Abstract Selective synthesis of isobutene from syngas is a promising route, but still in a great challenge, to realize the isobutene production from non-petroleum carbon resources. In this work, aiming at realizing more efficient isobutene synthesis from syngas, a series of ZrO 2 -based catalysts with varied amount of Zn dopant as promoter, were prepared and studied. The catalytic performance of pure ZrO 2 and new Zn x Zr y O z catalysts with Zn/Zr of different molar ratio was evaluated, and the Zn 1 Zr 300 O z catalyst exhibited promoted isobutene selectivity, better than other catalysts. In order to disclose the promotional role of Zn dopant to the enhanced catalyst performance, XRD, TEM, NH 3 /CO 2 -TPD and in-situ FTIR techniques were employed. The characterization results revealed that trace amount of Zn dopant could affect the acidic-basic properties and the adsorbed species of the Zn x Zr y O z catalysts. The CO 2 -TPD analysis proved that the incorporation of Zn could clearly enhance the surface basicity of Zn x Zr y O z catalysts. The in-situ FTIR analysis uncovered that the peak intensity of formate and carbonate species on the surface of Zn x Zr y O z catalysts was different. The optimal Zn 1 Zr 300 O z catalyst displayed more moderate basic sites and less strong acidic sites. It also exhibited the strongest intensity of formate species and the weakest intensity of carbonate species. These specific features of Zn 1 Zr 300 O z catalyst should be beneficial to the synthesis of isobutene from syngas.

中文翻译：

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设计用于从合成气直接合成异丁烯的 ZrO2 基催化剂：Zn 促进剂作用的研究

摘要 合成气选择性合成异丁烯是一条很有前景的路线，但要实现非石油碳资源生​​产异丁烯仍面临很大挑战。在这项工作中，为了实现更高效的合成气合成异丁烯，制备并研究了一系列以不同量的Zn掺杂剂为促进剂的ZrO 2 基催化剂。评价了纯ZrO 2 和不同Zn/Zr摩尔比的新型Zn x Zr y O z 催化剂的催化性能，Zn 1 Zr 300 O z 催化剂表现出促进的异丁烯选择性，优于其他催化剂。为了揭示Zn掺杂剂对提高催化剂性能的促进作用，采用了XRD、TEM、NH 3 /CO 2 -TPD和原位FTIR技术。表征结果表明，痕量的Zn掺杂剂会影响Zn x Zr y O z 催化剂的酸碱性和吸附物种。CO 2 -TPD 分析证明，Zn 的掺入可以明显提高Zn x Zr y O z 催化剂的表面碱度。原位 FTIR 分析发现 Zn x Zr y O z 催化剂表面甲酸盐和碳酸盐物质的峰强度不同。最佳的Zn 1 Zr 300 O z 催化剂显示出更多的中等碱性位点和较少的强酸性位点。它还表现出甲酸盐物种的最强强度和碳酸盐物种的最弱强度。Zn 1 Zr 300 O z 催化剂的这些特性应该有利于从合成气合成异丁烯。CO 2 -TPD 分析证明，Zn 的掺入可以明显提高Zn x Zr y O z 催化剂的表面碱度。原位 FTIR 分析发现 Zn x Zr y O z 催化剂表面甲酸盐和碳酸盐物质的峰强度不同。最佳的Zn 1 Zr 300 O z 催化剂显示出更多的中等碱性位点和较少的强酸性位点。它还表现出甲酸盐物种的最强强度和碳酸盐物种的最弱强度。Zn 1 Zr 300 O z 催化剂的这些特性应该有利于从合成气合成异丁烯。CO 2 -TPD 分析证明，Zn 的掺入可以明显提高Zn x Zr y O z 催化剂的表面碱度。原位 FTIR 分析发现 Zn x Zr y O z 催化剂表面甲酸盐和碳酸盐物质的峰强度不同。最佳的Zn 1 Zr 300 O z 催化剂显示出更多的中等碱性位点和较少的强酸性位点。它还表现出甲酸盐物种的最强强度和碳酸盐物种的最弱强度。Zn 1 Zr 300 O z 催化剂的这些特性应该有利于从合成气合成异丁烯。原位 FTIR 分析发现 Zn x Zr y O z 催化剂表面甲酸盐和碳酸盐物质的峰强度不同。最佳的Zn 1 Zr 300 O z 催化剂显示出更多的中等碱性位点和较少的强酸性位点。它还表现出甲酸盐物种的最强强度和碳酸盐物种的最弱强度。Zn 1 Zr 300 O z 催化剂的这些特性应该有利于从合成气合成异丁烯。原位 FTIR 分析发现 Zn x Zr y O z 催化剂表面甲酸盐和碳酸盐物质的峰强度不同。最佳的Zn 1 Zr 300 O z 催化剂显示出更多的中等碱性位点和较少的强酸性位点。它还表现出甲酸盐物种的最强强度和碳酸盐物种的最弱强度。Zn 1 Zr 300 O z 催化剂的这些特性应该有利于从合成气合成异丁烯。