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Exploiting Wavelength Orthogonality for Successive Photoinduced Polymerization-Induced Self-Assembly and Photo-Crosslinking
ACS Macro Letters ( IF 5.1 ) Pub Date : 2018-11-05 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsmacrolett.8b00741 Sihao Xu 1 , Jonathan Yeow 1 , Cyrille Boyer 1
ACS Macro Letters ( IF 5.1 ) Pub Date : 2018-11-05 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsmacrolett.8b00741 Sihao Xu 1 , Jonathan Yeow 1 , Cyrille Boyer 1
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We report a facile benchtop process for the synthesis of cross-linked polymeric nanoparticles by exploiting wavelength-selective photochemistry to perform orthogonal photoinduced polymerization-induced self-assembly (Photo-PISA) and photo-crosslinking processes. We first established that the water-soluble photocatalyst, zinc meso-tetra(N-methyl-4-pyridyl) porphine tetrachloride (ZnTMPyP) could activate the aqueous PET-RAFT dispersion polymerization of hydroxypropyl methacrylate (HPMA). This photo-PISA process could be conducted under low energy red light (λmax = 595 nm, 10.2 mW/cm2) and without deoxygenation due to the action of the singlet oxygen quencher, biotin (vitamin B7), which allowed for the synthesis of a range of nanoparticle morphologies (spheres, worms, and vesicles) directly in 96-well plates. To perform wavelength selective nanoparticle cross-linking, we added the photoresponsive monomer, 7-[4-(trifluoromethyl)coumarin] methacrylamide (TCMAm) as a comonomer without inhibiting the evolution of the nanoparticle morphology. Importantly, under red light, exclusive activation of the photo-PISA process occurs, with no evidence of TCMAm dimerization under these conditions. Subsequent switching to a UV source (λmax = 365 nm, 10.2 mW/cm2) resulted in rapid cross-linking of the polymer chains, allowing for retention of the nanoparticle morphology in organic solvents. This facile synthesis of cross-linked spheres, worms, and vesicles demonstrates the utility of orthogonal light-mediated chemistry for performing decoupled wavelength selective chemical processes.
中文翻译：
利用波长正交性进行连续光诱导聚合诱导的自组装和光交联
我们报告了一种通过利用波长选择性光化学进行正交光诱导聚合诱导自组装 (Photo-PISA) 和光交联过程来合成交联聚合物纳米粒子的简便台式工艺。我们首先确定了水溶性光催化剂，内消旋四（N-甲基-4-吡啶基）四氯化锌（ZnTMPyP）可以激活甲基丙烯酸羟丙酯（HPMA）的水性PET-RAFT分散聚合。这种光 PISA 过程可以在低能量红光 (λ max = 595 nm, 10.2 mW/cm 2 ) 下进行，并且由于单线态氧猝灭剂生物素（维生素 B 7)，这允许直接在 96 孔板中合成一系列纳米粒子形态（球体、蠕虫和囊泡）。为了进行波长选择性纳米颗粒交联，我们添加了光响应单体 7-[4-(三氟甲基)香豆素] 甲基丙烯酰胺 (TCMAm) 作为共聚单体，而不抑制纳米颗粒形态的演变。重要的是，在红光下，光-PISA 过程的独家激活发生，在这些条件下没有 TCMAm 二聚化的证据。随后切换到紫外光源（λ max = 365 nm，10.2 mW/cm 2) 导致聚合物链的快速交联，从而使纳米颗粒形态保留在有机溶剂中。这种交联球体、蠕虫和囊泡的简单合成证明了正交光介导化学在执行去耦波长选择性化学过程中的实用性。
更新日期：2018-11-05
中文翻译：
利用波长正交性进行连续光诱导聚合诱导的自组装和光交联
我们报告了一种通过利用波长选择性光化学进行正交光诱导聚合诱导自组装 (Photo-PISA) 和光交联过程来合成交联聚合物纳米粒子的简便台式工艺。我们首先确定了水溶性光催化剂，内消旋四（N-甲基-4-吡啶基）四氯化锌（ZnTMPyP）可以激活甲基丙烯酸羟丙酯（HPMA）的水性PET-RAFT分散聚合。这种光 PISA 过程可以在低能量红光 (λ max = 595 nm, 10.2 mW/cm 2 ) 下进行，并且由于单线态氧猝灭剂生物素（维生素 B 7)，这允许直接在 96 孔板中合成一系列纳米粒子形态（球体、蠕虫和囊泡）。为了进行波长选择性纳米颗粒交联，我们添加了光响应单体 7-[4-(三氟甲基)香豆素] 甲基丙烯酰胺 (TCMAm) 作为共聚单体，而不抑制纳米颗粒形态的演变。重要的是，在红光下，光-PISA 过程的独家激活发生，在这些条件下没有 TCMAm 二聚化的证据。随后切换到紫外光源（λ max = 365 nm，10.2 mW/cm 2) 导致聚合物链的快速交联，从而使纳米颗粒形态保留在有机溶剂中。这种交联球体、蠕虫和囊泡的简单合成证明了正交光介导化学在执行去耦波长选择性化学过程中的实用性。
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