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Azo-Bridged Calix[4]resorcinarene-Based Porous Organic Frameworks with Highly Efficient Enrichment of Volatile Iodine
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2018-11-08 00:00:00 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.8b05203 Kongzhao Su 1 , Wenjing Wang 1 , Beibei Li 1, 2 , Daqiang Yuan 1
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2018-11-08 00:00:00 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.8b05203 Kongzhao Su 1 , Wenjing Wang 1 , Beibei Li 1, 2 , Daqiang Yuan 1
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The effective capture and storage of volatile radionuclide iodine from the nuclear waste stream is of paramount importance for environment remediation. In this work, we report the first examples of azo-bridged calix[4]resorcinarene-based porous organic frameworks (CalPOFs), synthesized by diazocoupling reaction of 4,4′-biphenyldiamine and C-alkylcalix[4]resorcinarenes (RsCns; n stands for the associated alkyl chain length) under mild conditions. The resulting CalPOFs are permanently porous, and their porous properties could be adjusted by varying the alkyl chain lengths of RsCns. With the alkyl chain length increasing from methyl, ethyl to propyl, the Brunauer–Emmett–Teller surface areas are decreasing from 303, 154 to 91 m2 g–1 for CalPOF-1, CalPOF-2 and CalPOF-3, respectively. The presence of a great many of effective sorption sites including azo (−N═N−) groups, macrocyclic π-rich cavities and phenolic units in the skeleton as well as permanent porous structures provides these materials with ultrahigh iodine vapor uptake up to 477 wt %. Further, thorough studies revealed that the capacities for removing iodine vapor are in the order of CalPOF-1 (477 wt %) > CalPOF-2 (406 wt %) > CalPOF-3 (353 wt %), which are dependent on their surface areas, and also the densities of the azo and RsCn units. In addition, detailed analyses of iodine-loaded CalPOF-1 suggested that chemisorption is the major process in this adsorbent, illustrating the big chance to explore versatile CalPOFs to capture volatile toxic vapors.
中文翻译：
偶氮桥杯[4]间苯二甲烯基多孔有机骨架，高效富集挥发性碘
从核废料流中有效捕获和储存挥发性放射性核素碘对于环境修复至关重要。在这项工作中，我们报告了通过4,4'-联苯二胺和C-烷基杯[4]间苯二碳氮烯（RsC n s ）的重氮偶联反应合成的基于偶氮桥联的杯[4]间苯二芳基的多孔有机骨架（CalPOFs）的第一个实例。 ；n代表在温和条件下的相关烷基链长。所得的CalPOFs是永久多孔的，可以通过改变RsC n s的烷基链长来调节其多孔性。随着烷基链长度从甲基，乙基增加到丙基，Brunauer-Emmett-Teller表面积从303，154减少到91 mCalPOF-1，CalPOF-2和CalPOF-3分别为2 g –1。骨架中存在大量有效的吸附位点，包括偶氮（-N═N-）基团，富含大环π的腔体和酚单元以及永久性多孔结构，为这些材料提供了高达477 wt％的超高碘蒸气吸收率％。此外，彻底的研究表明，去除碘蒸气的能力依次为CalPOF-1（477 wt％）> CalPOF-2（406 wt％）> CalPOF-3（353 wt％），具体取决于它们的表面面积，以及偶氮和RsC n的密度单位。此外，对负载碘的CalPOF-1的详细分析表明，化学吸附是该吸附剂的主要过程，这说明了探索多功能CalPOF捕获挥发性有毒蒸气的巨大机会。
更新日期：2018-11-08
中文翻译：
偶氮桥杯[4]间苯二甲烯基多孔有机骨架，高效富集挥发性碘
从核废料流中有效捕获和储存挥发性放射性核素碘对于环境修复至关重要。在这项工作中，我们报告了通过4,4'-联苯二胺和C-烷基杯[4]间苯二碳氮烯（RsC n s ）的重氮偶联反应合成的基于偶氮桥联的杯[4]间苯二芳基的多孔有机骨架（CalPOFs）的第一个实例。 ；n代表在温和条件下的相关烷基链长。所得的CalPOFs是永久多孔的，可以通过改变RsC n s的烷基链长来调节其多孔性。随着烷基链长度从甲基，乙基增加到丙基，Brunauer-Emmett-Teller表面积从303，154减少到91 mCalPOF-1，CalPOF-2和CalPOF-3分别为2 g –1。骨架中存在大量有效的吸附位点，包括偶氮（-N═N-）基团，富含大环π的腔体和酚单元以及永久性多孔结构，为这些材料提供了高达477 wt％的超高碘蒸气吸收率％。此外，彻底的研究表明，去除碘蒸气的能力依次为CalPOF-1（477 wt％）> CalPOF-2（406 wt％）> CalPOF-3（353 wt％），具体取决于它们的表面面积，以及偶氮和RsC n的密度单位。此外，对负载碘的CalPOF-1的详细分析表明，化学吸附是该吸附剂的主要过程，这说明了探索多功能CalPOF捕获挥发性有毒蒸气的巨大机会。
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