，Coordin. Chem. Rev.等国际材料、化学顶级期刊上发表SCI论文16篇，其中13篇影响因子大于10.0，多篇以研究亮点被MaterialsViews China、加拿大Advances in Engineering等多家著名科学网站报道。主持国家自然科学基金青年基金、博士后面上基金、上海市扬帆计划。曾获得上海市优秀毕业生，清华大学“水木学者”等荣誉称号。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Catal. 2024, 14, XXX, 16795–16833Publication Date: October 31, 2024https://doi.org/10.1021/acscatal.4c04795 © 2024 American Chemical SocietyEditor-in-ChiefCathleen CruddenQueen's University Department of ChemistryACS Catalysis 致力于发表有关多相催化、分子催化和生物催化等具有原创性的研究结果，领域包括生命科学、金属有机与合成、光化学与电化学、药物发现与合成、材料科学、环境保护、聚合物发现与合成以及能源和燃料。2-Year Impact FactorCiteScoreTime to First Peer Review Decision11.720.828.4
来源： ACS Catalysis 2024-11-14

中南大学熊炜/蒋卫红与南达科他大学伍旭ACS Nano | 鼻咽癌放疗抵抗新机制及放疗增敏纳米载体研究

英文原题：Nanocarriers targeting circular RNA ADARB1 boost radiosensitivity of nasopharyngeal carcinoma through synergically promoting ferroptosis通讯作者：熊炜、蒋卫红（中南大学）；伍旭（南达科他大学）作者：Dan Wang, Le Tang, Mingjian Chen, Zhaojian Gong, Chunmei Fan, Hongke Qu, Yixuan Liu, Lei Shi, Yongzhen Mo, Yumin Wang, Qijia Yan, Pan Chen, Bo Xiang, Qianjin Liao, Zhaoyang Zeng, Guiyuan Li, Weihong Jiang*, Steven X. Wu*, Wei Xiong*鼻咽癌（nasopharyngeal carcinoma，NPC）是华南及东南亚地区常见头颈部恶性肿瘤。放疗（radiotherapy）是鼻咽癌的主要临床治疗方法。然而，肿瘤细胞对放疗的耐受是导致治疗失败和患者死亡的主要原因，其潜在机制尚未完全阐明。环状RNA (circular RNA, circRNA)是前体RNA (pre-RNA) 剪接加工过程中部分序列3'和5'末端反向拼接形成的一类共价闭环结构的RNA分子，近年来发现circRNA可以在转录前、转录后等多个层面广泛调控细胞内基因表达，从而在恶性肿瘤等多种人类疾病发生发展过程中发挥重要作用。中南大学肿瘤研究所熊炜教授、湘雅医院蒋卫红教授及美国南达科他大学伍旭教授团队合作在国际知名学术期刊ACS Nano 发表了原创性研究论文，在该研究中，他们首次发现一个环状RNA分子circADARB1在鼻咽癌组织中表达显著上调，并与患者不良预后密切相关；体内外实验证实circADARB1通过抑制铁死亡从而诱导鼻咽癌细胞对放疗的耐受。其具体机制是：circADARB1上调了热休克蛋白HSP90B1的表达，HSP90B1作为分子伴侣可修复由放疗导致的SLC7A11和GPX4等铁死亡关键蛋白的错误折叠，保持了它们的稳定性和生物功能；SLC7A11促进了半胱氨酸进入细胞和谷胱甘肽的合成，而GPX4利用谷胱甘肽减轻放疗诱导的细胞内脂质过氧化，保护细胞免受氧化损伤，抑制细胞铁死亡，最终导致鼻咽癌细胞对放疗的不敏感。图1. circADARB1抑制细胞铁死亡导致鼻咽癌放疗抵抗的机制基于这些发现，该团队合成了一种由细胞膜包裹的半导体聚合物纳米材料，能同时递送铁离子和靶向circADARB1的siRNAs序列，不仅有效抑制circADARB1的表达同时增加了细胞内铁浓度，从而协同促进放疗诱导的细胞铁死亡，提高鼻咽癌细胞的放射敏感性。该纳米转运体实现了对肿瘤细胞的高效靶向和药物释放，不仅提供了一个有效的放疗增敏方案，还展示了纳米技术在肿瘤综合治疗中的广泛应用前景，为肿瘤患者的个性化精准治疗提供了新的思路和方法。图2. 纳米转运体的工作示意图熊炜教授、蒋卫红教授和伍旭教授为本文的共同通讯作者，中南大学肿瘤研究所博士后王丹为第一作者。本研究得到了中南大学肿瘤研究所李桂源教授、曾朝阳教授等的支持。（本稿件作者：王丹）原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Nanocarriers Targeting Circular RNA ADARB1 Boost Radiosensitivity of Nasopharyngeal Carcinoma through Synergically Promoting FerroptosisDan Wang, Le Tang, Mingjian Chen, Zhaojian Gong, Chunmei Fan, Hongke Qu, Yixuan Liu, Lei Shi, Yongzhen Mo, Yumin Wang, Qijia Yan, Pan Chen, Bo Xiang, Qianjin Liao, Zhaoyang Zeng, Guiyuan Li, Weihong Jiang*, Steven X. Wu*, Wei Xiong*ACS Nano 2024, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acsnano.4c07676 Published October 28, 2024© 2024 American Chemical Society导师介绍熊炜：https://faculty.csu.edu.cn/xiongwei/zh_CN/index.htm https://www.x-mol.com/university/faculty/294660 本团队常年招聘生物医学相关领域副研究员、助理研究员及博士后。简历投递邮箱：xiongwei@csu.edu.cn（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2024-11-13

ACS Mater. Lett. | 亚稳相Ni₃Fe上外延生长Ru纳米簇：促进HER的解离-扩散-解吸过程

英文原题：Facilitating Dissociation−Diffusion−Desorption Process over Ru Nanoclusters Engineering hcp-Ni3Fe for Hydrogen Evolution at High Current Densities作者：Ye Li, Yongli Shen, Linxiu Dai,* Wei Xi, Yong Zhai,* Mingyu Dou, Jianmin Dou, and Changhua An*在探索催化性能优化的道路上，除了传统的尺寸与形状调控策略外，设计亚稳相纳米合金已成为显著提升水分解效率的重要突破点。安长华教授所带领的研究团队，开发了一项简洁的CH4等离子体辅助技术，成功制备出密排六方相（hcp）Ni3Fe多孔纳米片。此独特的双功能催化剂，在HER（析氢反应）与OER（析氧反应）两大领域均展现出了令人瞩目的性能。然而，面对大电流密度（>500 mA cm⁻²）的严苛条件，其性能仍有进一步优化的空间。为了攻克这一难题，研究团队选取了晶格失配度低于5%的高活性金属进行外延生长。这一巧妙策略，既保留了亚稳相合金的固有优势，又通过构建紧密的界面促进了电荷的高效传输，进而促使合金的d带中心发生下移，有效提升了催化活性。尤为值得注意的是，Ru与hcp-Ni3Fe之间展现出了优异的晶格匹配性，这一发现得到了双方晶体结构数据（参考JCPDS卡片号：06-0663, 45-1027）的支持。基于此，研究团队构建了hcp-Ni3Fe与Ru之间的外延异质界面，并成功地将这一创新设计应用于自支撑镍泡沫基底上，旨在实现大电流密度下HER性能的飞跃。经过浸渍与CH4等离子体处理工艺，研究团队成功地将Ru纳米颗粒均匀地外延生长在hcp-Ni3Fe表面，形成了具有独特结构的hcp-Ru/Ni3Fe/NF复合材料。在碱性环境中，该复合材料展现出了优异的性能：仅需145 mV的过电位，即可驱动500 mA cm⁻²的电流密度，彰显了其在HER领域的卓越表现。进一步的理论模拟揭示了其背后的深层机制：Ru的引入为hcp-Ni3Fe表面带来了额外的电子，巧妙地调整了其电子结构，从而显著降低了H中间体在表面的吸附能。这一异质界面的构建，极大地降低了Volmer和Heyrovsky步骤的动力学障碍，为HER反应的加速提供了有力支持。图1. hcp-Ru/Ni3Fe/NF的制备示意图及形貌表征。图2. hcp-Ru/Ni3Fe/NF的电催化性能测试。为了深入探究卓越性能背后的机理，研究团队进一步对hcp-Ru/Ni3Fe/NF催化剂上的HER过程进行了详细的理论模拟与分析。在碱性环境中，水分子通过Volmer步骤（H2O + e- + * → H* + OH-）的解离，以及随后质子在催化剂表面的吸附，构成了氢气生成的关键步骤。鉴于hcp-Ni3Fe已被证实对水分子展现出优异的吸附与解离能力，推断出hcp-Ru/Ni3Fe/NF所展现出的卓越反应动力学，很可能得益于其促进的快速水解离过程。尤为值得一提的是，Ru纳米团簇的引入显著降低了H中间体在hcp-Ni3Fe表面上的吸附能垒，这一效应不仅加速了H的扩散速率，还促进了其后续的解吸过程。这一系列优化作用共同促成了hcp-Ru/Ni3Fe/NF上一种独特且高效的“解离-扩散-解吸”机制，为实现高效的HER性能奠定了坚实基础。图3. hcp-Ru/Ni3Fe/NF的催化活性机制原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Facilitating Dissociation−Diffusion−Desorption Process over Ru Nanoclusters Engineering hcp-Ni3Fe for Hydrogen Evolution at High Current DensitiesYe Li, Yongli Shen, Linxiu Dai,* Wei Xi, Yong Zhai,* Mingyu Dou, Jianmin Dou, and Changhua An*ACS Materials Lett. 2024, 6, XXX, 4865–4872https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.4c01327 Published September 27, 2024© 2024 American Chemical Society通讯作者简介天津市特聘教授、博士生导师。主要从事纳米能源材料的可控制备和性能研究。近5年主持国家自然科学基金面上项目2项，天津市自然科学基金重点项目2项，以第一作者/通讯作者身份在Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.、Nano Lett.、ACS Catal.等著名期刊发表论文30余篇，获授权发明专利8件。应邀担任美国化学会、英国皇家化学会、欧洲化学会等国际学术组织的多个著名期刊审稿人；担任智利国家自然科学基金国际同行评议专家，并获得美国化学会和智利国家科技部门颁发的贡献证书，获得Materials Science and Engineering B期刊的杰出贡献审稿人称号。目前担任《Chin. Chem. Lett.》青年编委《当代化工研究》编委。2015年入选山东省优秀研究生指导教师、2017年入选天津市特聘教授、2023年获天津市自然科学奖二等奖。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2024-11-11

清华大学Nano Lett. | 钯单原子和簇位点协同催化喹啉选择性加氢

英文原题：Atomically Dispersed Palladium Catalyst for Chemoselective Hydrogenation of Quinolines通讯作者：李亚栋（清华大学）作者：Shunwu Wang, Zhenbo Guo, Ligang Wang, Yang Zeng, Xiao Liang, Feng Dong, Peng Zhu, Huan Liu, Dingsheng Wang, and Yadong Li*喹啉选择性加氢制高值1,2,3,4-四氢喹啉（py-THQ）是一种原子经济性高的最有前途的路线。但喹啉加氢反应通常具有较高的反应能垒，不易被加氢，催化剂上仍很难同时做到活性、选择性和稳定性的兼得。研究开发高效的喹啉选择性加氢催化剂具有重要的实际意义。有鉴于此，清华大学王定胜教授（点击查看介绍）、李亚栋院士（点击查看介绍）报道了在碳化钛载体上设计原子分散Pd催化剂，其中原子分散的Pd以Pd-Ti2C2和少量以原子层分散的Pd簇形式存在。所制备的PdSA+NC/TiC催化剂在喹啉选择性加氢中表现出高的催化活性和py-THQ选择性，优于PdSA/TiC、PdNC/TiC和市售Pd/C、Lindlar催化剂。文章要点1）研究人员通过湿化学策略合成PdSA+NC/TiC，通过AC-HAADF-STEM，拓展X射线吸收精细结构 (EXAFS) 和X射线吸收近边结构 (XANES)证实Pd单原子和少量原子簇的存在。2）合成的PdSA+NC/TiC表现出出色的喹啉选择性加氢性能。py-THQ 产率为99.1%，TOF值为463 h-1, TOF分别是Pd/C和Lindlar催化剂的21和12.9倍。3）密度泛函理论（DFT）计算表明， PdNC位点有利于H2的活化和解离进而提高了喹啉加氢活性和催化效率。值得注意的是，相较于Pd单原子对喹啉和活性中间体的吸附，PdNC位点上更容易吸附，但py-THQ在PdSA位点上的脱附更有利。PdSA和少量PdNC之间的位点协同使得PdSA+NC/TiC催化剂具有出色的喹啉选择性加氢性能。该研究工作表明，单原子与簇位点的合理调控对于设计高性能的加氢催化剂非常有效。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Atomically Dispersed Palladium Catalyst for Chemoselective Hydrogenation of QuinolinesShunwu Wang, Zhenbo Guo, Ligang Wang, Yang Zeng, Xiao Liang, Feng Dong, Peng Zhu, Huan Liu, Dingsheng Wang, and Yadong Li*Nano Lett. 2024, 24, 40, 12666-12675https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c02796 Published September 23, 2024Copyright © 2024 American Chemical Society导师介绍王定胜https://www.x-mol.com/university/faculty/12030 李亚栋https://www.x-mol.com/university/faculty/12007 （本稿件来自ACS Publications）
来源： Nano Letters 2024-11-08

福州大学杨黄浩团队ACS Nano | 微/纳米工程技术推动新一代柔性X射线探测器的发展

英文原题：Micro/Nano Engineering Advances Next-Generation Flexible X-ray Detectors通讯作者：杨黄浩、陈秋水、何聿（福州大学）作者：Xiangyu Ou, Zhongzhu Hong, Qinxia Wu, Xiaofeng Chen, Lili Xie, Zhenzhen Zhang, Yu He, Qiushui Chen, and Huanghao Yang近年来，随着医学诊断、无损探测、安全检查、空间探索等众多领域对X射线探测器的需求日益增长，其对下一代X射线探测器的成像性能提出了更高的要求。其中，实现柔性是下一代X射线探测器的重要发展目标之一。柔性X射线探测器能够在复杂的应用场景中实现高效的X射线探测与成像，具有卓越的空间分辨率、更低的辐射剂量、良好的用户舒适性、小型化的成像系统和低成本的制造工艺等优势，有望突破传统刚性平板探测器的瓶颈，改变未来X射线探测和成像领域的格局。近日，福州大学的杨黄浩（点击查看介绍）团队从微/纳米工程技术的角度，重点介绍了柔性X射线探测器的里程碑式进展。文章探讨了下一代X射线探测器的发展需求，并根据现阶段柔性X射线探测器的两种主要类型（Materials-on-substrate和Materials-in-substrate）详细阐述了微/纳加工技术在改善间接型和直接型柔性X射线探测器的光学、电学、理学性能中起到至关重要的作用（图1），总结了柔性X射线探测器所面临的挑战及未来潜在的发展方向和策略。图1. 新一代柔性X射线探测器的类型随着材料科学和微纳工程技术的突破，大面积柔性X射线探测器的开发迎来了前所未有的机遇。目前，柔性X射线探测器主要通过两种方法制造：一是将纳米/微米级X射线探测材料通过薄膜沉积技术使其覆盖在柔性有机基底表面上（材料沉积基底型；Materials-on-substrate）（图2）；二是将纳米/微米级X射线探测材料通过均相混合的方式使其嵌入柔性有机基底内部（材料嵌入基底型；Materials-in-substrate）（图3）。图2. 材料沉积基底型柔性X射线探测器图3. 材料嵌入基底型柔性X射线探测器总结与展望尽管过去十年在柔性X射线探测器方面取得了显著进展，目前其仍面临的关键挑战包括：（1）X射线探测材料在有机柔性基底中的掺杂比低和高掺杂浓度时严重的相分离；（2）有机柔性基底的X射线吸收能力差；（3）材料沉积基底型X射线探测器的柔性不足；（4）光散射导致的成像空间分辨率下降；（5）柔性X射线探测层与平面图像传感器的空间不匹配。针对这些问题，杨黄浩团队提出了诸如微/纳材料表面改性、重金属集成、交联聚合物、光波导结构设计以及开发柔性图像传感器等策略，以提升探测器性能并推动其应用落地。该成果发表在国际知名学术期刊ACS Nano，福州大学欧翔宇博士（目前在瑞典林雪平大学从事博士后研究）和洪中柱博士为论文第一作者，福州大学化学学院杨黄浩教授、陈秋水教授和何聿教授为论文共同通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Micro/Nano Engineering Advances Next-Generation Flexible X-ray DetectorsXiangyu Ou, Zhongzhu Hong, Qinxia Wu, Xiaofeng Chen, Lili Xie, Zhenzhen Zhang, Yu He, Qiushui Chen, and Huanghao YangACS Nano 2024, 18, 40, 27126–27137https://doi.org/10.1021/acsnano.4c09554 Published September 23, 2024Copyright © 2024 American Chemical Society研究团队简介杨黄浩，福州大学副校长、全国先进工作者，先后入选国家杰青、长江、首批新基石研究员。主要从事新型纳米探针、时空分辨化学传感成像与仪器的研究，近年来发展了“溶液制备型纳米闪烁体”的新概念，推动了新型纳米闪烁体在X射线、γ射线等辐射探测，以及无损探伤、放射影像、疾病诊疗领域的创新应用，研发的多款新型X射线探测器正在开展产品定型和应用推广，研究成果入选“中国高等学校十大科技进展”，获福建省自然科学一等奖 2 项。以通讯或共同通讯作者在Nature（2篇）、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Adv. Mater.等发表论文200余篇，总引用次数超过36000次（H因子=99）。https://www.x-mol.com/groups/yang_huanghao （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2024-11-04

浙江大学王勇课题组JCTC | 开发新型机器学习驱动的自适应采样算法，提升生物分子模拟效率

英文原题：Enhanced Sampling of Biomolecular Slow Conformational Transitions Using Adaptive Sampling and Machine Learning通讯作者：王勇（浙江大学）；吴昊（上海交通大学）作者：张鸣远, 吴昊*, 王勇*近日，浙江大学生命科学学院王勇研究员团队联合上海交通大学吴昊教授团队，成功开发了一种创新的算法，结合自适应采样与机器学习技术，显著提升了生物分子动力学模拟中捕捉慢构象转变过程的能力。这一研究成果表明，在计算资源有限的情况下，机器学习算法在增强生物分子复杂运动过程模拟中的潜力。分子动力学模拟作为结构生物学和药物化学的重要工具，能提供分子层面的独特洞察。然而，由于现有计算硬件和算法的限制，传统分子动力学模拟在时间尺度和构象空间采样方面存在瓶颈。增强采样算法通过添加偏置势加速采样过程，但依赖于能否正确选择集合变量（Collective Variables），而如何在复杂生物系统中确定最优集合变量始终是一个难题。图1. 算法思路示意图该研究提出了一种将自适应采样与库普曼重加权滞后时间独立分量分析（KTICA）和即时概率增强采样（OPES）相结合的新方法（图1）。这一算法无需预先了解体系的详细信息，能够自动探索体系的势能面、学习集合变量并进行高效的增强采样。在对两个多肽模型的测试中，该方法不仅准确捕捉了具有物理意义的集合变量，还能自动检测自适应采样的收敛情况，并将收敛的集合变量传递给OPES算法，最终快速获得收敛的自由能地貌。图2. 相比传统的马尔可夫模型的自由能计算方法，新算法在相同的模拟时长下表现出更高的效率与精度相比传统的马尔可夫模型的自由能计算方法，新算法在相同的模拟时长下表现出更高的效率与精度，尤其在估算高能区能量壁垒时优势明显（图2）。研究表明，结合自适应采样与机器学习算法，有望突破增强采样中集合变量选择的瓶颈，为模拟更复杂的生物系统提供新的思路。本研究由浙江大学生命科学学院王勇研究员和上海交通大学吴昊教授共同指导，张鸣远为第一作者。该工作得到了国家自然科学基金和国家“十四五”重点研发计划“生物与信息融合”专项的支持。相关算法已开源，代码可访问：https://github.com/Mingyuan00/Adaptive_Sampling_for_OPES https://www.plumed-nest.org/eggs/24/019/ 原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Enhanced Sampling of Biomolecular Slow Conformational Transitions Using Adaptive Sampling and Machine LearningMingyuan Zhang, Hao Wu*, Yong Wang*J. Chem. Theory Comput. 2024, 20, 19, 8569–8582https://doi.org/10.1021/acs.jctc.4c00764 Published September 20, 2024© 2024 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： Journal of Chemical Theory and Computation 2024-11-01

ACS Nano | 多功能仿生纳米平台用于结肠癌的多模式精准治疗

英文原题：A Multifunctional Biomimetic Nanoplatform for Dual Tumor Targeting-Assisted Multimodal Therapy of Colon Cancer通讯作者：万昊（南昌大学）；梁永晔（南方科技大学）；万益群（南昌大学）作者：Xin Wan#, Ying Zhang#, Yiqun Wan*, Mengmeng Xiong, Anqi Xie, Yongye Liang*, Hao Wan*结肠癌是一种常见的消化道恶性肿瘤，对人类健康构成重大威胁。其治疗方法主要有手术切除、化疗、放疗及免疫疗法等，但由于结肠癌的高转移率、高复发性以及多耐药性，患者往往预后不佳，且单一治疗方式的疗效并不能满足临床需求。因此，研究开发新的治疗方式进一步提高结肠癌的治疗效果很有必要。构建多功能的仿生纳米材料并用于联合治疗癌症已受到广泛关注。近期，南昌大学万昊教授（点击查看介绍）、南方科技大学梁永晔教授（点击查看介绍）和南昌大学万益群教授（点击查看介绍）等人在ACS Nano 期刊发表了“A Multifunctional Biomimetic Nanoplatform for Dual Tumor Targeting-Assisted Multimodal Therapy of Colon Cancer”研究性论文，该研究以结肠癌为研究对象，合理设计并开发了集双重肿瘤靶向、增强光热效应、pH响应性Ca2+释放、诱导抗肿瘤免疫反应和免疫抑制分子阻滞等多功能于一体的仿生纳米材料Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM，从细胞及动物层面，系统地评估了所制备的多功能仿生纳米材料对结肠癌的治疗效果及其作用机制，取得了较好的效果。图1. Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM制备过程及治疗结肠癌小鼠的示意图本文亮点与重点（1）以Fe3O4为核心，在碱性条件下引发聚合反应，使聚多巴胺（PDA）包覆在Fe3O4表面，形成核-壳结构的Fe3O4@PDA；随后通过静电吸附，将吲哚菁绿（ICG）吸附在Fe3O4@PDA表面并将CaCO3矿化在Fe3O4@PDA外层，得到Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG；通过超声将提取出的EL4细胞膜（CM）包裹Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG，得到Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM（图1）。该仿生纳米材料具有优良的光热效应。采用模拟体内肿瘤微环境中的pH实验，证明了其具有pH响应性Ca2+释放行为。通过Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM和CM分别与CT26 细胞孵育等处理实验，表明该材料还具有直接杀伤癌细胞、膜蛋白的靶向、阻断免疫抑制分子等功能。图2. Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM引发体外抗肿瘤免疫反应的评估；（A）不同处理后CT26细胞释放CRT的免疫荧光检测；比例尺=275 μm；（B）不同处理后CT26细胞释放HMGB1和HSP70的蛋白免疫印迹分析；（C）不同处理后脾免疫细胞与CT26 细胞上清液共孵育后成熟DCs标志物CD80/CD86表达水平的流式细胞术分析；（D）不同处理后脾免疫细胞与CT26细胞上清液共孵育后效应T细胞标志物CD4+/CD8+的表达水平的流式细胞术分析；不同处理后脾免疫细胞与CT26细胞上清液共孵育产生（E）IFN-γ、（F）IL-6和（G）IL-10的含量；1: PBS, 2: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM, 3: Fe3O4@PDA+L, 4: Fe3O4@PDA-ICG+L, 5: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG+L, 6: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM+L, 7: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM+Magnet+L。（2）Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM具有良好的生物相容性，能显著抑制CT26结肠癌细胞的增殖和促进细胞凋亡。而且，该仿生纳米材料可激起强大的免疫反应，诱导树突细胞（DCs）成熟，并在成熟DCs作用下激活T细胞。同时，促炎细胞因子IFN-γ和 IL-6水平升高，抗炎细胞因子IL-10水平降低（图2）。图3.（A）不同治疗组小鼠近端肿瘤体积随时间的变化；（B）不同治疗组小鼠远端肿瘤体积随时间的变化；（C）不同处理后小鼠肿瘤中CRT的免疫荧光染色；比例尺= 100 μm；（D）不同处理后树突状细胞（CD80/CD86）成熟的流式细胞术分析；（E）不同处理后的T细胞活化（CD4+/CD8+）的流式细胞术分析；（F）结肠癌肺转移小鼠经Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM在磁铁吸引及激光照射处理后肺组织的代表性图及（G）H&E染色图；比例尺= 100 μm。1: PBS, 2: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM, 3: Fe3O4@PDA+L, 4: Fe3O4@PDA-ICG+L, 5: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG+L, 6: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM+L, 7: Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM+Magnet+L。（3）该仿生纳米材料在细胞膜蛋白PD-1和LFA-1肿瘤靶向能力及Fe3O4介导的磁靶向能力的共同作用下，能更好地积累在肿瘤处，在激光照射下，Fe3O4@PDA@CaCO3-ICG@CM能有效抑制原发性和远处CT26肿瘤的生长，能引起体内强大的免疫反应，促进树突细胞成熟，激活T细胞，可有效实现免疫记忆效应，抑制肿瘤的复发和转移，并实现长期的保护（图3）。结论该研究设计了集多种功能于一体的仿生纳米平台，在体内外模型中展现出显著的抗肿瘤和抗复发、转移效果。该研究为结肠癌的治疗提供了新的治疗举措，并展示了多模式协同作用的潜力。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：A Multifunctional Biomimetic Nanoplatform for Dual Tumor Targeting-Assisted Multimodal Therapy of Colon CancerXin Wan, Ying Zhang, Yiqun Wan*, Mengmeng Xiong, Anqi Xie, Yongye Liang*, Hao Wan*ACS Nano 2024, 18, 39, 26666-26689https://doi.org/10.1021/acsnano.4c05773 Published September 19, 2024Copyright © 2024 American Chemical Society导师介绍梁永晔https://www.x-mol.com/university/faculty/40488 万益群https://www.x-mol.com/university/faculty/184088 万昊https://www.x-mol.com/groups/wan_hao （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2024-10-28

北京大学Nano Lett. | 拓扑保护下单光子发射级联增强和高效收集

英文原题：Cascade Enhancement and Efficient Collection of Single Photon Emission under Topological Protection通讯作者：古英（北京大学）作者：Yali Jia (贾雅利), Zhaohua Tian (田朝华), Qi Liu (刘旗), Zhengyang Mou (牟正阳), Zihan Mo (莫子涵), Yu Tian (田宇), Qihuang Gong (龚旗煌), and Ying Gu (古英)*微纳尺度的单光子源对于片上量子信息处理至关重要。通过腔内光学模式增强自发辐射，即珀塞尔效应，是实现单光子源的基本原理之一。高光子发射率、高收集效率、高量子产率以及对缺陷和扰动的鲁棒性对单光子源的实际应用来说是基本要素。然而目前支持各种各样光学模式的微纳结构还无法同时满足以上要求。此外，这些微腔的特性在制造过程中会受到缺陷和干扰的影响，这进一步限制了它们在高质量单光子源中的应用。拓扑光子学的鲁棒性和抗散射等独特性质为单光子源的发展带来了新的机遇。实现拓扑保护下单光子的高发射率，高收集率和高量子产率仍然是一个未解决的问题。近日，北京大学物理学院、人工微结构和介观物理国家重点实验室极端光学创新研究团队龚旗煌院士（点击查看介绍）和古英教授（点击查看介绍）从理论上证明了拓扑保护下的单光子发射的级联增强和发射光子高效的收集可以在包含共振介电纳米盘的拓扑光子晶体中同时实现 (图1)。相关论文发表在Nano Letters。图1. 拓扑保护下单光子发射的级联增强和高效收集，在包含共振介电纳米圆盘的拓扑光子晶体中同时被实现。作者团队将共振的纳米圆盘嵌入到拓扑光子晶体支持的边缘态通道中，提出了如图2a所示的复合结构。纳米盘的磁偶极共振可以看作是一个大的等效磁偶极子，这个大的等效磁偶极子和边缘态之间有着大的近场重叠，这源于他们之间相似的旋转特性的磁场（图2c）。图2. (a) 拓扑光子晶体—共振纳米圆盘复合结构示意图。(b) 蜂窝光子晶体结构示意图。(c) 由磁量子发射器（棕色箭头）激发的纳米盘的磁偶极子共振可以等效成大磁偶极子（粉色箭头）。纳米盘和等效磁偶极子周围的流线是磁场线。底部是边缘态的电场分布，白色流线是磁场线。这就使得复合结构中的单光子的磁发射可以达到级联增强的效果，Purcell 系数可以达到4×103以上（图3）。为了定量描述复合结构中的增强效果，作者定义级联增强因子，其中PFPC、PFNanodisk和PFHybrid 分别是裸拓扑光子晶体、裸纳米盘和复合结构中的最大 Purcell 系数。可以看出，复合系统可以实现比单独的纳米圆盘或拓扑光子晶体更强的发射增强，并具有级联效应。这里级联增强因子可以达到δ = 0.53。同时，发射的光子可以被有效引导在边缘态通道中传播，由于边缘态的鲁棒性，实现了超过90%的收集效率（图3）。介质结构的低损耗和拓扑模式的抗散射特性使得量子产率几乎等于收集效率，也就是说，几乎所有的发射光子都可以用于片上光子器件。图3. (a) 裸纳米圆盘磁偶极共振的电场图，白色流线表示磁场线。(b) 上图：复合结构中边缘态的电场图，下图：绘制边缘态的区域为6a0×1.2a0，白色流线表示磁场线。（c）裸纳米圆盘、裸拓扑光子晶体、复合结构中总的Purcell 系数，插图是复合结构中，沿着边缘态传播部分的Purcell 系数。总结/展望本研究提出了拓扑保护下单光子发射级联增强和发射光子高效收集的机制，这将为超亮稳定的片上单光子源提供实际应用，也为拓扑结构中腔量子电动力学的研究提供新的见解。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Cascade Enhancement and Efficient Collection of Single Photon Emission under Topological ProtectionYali Jia, Zhaohua Tian, Qi Liu, Zhengyang Mou, Zihan Mo, Yu Tian, Qihuang Gong, Ying Gu*Nano Lett. 2024, 24, 39, 12277–12284https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03588 Published September 19, 2024Copyright © 2024 The Authors. Published by American Chemical Society导师介绍龚旗煌https://www.x-mol.com/university/faculty/49782 古英https://www.x-mol.com/university/faculty/61694 （本稿件来自ACS Publications）
来源： X-MOL 2024-10-23

西北农林科技大学ACS Nano | 多维度增强的免疫层析用于促进POC传感

英文原题：Evaluation of the Multidimensional Enhanced Lateral Flow Immunoassay in Point-of-Care Nanosensors通讯作者：王建龙，西北农林科技大学，教授作者：Sijie Liu（刘思杰），Yangjun Liao（廖阳君），Rui Shu（舒蕊），Jing Sun（孙菁），Daohong Zhang（张道宏），Wentao Zhang（张文涛），Jianlong Wang（王建龙）*基于免疫层析（lateral flow immunoassay, LFIA）的POC（Point-of-Care）传感致力于满足疾病诊断、环境监测和食品安全等现场即时分析在灵敏度、特异性和实用性方面的需求。在此，研究者回顾了多维增强型LFIA在过去二十年间的进展，重点介绍了通过工程化改造来提高痕量目标物捕获与检测能力的最新应用，强调跨域、跨学科融合以共同解决进一步商业应用中的挑战，如开发新型纳米材料，以及借助分子生物学、机器学习和人工智能的优点来开发高通量检测流程和定量分析设备。涵盖了对LFIA采用替代信号转导模式的最新进展的理解，旨在提供快速、超灵敏和“样本到答案”的可用选项，进而为POC纳米传感器的进一步应用开辟新的进步空间。总之，通过学科间的交叉合作，LFIA有望突破商业化的障碍，实现实验室水平的分析能力，从而引领下一代LFIA的出现。文章亮点：（1）通过Web of Science检索近二十年来发表LFIA的相关文献，得出以下结果：(I) LFIA吸引了大量关注（主要集中在人口和资源较多的国家），预计2023年后的文献发表量将继续增加。(II) 食品科学与技术、免疫学、生物技术、工程是几个中心度最高的学科。(III) 基于纳米材料的LFIA的发展呈逐年上升趋势，多重编码、纳米组件和检测设备是促进LFIA发展的重要因素。Figure 1. (A) 2003年至2023年出版物的年度分布情况及累计出版情况。(B) 出版物的地理分布情况。(C) 出版物的主题类别网络图。(D) 关键词的时间区视图。（2）全面总结和批判性评价了当前的LFIA设计方法和检测模式，为解决商业化挑战提供可借鉴的思路，如通过多路复用提高高通量分析能力、开发检测器并结合人工智能（AI）以实现准确的定量分析并提高实用性。（3）重点强调了合理设计并开发新型纳米材料的重要意义，以追求在LFIA中实现快速、超灵敏的“样本到答案”选项。同时简要概述了探索下一代基于LFIA的POC纳米传感器的合理设计的主要问题、现有挑战和未来可能性。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Evaluation of the Multidimensional Enhanced Lateral Flow Immunoassay in Point-of-Care NanosensorsSijie LiuYangjun LiaoRui ShuJing SunDaohong ZhangWentao ZhangJianlong Wang*ACS Nano 2024, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acsnano.4c06564 Published September 23, 2024© 2024 American Chemical Society通讯作者简介王建龙，西北农林科技大学，教授长期从事基于功能纳米材料的食品快速检测与质量控制技术开发与机理研究，在Science Advances、Angewandte Chemie、Advanced Materials、ACS Nano、Advanced Science、Nano Letters、Science Bulletin、Analytical Chemistry等期刊以通讯作者发表SCI论文300余篇。荣获国务院特殊津贴，担任国家重点研发计划国际合作重点专项首席科学家、陕西省食品安全创新团队负责人、陕西省“科学家+工程师”创新团队首席科学家、《Trends in food science & technology》编委。E-mail: wanglong79@nwsuaf.edu.cn课题组网站：https://www.x-mol.com/groups/wang_jianlong （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2024-10-09

北京化工大学ACS Nano | 基于“连环计”策略的高分辨肿瘤血管磁共振成像

英文原题：High-Resolution Magnetic Resonance Angiography of Tumor Vasculatures with an Interlocking Contrast Agent通讯作者：侯毅、张沛森（北京化工大学）作者：Wenyue Li, Junwei Cheng, Xinyi Zhang, Yuqing Wang, Shuai Wu, Peisen Zhang*, Zhihua Gan, Yi Hou*肿瘤血管系统在肿瘤的发生、发展和转移过程中起到至关重要的作用，不仅为肿瘤细胞提供必需的营养和氧气，也成为肿瘤细胞扩散和转移的主要途径之一。基于此，肿瘤血管的多样性被认为是肿瘤分级和预后的关键因素。但是到目前为止，肿瘤血管系统的综合评价仍然面临巨大的挑战，尤其是肿瘤血管系统的三维评价。北京化工大学侯毅、张沛森团队利用“连环”造影剂PAA-Gd，实现了实体肿瘤增长过程中肿瘤组织血管生成与演变过程的可视化检测，并分析了其与肿瘤进展的关系。“连环”造影剂PAA-Gd是将临床小分子造影剂Gd-DTPA链接到聚丙烯酸（PAA）的侧链上，不仅有效规避单个小分子T1增强效果低、血液循环时间短的弊端，同时由于聚合物链段的限制以及“兼性离子”结构，PAA-Gd造影剂能够有效滞留在血管内部，使得材料有很长的血液半衰期（69.2分钟），为获得三维肿瘤血管造影提供了延长的成像窗口（图1）。图1. “连环”造影剂的示意图及基本性质表征小鼠动态对比增强MRA图像显示，在注射PAA-Gd后，小鼠体内血管结构清晰可见，而注射临床小分子Gd-DTPA造影剂的小鼠血管对比度很低，无法显示血管细节。随后，在4T1乳腺癌荷瘤小鼠模型观察到，注射PAA-Gd后肿瘤内部血管可被清晰地描绘出来。进一步，在CT26结肠癌及Hepa1-6肝癌荷瘤小鼠模型，验证了该“连环”造影剂在不同类型肿瘤MRA诊断中的普适性（图2、图3）。图2. 小鼠高分辨率三维动态对比增强（3D DCE）磁共振造影图3. CT26、Hepa 1-6及4T1小鼠荷瘤模型MRA影像在上述工作基础上，进一步对肿瘤血管生成与演变过程进行了研究。如图4所示，随着肿瘤的发展，肿瘤组织及周围的主要血管及其分支增多、变粗。CD34免疫组化结果进一步表明，随着肿瘤的发展，微血管数量显著增加，血管管腔增大，血管壁增厚。定量分析表明，肿瘤体积和血管体积均随时间显著增加，而肿瘤内血管的密度随肿瘤增长先快速上升，然后保持稳定。图4. PAA-Gd连续监测肿瘤血管生成PAA-Gd体内生物安全性评估显示，PAA-Gd注射组与对照组相比，血生化各项指标及器官组织形态均无显著差异，表明PAA-Gd的高生物安全性。综上所述，PAA-Gd具有极高的临床转化潜景，可用于血管相关疾病的临床MRI诊断。相关论文发表在ACS Nano 上，北京化工大学博士研究生李汶玥为本文第一作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：High-Resolution Magnetic Resonance Angiography of Tumor Vasculatures with an Interlocking Contrast AgentWenyue Li, Junwei Cheng, Xinyi Zhang, Yuqing Wang, Shuai Wu, Peisen Zhang*, Zhihua Gan, Yi Hou*ACS Nano, 2024, 18, 37, 25647–25656https://doi.org/10.1021/acsnano.4c07533 Published August 31, 2024© 2024 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2024-09-30

南方医科大学汪枭睿/王晓武教授团队Biomacromolecules | 胆碱聚合物功能化的脂质纳米药物用于肝纤维化治疗

英文原题：Cholinized-Polymer Functionalized Lipid-Based Drug Carriers Facilitate Liver Fibrosis Therapy via Ultrafast Liver-Targeting Delivery通讯作者：汪枭睿（南方医科大学）；王晓武（珠江医院）作者：Kun Yuan#, Keren Lai#, Guifeng Miao#, Jibin Zhang, Xiaoxi Zhao, Guozhu Tan, Xiaowu Wang*, and Xiaorui Wang*全球每年有200多万人死于肝脏疾病。各种形式的慢性肝病的进程中往往都伴随着肝纤维化的发生，表现为肝细胞的损伤、肝星状细胞的活化、氧化应激反应的出现和细胞外基质的沉积等，恶化为肝硬化和肝细胞癌的风险急剧增加，最终导致患者死亡。因此，探索有效的肝纤维化治疗策略，在早期抑制甚至逆转肝纤维化，具有极高的临床价值和社会意义。本文研究团队构建了一种新型的胆碱聚合物CP修饰的肝靶向脂质纳米载药平台CP-LNPs，实现纳米颗粒对肝脏的超快靶向，并通过负载具有治疗肝纤维化潜力的药物姜黄素（Cur），显著提升了肝纤维化治疗效果。经静脉注射后，CP-LNPs/Cur在10分钟内就快速富集到肝脏区域，富集效率接近100%，展现出对肝器官的高度特异性。进一步的体内外实验研究表明，CP-LNPs/Cur能够显著地降低肝细胞的氧化应激，减少肝细胞的损伤，同时抑制肝星状细胞的活化，从而有效缓解肝纤维化（图1）。图1. 本文工作概览作者首先通过RAFT聚合合成了胆碱聚合物（Cholinized-Polymer，CP），并将其和其他脂质分子一同组装为脂质纳米颗粒LNPs。同时，调节CP在LNPs中的不同掺杂比制备不同组成的LNPs，通过小动物活体成像和离体器官成像评估LNPs的肝靶向效果，筛选出肝靶向效果最优的CP-LNP1（图2）。图2. CP-LNPs的结构表征和肝靶向功能筛选接下来，作者使用最优掺杂比的CP-LNP1负载姜黄素，并通过对比游离姜黄素Cur和对照组脂质纳米颗粒Ctrl-LNP/Cur，评估CP-LNP1/Cur的体外抗纤维化的药效。首先，在确认CP-LNP1/Cur在肝星状细胞LX-2中的摄取增加后，对不同给药处理后LX-2的细胞活力、增殖能力、α-SMA的表达以及迁徙能力进行评估。结果发现，CP-LNP1/Cur显著提升了对肝星状细胞的毒性，更大程度地抑制了活化肝星状细胞的增殖。同时，CP-LNP1/Cur显著下调了LX-2细胞的活化标志物α-SMA的表达，且更有效地抑制了LX-2的迁徙，证明了得益于胆碱聚合物的修饰，CP-LNP1/Cur多方面、强有力地抑制LX-2细胞的活化，为提升肝纤维化的治疗效果打下基础（图3）。图3. CP-LNP1/Cur体外抗纤维化的药效评估在肝纤维化的进程中，肝细胞处于氧化应激状态中不断受到损伤。在得知CP-LNP1/Cur在肝细胞L02中的摄取也有增加，且对L02细胞几乎没有毒性的基础上（图3），作者进一步地评估CP-LNP1/Cur对肝细胞的氧化应激保护作用。首先，通过对细胞内的线粒体共定位的分析，发现CP-LNP1/Cur在孵育4 h后与L02细胞的线粒体有较明显的共定位。使用过氧化氢H2O2处理L02细胞模拟肝纤维化情况下的氧化应激状态，分析不同给药处理后的L02细胞的线粒体的膜电位以及细胞GSH的表达情况，作者发现CP-LNP1/Cur更显著地减缓了线粒体膜电位的降低，并且降低了细胞内ROS对GSH的损耗，初步证明CP-LNP1/Cur对肝细胞的保护更为有效。接下来，作者评估了氧化应激条件下不同给药处理对L02细胞的细胞活力以及ROS产生情况的影响，结果表明，CP-LNP1/Cur大大增加了L02细胞的存活率，并减少了ROS的产生。因此，作者提出，经过胆碱的修饰，CP-LNP1/Cur被递送到L02细胞的线粒体后，维持着肝纤维化情况下肝细胞的线粒体功能，并且更为有效地降低氧化应激水平，最终更大程度地保护肝细胞（图4）。图4. CP-LNP1/Cur对肝细胞氧化应激保护的药效评估最后，作者评估了CP-LNP1/Cur在CCl4诱导的小鼠肝纤维化模型中的体内药理作用。活体成像数据表明，载药后CP-LNP1/Cur的快速、特异性的肝靶向效果依旧显著，证明CP-LNPs这个载药平台的有效性。在经历四周的CCl4诱导后，对小鼠以姜黄素剂量10 mg/kg进行为期四周给药治疗，每周间隔给药三次。同时，为了排除载体对治疗效果的影响，同样对肝纤维化小鼠分别注射与Ctrl-LNP/Cur和CP-LNP1/Cur的相同载体剂量。对治疗结束后的小鼠肝脏分别进行H＆E染色、天狼猩红染色、α-SMA免疫组化分析和ROS免疫组化分析，作者提出，和体外实验的效果一致，相较于其余各组，CP-LNP1/Cur显著地减少了肝脏的脂肪变性，极大程度地减少了肝脏胶原蛋白的沉积，同时降低了α-SMA的表达以及ROS水平，证明CP-LNP1/Cur大幅改善对肝纤维化小鼠的治疗效果。进一步地，通过检测ALT和AST对治疗结束后的小鼠的肝功能进行评估，结果证明CP-LNP1/Cur减轻了肝脏的炎症，一定程度地恢复了小鼠的肝功能。并且，载体对肝纤维化小鼠没有治疗效果，证明治疗效果的提升是由胆碱修饰后的快速靶向后，药物递送效率的提升引起的（图5）。图5. CP-LNP1/Cur对肝纤维化小鼠治疗效果评估总之，本研究首次提出一种胆碱聚合物修饰的脂质纳米药物递送系统，可以快速地、特异性地靶向肝脏。作为概念验证，通过负载姜黄素证明了这种新型递送系统在肝纤维化治疗中的潜在应用。更重要的是，这种简单而有效的靶向策略，可以进一步拓展肝脏相关疾病的药物递送研究，具有广泛的肝疾病治疗应用前景。该研究论文的第一作者为南方医科大学生物医学工程学院研究生原坤、赖科任与苗贵凤，通讯作者为南方医科大学汪枭睿教授和珠江医院王晓武教授。该研究得到了国家自然科学基金、广东省自然科学基金、广州市科技计划项目及南方医科大学等资助。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Cholinized-Polymer Functionalized Lipid-Based Drug Carriers Facilitate Liver Fibrosis Therapy via Ultrafast Liver-Targeting DeliveryKun Yuan, Keren Lai, Guifeng Miao, Jibin Zhang, Xiaoxi Zhao, Guozhu Tan, Xiaowu Wang*, Xiaorui Wang*Biomacromolecules 2024, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acs.biomac.4c00691 Published August 30, 2024© 2024 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： Biomacromolecules 2024-09-27

中科院物理所吴克辉研究员团队Nano Lett. | 二维Ruby晶格材料的实现

英文原题：Realization of Material with an Atomic Ruby Lattice通讯作者：吴克辉（中国科学院物理研究所）；陆赟豪（浙江大学）；何小月（松山湖材料实验室）作者：Zijia Liu, Shengdan Tao, Huiru Liu, Chen Ma, Panyin Li, Zhihao Cai, Dacheng Tian, Yu He, Baojie Feng, Lan Chen, Xiaoyue He*, Yunhao Lu*, Kehui Wu*研究和解析材料的晶体结构和能带结构、发现新物态、拓展材料应用一直是凝聚态物理研究的重要内容。近几十年来，二维线图晶格如Kagome晶格、Lieb晶格、Checkerboard晶格、Ruby晶格等由于结构上具有类石墨烯蜂窝晶格特性，且晶格模型中阻锉几何的存在会导致布洛赫波的干涉相消级动量空间中的拓扑平带，带来多种强关联物理效应，包括分数量子霍尔效应、非常规超导和维格纳晶格化等，激发了人们对实现具体材料的强烈兴趣。迄今为止，Kagome晶格、Lieb晶格、Checkerboard晶格等都已有一些实验上实现的报道，但二维Ruby晶格能否在实验上实现还不明确。Ruby晶格表现为类六角蜂窝晶格，其结构相当于将六角晶格的顶点用三角晶格替换，六角晶格的棱则用平方格子替换。其能带结构表现为两个特征：在K 点处的两个狄拉克锥和在动量空间中沿着M-Г线的两个平带。这些平带来自晶格中布洛赫波函数的几何阻锉，在未来的自旋电子学和量子器件中具有潜在的应用。图1. Ruby晶格模型及其特征能带结构。最近，中国科学院物理研究所的吴克辉研究员（点击查看介绍）和陈岚研究员（点击查看介绍）团队利用分子束外延技术成功在Au(111)表面制备出了表现为Ruby晶格的单层的CuCl1+x纳米结构。得益于该课题组在分子束外延制备二维材料方面的多年经验积累，本研究中，他们采用了Cu和Cl单质依次沉积后退火的方法，结合配比控制，成功在Au(111)表面制备出了单层且单畴大小为几十nm的CuCl1+x纳米结构。扫描隧道显微镜（STM）的高分辨结构表征表明，该CuCl1+x纳米结构的原子排列具有类石墨烯的六重对称性；而X射线光电子能谱（XPS）的测量结果表面Cu和Cl原子的化学环境与CuCl单层相似。但是，考虑到该CuCl1+x纳米结构表现出的4×4超结构特性又不同于CuCl单层的1×1结构，故而推测CuCl1+x纳米结构的化学计量比有可能是偏离1:1的。图2. Au(111) 表面形成的单层CuCl1+x纳米结构，表现为Ruby晶格。进一步通过扫描隧道谱（STS）测量，作者发现该CuCl1+x纳米结构位于未占据态3.6 eV处有一个明显的特征峰，且该特征峰位的STS mapping结果显示出了一种类似于ruby晶格的结构特性。此外，这些CuCl1+x纳米结构的畴界处还观察到了位于3.7 eV的边界态。图3. Cu6Cl8的电子结构。利用第一性原理计算（DFT），他们证明了该CuCl1+x 单层纳米结构是一个理想的二维Ruby晶格体系。研究表明，CuCl1+x在Au(111)表面形成了一种Cu6Cl8的配位结构，其中Cu原子的排列方式完全符合Ruby晶格结构。STS谱和DFT计算揭示了Cu6Cl8 Ruby晶格位于未占据态3.6eV处的Ruby晶格平带特征峰，以及位于3.7eV处的边界态特征。图4. Ruby晶格的边缘态。综上，本项工作首次在一个实际材料体系中实现了二维Ruby原子晶格的构建，观察到了Ruby晶格相关的能带特征峰和边缘电子态。为进一步研究Ruby晶格中有趣的电子结构和丰富的物理现象提供了良好的平台。相关研究结果发表在Nano Letters。中科院物理研究所和松山湖材料实验室联合培养的博士生刘子嘉同学、浙江大学博士生陶圣旦同学为该论文共同第一作者。吴克辉研究员、陆赟豪教授和何小月研究员级工程师为该论文共同通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Realization of Material with an Atomic Ruby LatticeZijia Liu, Shengdan Tao, Huiru Liu, Chen Ma, Panyin Li, Zhihao Cai, Dacheng Tian, Yu He, Baojie Feng, Lan Chen, Xiaoyue He*, Yunhao Lu*, Kehui Wu*Nano Lett. 2024, XXXX, XXX, XXX-XXXhttps://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c03236 Published August 23, 2024© 2024 American Chemical Society导师介绍吴克辉https://www.x-mol.com/university/faculty/174619 陈岚https://www.x-mol.com/university/faculty/174613 研究团队主页链接：http://surface.iphy.ac.cn/sf09/#/home-page （本稿件来自ACS Publications）
来源： Nano Letters 2024-09-20

UCLA 段镶锋教授团队Precision Chemistry | 精准控制CuₓBi₂Se₃纳米片中的两性掺杂

英文原题：Precision Control of Amphoteric Doping in CuxBi2Se3 Nanoplates通讯作者：段镶锋，美国加州大学洛杉矶分校（UCLA）作者： Huaying Ren (任华英), Jingxuan Zhou (周靖轩)， Ao Zhang（张翱），Zixi Wu，Jin Cai，Xiaoyang Fu（傅晓阳），Jingyuan Zhou（周劲媛），Zhong Wan（万众），Boxuan Zhou（周博轩），Yu Huang（黄昱）研究背景Bi2Te3、Sb2Te3和Bi2Se3等二维层状拓扑绝缘体材料具有独特的狄拉克表面态，该性质在凝聚态物理和材料科学领域引起了广泛的研究兴趣。这些材料的电子特性的系统性调控可以通过在其中掺杂异质原子来实现。例如，铜在CuxBi2Se3中起到了双重作用，插层在Bi2Se3范德华间隙中的铜（原子或正一价阳离子）通常作为电子供体以增强导电性，而掺杂在Bi2Se3晶格中的铜离子（+2，占据Bi2+位点）则表现为会减少自由电子的浓度的受体。另一方面，CuxBi2Se3材料在一定的掺杂浓度下可表现出超导性，为研究奇宇称向列型超导性等新奇现象提供了一个有趣的材料体系，并在容错拓扑量子计算领域有潜在应用前景。因此，精准控制CuxBi2Se3中铜的掺杂位置和浓度对于调控其电子和新兴量子特性至关重要。为了解决CuxBi2Se3的制备问题，研究人员提出了多种方法，主要归纳为以下两种策略：将铜插层到二维层状Bi2Se3的层间空隙中和直接生长/合成CuxBi2Se3晶体。气态、固态和液态的铜前驱物，均可用于插层。然而，固态插层较容易导致铜过量，从而破坏Bi2Se3的晶格结构。基于溶液的插层反应，通常在相对温和的反应条件下进行，但由于插层物在范德华间隙中的扩散较慢，对大规模制备CuxBi2Se3材料构成了挑战。直接生长/合成的方法可以解决扩散带来的问题，但传统的生长方法通常需要超过550°C的高温以及长达数天的生长时间。综上所述，CuxBi2Se3材料的精准合成仍然面临着诸多挑战。图1. 掺杂铜处于插层位点或取代位点及其性质的关系图文章亮点近日，加州大学洛杉矶分校的段镶锋教授在Precision Chemistry上发表了精准控制CuxBi2Se3纳米片中的两性掺杂的研究。该工作报道了一种通过使用逐渐释放低浓度Cu+的铜前驱体（CuI），系统性调控CuxBi2Se3纳米片铜掺杂浓度的合成方法。表征显示，在低浓度下，铜原子最初占据Bi2Se3层间范德华间隙中的插层位点，并随着铜浓度的增加逐渐取代Bi2Se3结构中Bi，占据替代位点（图2）。该研究通过对CuxBi2Se3导电薄膜的电学测量进一步展示了，插层位点的铜原子作为电子供体，增强了材料的导电性，而替代位点的铜原子则作为电子受体，抑制了导电性。磁性测量则显示，在临界温度（Tc）约为2.4K时， Cu0.18Bi2Se3样品展现出了超导行为，而这种现象在本征的Bi2Se3样品以及高浓度掺杂的CuxBi2Se3中均不存在，突出了精确控制掺杂水平在调控奇异量子特性中的重要作用（图3）。图2. CuxBi2Se3中铜含量和掺杂位点的表征图3. CuxBi2Se3的电学和磁学表征总结/展望本研究通过建立一种简单且高效的溶液合成方法，成功实现了对特定掺杂浓度和掺杂位点的CuxBi2Se3纳米片的精准合成，从而能够精确调控由铜掺杂引入的不同电子特性。研究揭示了铜在插层位点作为电子供体和在取代位点作为电子受体的两性掺杂规律，并在液相合成的Cu0.18Bi2Se3纳米片中成功观察到了超导行为。该合成策略不仅在材料制备的可控性和电子性能的调控方面取得了重要突破，还为低维材料的合成提供了新的方法学视角，为调控奇异量子特性提供了一个新的材料平台。此外，这一研究在推动容错拓扑量子计算和新型电子器件的广泛应用中具有重要意义。相关论文发表在以精准为导向的高质量期刊Precision Chemistry上，UCLA博士后研究员任华英为文章的第一作者， 段镶锋教授为通讯作者。通讯作者信息段镶锋 教授段镶锋，美国加州大学洛杉矶分校终身教授，专注于纳米材料的合成/组装和表征、先进电子和光子材料与器件、能源利用/转化与存储、生物医学传感与治疗等研究。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文Precis. Chem. 2024Publication Date: Aug 4, 2024https://doi.org/10.1021/prechem.4c00046 © 2024 The Authors. Co-published by University of Science and Technology of China and American Chemical Society关于 Precision ChemistryPrecision Chemistry 将发表化学及交叉领域中以精准化为导向的高水平的具有重要意义和吸引广泛兴趣的原创研究，包括但不限于计算、设计、合成、表征、应用等方面的前沿性研究成果，将秉承尊重科学、兼容并包的态度，为全球科研人员提供高质量的、开放的学术交流平台，服务于广大的化学和科学界。期刊将发表原创论文、快报、综述、展望、以及多样化的短篇社评。2025年12月31日前投稿的文章免收文章出版费（APC）Precision Chemistry目前已被ESCI, Scopus，DOAJ，CAS 等数据库收录，并入选2023年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊。所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审，我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问，请发送电子邮件至eic@pc.acs.org。点击“阅读原文”
来源： Precision Chemistry 2024-09-10
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