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All-Oxide α-Fe2O3/H:TiO2 Heterojunction Photoanode: A Platform for Stable and Enhanced Photoelectrochemical Performance through Favorable Band Edge Alignment
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2019-02-04 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b10794 Nisha Kodan 1 , Khushboo Agarwal 1 , B. R. Mehta 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2019-02-04 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b10794 Nisha Kodan 1 , Khushboo Agarwal 1 , B. R. Mehta 1
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To improve the photoelectrochemical (PEC) performance of hematite thin-film photoanode, we report a novel heterostructure based on Fe2O3/TiO2 and hydrogenated Fe2O3/TiO2 (Fe2O3/H:TiO2) for faster charge transfer owing to passivation of surface states in Fe2O3 via TiO2 overlayer and favorable band alignment using hydrogen annealing of TiO2 overlayer. The valence band offset, band gap and work function values have been measured using X-ray photoelectron spectroscopy, optical absorption, and Kelvin probe force microscopy to construct the energy band diagram of the heterostructure photoanodes. The results confirm the upshift in the valence band edge of TiO2 over Fe2O3 after hydrogen treatment of TiO2 overlayer, which leads to the formation of type II band edge alignment in Fe2O3/H:TiO2 heterojunction and improved PEC performance compared to Fe2O3/TiO2, pristine Fe2O3 and TiO2 thin-film photoelectrodes. The well-straddled and improved band alignment in Fe2O3/H:TiO2 heterostructure gives rise to substantial enhancement in photocurrent density, up to 3.36 mA/cm2 at 1.23 V (vs reversible hydrogen electrode (RHE)) with a low onset potential of 0.1 V (vs RHE), under AM1.5 illumination condition. The observed photocurrent density in Fe2O3/H:TiO2 heterostructure is 15-fold higher than bare Fe2O3 (0.22 mA/cm2) photoanode. This work shows how a simple bilayer junction and its hydrogen treatment can be used to enhance the PEC response of heterojunctions and offers valuable insights into the further development of all-oxide heterojunctions.
中文翻译：
所有氧化物的α-Fe 2 ö 3 / H：的TiO 2异质结光阳极：一个平台，稳定和增强型光电化学性能通过有利带边缘对齐
为了提高赤铁矿薄膜光电阳极的光电化学性能，我们报道了一种基于Fe 2 O 3 / TiO 2和氢化的Fe 2 O 3 / TiO 2（Fe 2 O 3 / H：TiO 2）的新型异质结构。由于通过TiO 2覆盖层使Fe 2 O 3中的表面态钝化，以及使用TiO 2进行氢退火而实现了良好的能带取向，因此电荷转移更快覆盖层。价带偏移，带隙和功函数值已使用X射线光电子能谱，光学吸收和开尔文探针力显微镜进行了测量，以构建异质结构光阳极的能带图。该结果证实了在对TiO 2覆层进行氢处理之后，TiO 2的价带边缘在Fe 2 O 3之上的上移，这导致在Fe 2 O 3 / H：TiO 2异质结中形成II型带边缘排列并得到改善。与Fe 2 O 3 / TiO 2，原始Fe 2 O 3相比的PEC性能和TiO 2薄膜光电极。Fe 2 O 3 / H：TiO 2异质结构中跨度良好并能改善的能带排列可显着提高光电流密度，在1.23 V（vs可逆氢电极（RHE））下，电流密度低至3.36 mA / cm 2在AM1.5照明条件下的起始电势为0.1 V（vs RHE）。Fe 2 O 3 / H：TiO 2异质结构中观察到的光电流密度比裸Fe 2 O 3（0.22 mA / cm 2）光电阳极。这项工作显示了如何使用简单的双层结及其氢处理来增强异质结的PEC响应，并为进一步发展全氧化物异质结提供了宝贵的见识。
更新日期：2019-02-06
中文翻译：
所有氧化物的α-Fe 2 ö 3 / H：的TiO 2异质结光阳极：一个平台，稳定和增强型光电化学性能通过有利带边缘对齐
为了提高赤铁矿薄膜光电阳极的光电化学性能，我们报道了一种基于Fe 2 O 3 / TiO 2和氢化的Fe 2 O 3 / TiO 2（Fe 2 O 3 / H：TiO 2）的新型异质结构。由于通过TiO 2覆盖层使Fe 2 O 3中的表面态钝化，以及使用TiO 2进行氢退火而实现了良好的能带取向，因此电荷转移更快覆盖层。价带偏移，带隙和功函数值已使用X射线光电子能谱，光学吸收和开尔文探针力显微镜进行了测量，以构建异质结构光阳极的能带图。该结果证实了在对TiO 2覆层进行氢处理之后，TiO 2的价带边缘在Fe 2 O 3之上的上移，这导致在Fe 2 O 3 / H：TiO 2异质结中形成II型带边缘排列并得到改善。与Fe 2 O 3 / TiO 2，原始Fe 2 O 3相比的PEC性能和TiO 2薄膜光电极。Fe 2 O 3 / H：TiO 2异质结构中跨度良好并能改善的能带排列可显着提高光电流密度，在1.23 V（vs可逆氢电极（RHE））下，电流密度低至3.36 mA / cm 2在AM1.5照明条件下的起始电势为0.1 V（vs RHE）。Fe 2 O 3 / H：TiO 2异质结构中观察到的光电流密度比裸Fe 2 O 3（0.22 mA / cm 2）光电阳极。这项工作显示了如何使用简单的双层结及其氢处理来增强异质结的PEC响应，并为进一步发展全氧化物异质结提供了宝贵的见识。
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