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Insights into the Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction Mechanism on Two‐Dimensional Transition‐Metal Carbonitrides (MXene)
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2018-11-15 , DOI: 10.1002/chem.201804686 Bin Huang 1, 2 , Naigen Zhou 2 , Xingzhu Chen 1 , Wee‐Jun Ong 3, 4 , Neng Li 1
Chemistry - A European Journal ( IF 3.9 ) Pub Date : 2018-11-15 , DOI: 10.1002/chem.201804686 Bin Huang 1, 2 , Naigen Zhou 2 , Xingzhu Chen 1 , Wee‐Jun Ong 3, 4 , Neng Li 1
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Developing highly active, non‐noble‐metal H2‐evolution catalysts is appealing yet still remains a great challenge in the field of electrocatalytic and photocatalytic H2 production. In this work, high quality transition‐metal carbonitrides M3CN (MXene) are investigated using well‐defined density functional theory (DFT) calculations. The structural configurations, H‐adsorption free energy (ΔGH) and charge transfer for bare, surface‐terminated and transition‐metal (TM)‐modified M3CNO2 are systematically studied. The calculated results indicate that all bare transition metal carbonitrides exhibit strong binding between H atom and catalysts. In addition, only Ti3CNO2 and Nb3CNO2 have the potential to be HER active catalysts based on the ΔGH results. In an attempt to overcome poor HER activity limitations, we apply O as well as OH mixed groups and TMs modification on the Ti3CNO2 surface for tuning HER activity, and a significant improvement of HER activity is observed. Overall, this work presents in‐depth investigations for transition‐metal carbonitrides (MXene) and opens up new designs for robust metal carbonitrides as noble‐metal‐free cocatalysts for highly efficient and low‐cost MXene‐based nanocomposites for water splitting applications.
中文翻译：
二维过渡金属碳氮化物（MXene）的电催化氢生成反应机理的见解
开发高活性，非贵金属的H 2析出催化剂吸引人，但在电催化和光催化H 2的生产领域仍然是一个巨大的挑战。在这项工作中，使用定义明确的密度泛函理论（DFT）计算研究了高质量的过渡金属碳氮化物M 3 CN（MXene）。系统地研究了裸露的，表面端接的和过渡金属（TM）修饰的M 3 CNO 2的结构构型，H吸附自由能（ΔG H）和电荷转移。计算结果表明，所有裸露的过渡金属碳氮化物在H原子和催化剂之间均表现出强结合力。另外，只有钛3 CNO 2和Nb 3 CNO 2必须是基于所述ΔHER活性催化剂的潜在ģ ħ结果。为了克服不良的HER活性限制，我们在Ti 3 CNO 2表面施加O和OH混合基团和TMs修饰以调节HER活性，并观察到HER活性得到了显着改善。总体而言，这项工作提出了对过渡金属碳氮化物（MXene）的深入研究，并开辟了坚固的金属碳氮化物的新设计，这些金属可作为高效，低成本，基于MXene的纳米复合材料用于水分解应用的无贵金属助催化剂。
更新日期：2018-11-15
中文翻译：
二维过渡金属碳氮化物（MXene）的电催化氢生成反应机理的见解
开发高活性，非贵金属的H 2析出催化剂吸引人，但在电催化和光催化H 2的生产领域仍然是一个巨大的挑战。在这项工作中，使用定义明确的密度泛函理论（DFT）计算研究了高质量的过渡金属碳氮化物M 3 CN（MXene）。系统地研究了裸露的，表面端接的和过渡金属（TM）修饰的M 3 CNO 2的结构构型，H吸附自由能（ΔG H）和电荷转移。计算结果表明，所有裸露的过渡金属碳氮化物在H原子和催化剂之间均表现出强结合力。另外，只有钛3 CNO 2和Nb 3 CNO 2必须是基于所述ΔHER活性催化剂的潜在ģ ħ结果。为了克服不良的HER活性限制，我们在Ti 3 CNO 2表面施加O和OH混合基团和TMs修饰以调节HER活性，并观察到HER活性得到了显着改善。总体而言，这项工作提出了对过渡金属碳氮化物（MXene）的深入研究，并开辟了坚固的金属碳氮化物的新设计，这些金属可作为高效，低成本，基于MXene的纳米复合材料用于水分解应用的无贵金属助催化剂。
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