羟基磷灰石的精确力场参数和pH解析表面模型，以了解结构，力学，水化和生物界面,The Journal of Physical Chemistry C

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羟基磷灰石的精确力场参数和pH解析表面模型，以了解结构，力学，水化和生物界面
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2016-02-26 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b12504
Tzu-Jen Lin ₁ , Hendrik Heinz _{1,

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骨骼和牙齿的矿化涉及生物分子与羟基磷灰石之间的相互作用。使用当前的实验室技术，难以在1至100 nm的规模上分析相关的复杂界面和过程，并且以前用于原子模拟的磷灰石模型在化学键合，表面化学和界面相互作用的表示方面受到限制。在此贡献中，引入了精确的力场以及用于羟基磷灰石的pH解析的表面模型，以与实验定量吻合地代表化学键，结构，表面，界面和机械性能。与早期的模型相比，其准确性要高几个数量级，并有助于对无机生物组装进行定量监控。力场已集成到AMBER，CHARMM，CFF，CVFF，DREIDING，GROMACS，INTERFACE，OPLS-AA和PCFF力场可以对任何成分和离子强度的磷灰石生物系统进行逼真的模拟。与实验相比，可以很好地再现的特定特性包括晶格常数（<0.5％偏差），红外光谱，分裂能，浸入水中的能量（<5％偏差）和弹性常数（<10％偏差）。矿物，水和有机化合物之间的相互作用由标准的组合规则表示，没有其他可调整的参数，并且可以达到定量精度。根据广泛的实验数据，介绍了常见（001），（010），（020）和（101）小平面和纳米晶体的表面模型随pH的变化。对表面能和浸没能，水界面结构的新见解，描述了密度分布和表面溶解。最值得注意的是，羟基磷灰石-水界面表现出刻面特异性和pH特异性密度分布。在10到5的pH范围内，水使（010）面的稳定性优于（001）面，这与在实验中观察到的优选纳米晶体形状和沿（001）方向的生长相一致。朝着较低的pH值，观察到水渗透到表层下的情况有所增加，水密度分布趋于平坦，并且发生了表面溶解。力场和表面模型可用于阐明矿化机制以及肽，聚合物和药物的特异性结合和组装。扩展到取代的和有缺陷的磷灰石以及其他磷酸钙相是可行的。羟基磷灰石-水界面表现出刻面特定和pH特定的密度分布。在10到5的pH范围内，水使（010）面的稳定性优于（001）面，这与在实验中观察到的优选纳米晶体形状和沿（001）方向的生长相一致。朝着较低的pH值，观察到水渗透到表层下的情况有所增加，水密度分布趋于平坦，并且发生了表面溶解。力场和表面模型可用于阐明矿化机制以及肽，聚合物和药物的特异性结合和组装。扩展到取代的和有缺陷的磷灰石以及其他磷酸钙相是可行的。羟基磷灰石-水界面表现出刻面特定和pH特定的密度分布。在10到5的pH范围内，水使（010）面的稳定性优于（001）面，这与在实验中观察到的优选纳米晶体形状和沿（001）方向的生长相一致。朝着较低的pH值，观察到水渗透到表层下的情况有所增加，水密度分布趋于平坦，并且发生了表面溶解。力场和表面模型可用于阐明矿化机制以及肽，聚合物和药物的特异性结合和组装。扩展到取代的和有缺陷的磷灰石以及其他磷酸钙相是可行的。在10至5的pH范围内，水使（010）刻面的稳定性优于（001）刻面，这与在实验中观察到的优选纳米晶体形状和沿（001）方向的生长相一致。朝着较低的pH值，观察到水渗透到表层下的情况有所增加，水密度分布趋于平坦，并且发生了表面溶解。力场和表面模型可用于阐明矿化机制以及肽，聚合物和药物的特异性结合和组装。扩展到取代的和有缺陷的磷灰石以及其他磷酸钙相是可行的。在10到5的pH范围内，水使（010）面的稳定性优于（001）面，这与在实验中观察到的优选纳米晶体形状和沿（001）方向的生长相一致。朝着较低的pH值，观察到水渗透到表层下的情况有所增加，水密度分布趋于平坦，并且发生了表面溶解。力场和表面模型可用于阐明矿化机制以及肽，聚合物和药物的特异性结合和组装。扩展到取代的和有缺陷的磷灰石以及其他磷酸钙相是可行的。并发生表面溶解。力场和表面模型可用于阐明矿化机制以及肽，聚合物和药物的特异性结合和组装。扩展到取代的和有缺陷的磷灰石以及其他磷酸钙相是可行的。并发生表面溶解。力场和表面模型可用于阐明矿化机制以及肽，聚合物和药物的特异性结合和组装。扩展到取代的和有缺陷的磷灰石以及其他磷酸钙相是可行的。

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Accurate Force Field Parameters and pH Resolved Surface Models for Hydroxyapatite to Understand Structure, Mechanics, Hydration, and Biological Interfaces

Mineralization of bone and teeth involves interactions between biomolecules and hydroxyapatite. Associated complex interfaces and processes remain difficult to analyze at the 1 to 100 nm scale using current laboratory techniques, and prior apatite models for atomistic simulations have been limited in the representation of chemical bonding, surface chemistry, and interfacial interactions. In this contribution, an accurate force field along with pH-resolved surface models for hydroxyapatite is introduced to represent chemical bonding, structural, surface, interfacial, and mechanical properties in quantitative agreement with experiment. The accuracy is orders of magnitude higher in comparison to earlier models and facilitates quantitative monitoring of inorganic-biological assembly. The force field is integrated into the AMBER, CHARMM, CFF, CVFF, DREIDING, GROMACS, INTERFACE, OPLS-AA, and PCFF force fields to enable realistic simulations of apatite-biological systems of any composition and ionic strength. Specific properties that are reproduced well in comparison to experiment include lattice constants (<0.5% deviation), IR spectrum, cleavage energies, immersion energies in water (<5% deviation), and elastic constants (<10% deviation). Interactions between mineral, water, and organic compounds are represented by standard combination rules without additional adjustable parameters and shown to achieve quantitative precision. Surface models for common (001), (010), (020), and (101) facets and nanocrystals are introduced as a function of pH on the basis of extensive experimental data. New insights into surface and immersion energies, the structure of aqueous interfaces, density profiles, and superficial dissolution are described. Most notably, hydroxyapatite-water interfaces exhibit facet-specific and pH-specific density profiles. Water stabilizes (010) facets better than (001) facets in a pH range from 10 to 5, consistent with preferred nanocrystal shape and growth in the (001) direction observed in experiment. Towards lower pH values, increasing penetration of water into sub-surface layers is observed, water density profiles flatten, and superficial dissolution occurs. The force field and surface models can be applied to elucidate mechanisms of mineralization as well as specific binding and assembly of peptides, polymer, and drugs. Extensions to substituted and defective apatites as well as to other calcium phosphate phases are feasible.

更新日期：2016-02-26

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