当前位置：
X-MOL 学术
›
J. Phys. Chem. C
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Crystal Facet Dependence for the Selectivity of C2 Species over Co2C Catalysts in the Fischer–Tropsch Synthesis
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-12-13 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b08783
Baojun Wang 1 , Danli Liang 1 , Riguang Zhang 1 , Lixia Ling 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-12-13 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b08783
Baojun Wang 1 , Danli Liang 1 , Riguang Zhang 1 , Lixia Ling 1
Affiliation
|
The effect of Co2C crystal facets on the selectivity of C2 species (C2 oxygenates and hydrocarbons) in Fischer–Tropsch synthesis (FTS) reaction was investigated using density functional theory calculations, and the selectivity comparisons among five exposed Co-termination (101), (011), (010), (110), and (111) crystal facets are examined to shed light on the essential relationship between FTS selectivity and the structure of Co2C crystal facets. The results show that the C–C bond of C2 species prefers to be formed instead of C1 species CH4 over Co2C catalysts in the FTS reaction, and the selectivity of C2 species and the dominant existence form of key CHx intermediates are sensitive to the crystal facet of Co2C catalysts, which are closely associated with Co2C crystal facet’s electronic and structural properties. The electronic and structural properties of different Co2C crystal facets show that the high selectivity of C2 oxygenates over the (011) and (111) facets are attributed to the upshift of their surface d-band centers, as well as the presence of the step B5-type active unit with five Co atoms consisted of much denser surface active sites. However, both (101) and (010) facets exhibit high selectivity toward C2 hydrocarbons, and the (110) facet presents high selectivity toward the formation of CH4. Thus, regulating the exposed crystal facets of Co2C catalyst can control the selectivity of desirable C2 species. This work provides evidence at a molecular level to support that the sensitivity of Co2C crystal facet is a cause to affect the selectivity of desired products in the FTS reaction.
中文翻译：
费托合成中C 2物种对Co 2 C催化剂选择性的晶体构面依赖性
使用密度泛函理论计算研究了费托合成（FTS）反应中Co 2 C晶面对C 2物种（C 2氧化物和碳氢化合物）的选择性的影响，并利用五个暴露的共终止化合物（研究了101），（011），（010），（110）和（111）晶面，以阐明FTS选择性与Co 2 C晶面结构之间的本质关系。结果表明，在FTS反应中，与Co 2 C催化剂相比，C 2物种更倾向于形成C–C键而不是C 1物种CH 4，并且C 2的选择性CH x中间体的主要物种和主要存在形式对Co 2 C催化剂的晶面敏感，这与Co 2 C晶面的电子和结构特性密切相关。不同Co 2 C晶体刻面的电子和结构性质表明，在（011）和（111）刻面上C 2含氧化合物的高选择性归因于其表面d波段中心的上移，以及存在具有五个Co原子的步骤B 5型活性单元由更致密的表面活性位组成。但是，（101）和（010）面均显示出对C 2的高选择性烃和（110）面对CH 4的形成具有很高的选择性。因此，调节Co 2 C催化剂的暴露晶体面可以控制所需的C 2物种的选择性。这项工作在分子水平上提供了证据来证明Co 2 C晶面的敏感性是影响FTS反应中所需产物选择性的原因。
更新日期：2018-12-13
中文翻译：
费托合成中C 2物种对Co 2 C催化剂选择性的晶体构面依赖性
使用密度泛函理论计算研究了费托合成（FTS）反应中Co 2 C晶面对C 2物种（C 2氧化物和碳氢化合物）的选择性的影响，并利用五个暴露的共终止化合物（研究了101），（011），（010），（110）和（111）晶面，以阐明FTS选择性与Co 2 C晶面结构之间的本质关系。结果表明，在FTS反应中，与Co 2 C催化剂相比，C 2物种更倾向于形成C–C键而不是C 1物种CH 4，并且C 2的选择性CH x中间体的主要物种和主要存在形式对Co 2 C催化剂的晶面敏感，这与Co 2 C晶面的电子和结构特性密切相关。不同Co 2 C晶体刻面的电子和结构性质表明，在（011）和（111）刻面上C 2含氧化合物的高选择性归因于其表面d波段中心的上移，以及存在具有五个Co原子的步骤B 5型活性单元由更致密的表面活性位组成。但是，（101）和（010）面均显示出对C 2的高选择性烃和（110）面对CH 4的形成具有很高的选择性。因此，调节Co 2 C催化剂的暴露晶体面可以控制所需的C 2物种的选择性。这项工作在分子水平上提供了证据来证明Co 2 C晶面的敏感性是影响FTS反应中所需产物选择性的原因。
京公网安备 11010802027423号