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Speciation and Dynamics in the [Co4V2W18O68]10–/Co(II)aq/CoOx Catalytic Water Oxidation System
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-11-12 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b01030 Kevin P. Sullivan 1 , Marika Wieliczko 1 , Mooeung Kim 1 , Qiushi Yin 1 , Daniel L. Collins-Wildman 1 , Anil K. Mehta 1 , John Bacsa 1 , Xinlin Lu 1 , Yurii V. Geletii 1 , Craig L. Hill 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-11-12 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b01030 Kevin P. Sullivan 1 , Marika Wieliczko 1 , Mooeung Kim 1 , Qiushi Yin 1 , Daniel L. Collins-Wildman 1 , Anil K. Mehta 1 , John Bacsa 1 , Xinlin Lu 1 , Yurii V. Geletii 1 , Craig L. Hill 1
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Our group reported that the polyoxometalate Na10[Co4V2W18O68]·26H2O (Co4V2) is an active water oxidation catalyst and provided characterization of this system (J. Am. Chem. Soc. 2014, 136 (26), 9268). Two recent publications called into question the stability of Co4V2, one noting the miss-assignment of a 51V NMR peak (Inorg. Chem. 2016, 55 (11), 5343) and another providing additional stability studies (ACS Catal., 2017, 7 (1), 7). We report here solution studies that further clarify stability limitations in this system by locating the correct 51V NMR resonance of Co4V2 and the other V-containing species present. Furthermore, we demonstrate that the observed catalytic activity cannot be explained simply by Co(II)aq, but arises from multiple active WOC species in solution. Key points about investigating such complex equilibrating aqueous catalyst systems are addressed.
中文翻译：
[Co 4 V 2 W 18 O 68 ] 10– / Co（II）aq / CoO x催化水氧化系统的形态和动力学
我们组报道，多金属氧酸盐的Na 10 [CO 4 V 2 w ^ 18 ö 68 ]·26H 2 O（共4 V 2）是本系统（的活性水氧化催化剂和提供表征J.化学会会志。2014，136（26），9268）。两个最近的出版物质疑的稳定性钴4 V 2，一个记录一个的命中赋值51 V NMR峰（Inorg。化学。2016，55（11），5343）和另一种提供额外的稳定性研究（ACS CATAL。 ，2017，7（1），7）。我们在这里报告解决方案研究，通过定位Co 4 V 2和存在的其他含V物种的正确51 V NMR共振进一步阐明该系统的稳定性局限性。此外，我们证明所观察到的催化活性不能简单地由Co（II）水溶液来解释，而是源于溶液中的多种活性WOC物质。解决了有关研究这种复杂平衡的水性催化剂体系的要点。
更新日期：2018-11-12
中文翻译：
[Co 4 V 2 W 18 O 68 ] 10– / Co（II）aq / CoO x催化水氧化系统的形态和动力学
我们组报道，多金属氧酸盐的Na 10 [CO 4 V 2 w ^ 18 ö 68 ]·26H 2 O（共4 V 2）是本系统（的活性水氧化催化剂和提供表征J.化学会会志。2014，136（26），9268）。两个最近的出版物质疑的稳定性钴4 V 2，一个记录一个的命中赋值51 V NMR峰（Inorg。化学。2016，55（11），5343）和另一种提供额外的稳定性研究（ACS CATAL。 ，2017，7（1），7）。我们在这里报告解决方案研究，通过定位Co 4 V 2和存在的其他含V物种的正确51 V NMR共振进一步阐明该系统的稳定性局限性。此外，我们证明所观察到的催化活性不能简单地由Co（II）水溶液来解释，而是源于溶液中的多种活性WOC物质。解决了有关研究这种复杂平衡的水性催化剂体系的要点。
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