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Hydrolytic Degradation of PCL–PLLA Semi-IPNs Exhibiting Rapid, Tunable Degradation
ACS Biomaterials Science & Engineering ( IF 5.4 ) Pub Date : 2018-11-28 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsbiomaterials.8b01135 Lindsay N. Woodard 1 , Melissa A. Grunlan 1, 2, 3
ACS Biomaterials Science & Engineering ( IF 5.4 ) Pub Date : 2018-11-28 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsbiomaterials.8b01135 Lindsay N. Woodard 1 , Melissa A. Grunlan 1, 2, 3
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Accelerating the rate of polyester hydrolytic degradation is of interest for numerous biomedical applications. Poly(ε-caprolactone) (PCL) and poly(L-lactic acid) (PLLA) have been extensively studied as thermoplastic homo- and copolymers as well as PCL–PLLA blends. PCL–PLLA semi-interpenetrating networks (semi-IPNs) prepared with thermoplastic PLLA embedded in a cross-linked PCL diacrylate (PCL–DA) network were previously shown to exhibit uniquely accelerated degradation behavior that increased with PLLA content. Herein, their properties before and during degradation were further investigated to reveal the origin of this behavior and to better understand the semi-IPNs’ degradation mechanism. Initially, semi-IPNs exhibited restricted spherulite size and irregularity, as well as a phase-separated morphology and a PLLA-rich surface. Under accelerated conditions (1 M NaOH, 37 °C), degradation was revealed to be initiated in PLLA regions. It was also found that the PCL–DA cross-linking and PCL–PLLA phase separation played the largest roles in degradation rates and that semi-IPNs underwent faster rates of degradation than an analogous blend largely due to the reduced crystallinity of PCL–DA. Nonaccelerated conditions (PBS [pH = 7.4], 37 °C) up to 56 weeks, which had never before been studied for polyester semi-IPNs, revealed similar trends in degradation rates.
中文翻译：
PCL–PLLA半IPN的水解降解表现出快速，可调节的降解
对于许多生物医学应用而言，提高聚酯水解降解速率是令人关注的。聚（ε-己内酯）（PCL）和聚（L-乳酸）（PLLA）已作为热塑性均聚物和共聚物以及PCL-PLLA混合物进行了广泛的研究。先前显示，用嵌入在交联的PCL二丙烯酸酯（PCL-DA）网络中的热塑性PLLA制备的PCL-PLLA半互穿网络（semi-IPNs）表现出独特的加速降解行为，该行为随PLLA含量的增加而增加。在本文中，将进一步研究其降解之前和降解过程中的性质，以揭示这种行为的根源，并更好地了解半IPN的降解机理。最初，半IPN表现出受限的球晶尺寸和不规则性，以及相分离的形态和富含PLLA的表面。在加速条件下（1 M NaOH，37°C），发现降解在PLLA区开始。还发现，PCL-DA交联和PCL-PLLA相分离在降解速率中起最大作用，并且半IPN的降解速率比类似的共混物要大，这主要是由于PCL-DA的结晶度降低。长达56周的非加速条件（PBS [pH = 7.4]，37°C），对于聚酯半IPN从未进行过研究，揭示了类似的降解速率趋势。还发现，PCL-DA交联和PCL-PLLA相分离在降解速率中起最大作用，并且半IPN的降解速率比类似的共混物要大，这主要是由于PCL-DA的结晶度降低。长达56周的非加速条件（PBS [pH = 7.4]，37°C），对于聚酯半IPN从未进行过研究，揭示了类似的降解速率趋势。还发现，PCL-DA交联和PCL-PLLA相分离在降解速率中起最大作用，并且半IPN的降解速率比类似的共混物要大，这主要是由于PCL-DA的结晶度降低。长达56周的非加速条件（PBS [pH = 7.4]，37°C），对于聚酯半IPN从未进行过研究，揭示了类似的降解速率趋势。
更新日期：2018-11-28
中文翻译：
PCL–PLLA半IPN的水解降解表现出快速，可调节的降解
对于许多生物医学应用而言，提高聚酯水解降解速率是令人关注的。聚（ε-己内酯）（PCL）和聚（L-乳酸）（PLLA）已作为热塑性均聚物和共聚物以及PCL-PLLA混合物进行了广泛的研究。先前显示，用嵌入在交联的PCL二丙烯酸酯（PCL-DA）网络中的热塑性PLLA制备的PCL-PLLA半互穿网络（semi-IPNs）表现出独特的加速降解行为，该行为随PLLA含量的增加而增加。在本文中，将进一步研究其降解之前和降解过程中的性质，以揭示这种行为的根源，并更好地了解半IPN的降解机理。最初，半IPN表现出受限的球晶尺寸和不规则性，以及相分离的形态和富含PLLA的表面。在加速条件下（1 M NaOH，37°C），发现降解在PLLA区开始。还发现，PCL-DA交联和PCL-PLLA相分离在降解速率中起最大作用，并且半IPN的降解速率比类似的共混物要大，这主要是由于PCL-DA的结晶度降低。长达56周的非加速条件（PBS [pH = 7.4]，37°C），对于聚酯半IPN从未进行过研究，揭示了类似的降解速率趋势。还发现，PCL-DA交联和PCL-PLLA相分离在降解速率中起最大作用，并且半IPN的降解速率比类似的共混物要大，这主要是由于PCL-DA的结晶度降低。长达56周的非加速条件（PBS [pH = 7.4]，37°C），对于聚酯半IPN从未进行过研究，揭示了类似的降解速率趋势。还发现，PCL-DA交联和PCL-PLLA相分离在降解速率中起最大作用，并且半IPN的降解速率比类似的共混物要大，这主要是由于PCL-DA的结晶度降低。长达56周的非加速条件（PBS [pH = 7.4]，37°C），对于聚酯半IPN从未进行过研究，揭示了类似的降解速率趋势。
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