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NH2-MIL-125(Ti)-derived porous cages of titanium oxides to support Pt–Co alloys for chemoselective hydrogenation reactions†
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-12-12 00:00:00 , DOI: 10.1039/c8sc05450a Zhizhi Gu 1 , Liyong Chen 1 , Xuezhao Li 1 , Lin Chen 1 , Yingyue Zhang 1 , Chunying Duan 1
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-12-12 00:00:00 , DOI: 10.1039/c8sc05450a Zhizhi Gu 1 , Liyong Chen 1 , Xuezhao Li 1 , Lin Chen 1 , Yingyue Zhang 1 , Chunying Duan 1
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The change of atom density induced structural collapse in the transformation process from metal–organic frameworks (MOFs) to their inorganic counterparts is a major challenge to the achievement of porous hollow structures. Herein, we develop an amino acid-mediated strategy for transformation of NH2-MIL-125(Ti) to successfully synthesize well-defined porous cages of titanium oxides (PCT) due to sheets serving as structural scaffolds. On this basis, PCT supported Pt-based nanoparticles are generated via a similar synthetic route, and are utilized to study the selective hydrogenation of carbonyl groups in α,β-unsaturated aldehydes, benefiting from the specific structures of PCT and tunable electronic structures of Pt mainly affected by doping with metal species such as Co. In this case, Pt–Co/PCT composites give 96% selectivity for cinnamyl alcohol at 100% conversion of cinnamaldehyde under 0.2 MPa H2 and 80 °C for 3 h. This research would offer a promising strategy for important organic transformations in academic and industrial research to selectively synthesize high-value-added products.
中文翻译:
NH2-MIL-125(Ti) 衍生的钛氧化物多孔笼支持 Pt-Co 合金进行化学选择性加氢反应†
在从金属-有机框架(MOF)到无机对应物的转变过程中,原子密度的变化导致结构坍塌是实现多孔空心结构的主要挑战。在此,我们开发了一种氨基酸介导的转化 NH 2 -MIL-125(Ti) 的策略,以成功合成定义明确的钛氧化物 (PCT) 多孔笼,因为片材用作结构支架。在此基础上,PCT 支持的 Pt 基纳米粒子通过类似的合成路线,并用于研究 α,β-不饱和醛中羰基的选择性氢化,这得益于 PCT 的特定结构和主要受 Co 等金属物质掺杂影响的 Pt 的可调电子结构。在这种情况下,Pt-Co/PCT 复合材料在 0.2 MPa H 2和 80 °C 下 3 小时,肉桂醛转化率为 100% 时,对肉桂醇的选择性为 96% 。这项研究将为学术和工业研究中的重要有机转变提供有前景的策略,以选择性地合成高附加值产品。
更新日期:2018-12-12
中文翻译:
NH2-MIL-125(Ti) 衍生的钛氧化物多孔笼支持 Pt-Co 合金进行化学选择性加氢反应†
在从金属-有机框架(MOF)到无机对应物的转变过程中,原子密度的变化导致结构坍塌是实现多孔空心结构的主要挑战。在此,我们开发了一种氨基酸介导的转化 NH 2 -MIL-125(Ti) 的策略,以成功合成定义明确的钛氧化物 (PCT) 多孔笼,因为片材用作结构支架。在此基础上,PCT 支持的 Pt 基纳米粒子通过类似的合成路线,并用于研究 α,β-不饱和醛中羰基的选择性氢化,这得益于 PCT 的特定结构和主要受 Co 等金属物质掺杂影响的 Pt 的可调电子结构。在这种情况下,Pt-Co/PCT 复合材料在 0.2 MPa H 2和 80 °C 下 3 小时,肉桂醛转化率为 100% 时,对肉桂醇的选择性为 96% 。这项研究将为学术和工业研究中的重要有机转变提供有前景的策略,以选择性地合成高附加值产品。