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超氧自由基离子与溶解性有机物反应的动力学研究和机理考虑
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2018-10-31 , DOI: 10.1016/j.watres.2018.10.081
Jianzhong Ma , Huaxi Zhou , Shuwen Yan , Weihua Song
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更新日期:2018-11-02
Water Research ( IF 11.4 ) Pub Date : 2018-10-31 , DOI: 10.1016/j.watres.2018.10.081
Jianzhong Ma , Huaxi Zhou , Shuwen Yan , Weihua Song
超氧离子(O 2 •−)是在水生环境中形成的短暂活性氧(ROS)之一。在相关的环境条件下,使用化学发光分析方法研究了O 2 •−与模型溶解有机物(DOM)的反应。O 2 •-与DOM的反应在初始阶段通过快速的单电子转移产生了降低的DOM(DOM •-)。这个过程导致了O 2 •衰变动力学的初始“损失” 。DOM •-不稳定,会继续与O 2 •-反应生成H 2 O 2完成催化歧化循环。通过分析观测到的伪一阶O 2 •−衰减率(k pseudo),发现DOM •−的准稳态浓度等于O 2 •−的初始损耗。因此,在7.8至41.4°C的温度范围内,具有HO 2 • / O 2 •-的DOM •-的速率常数为(1.1-1.9)×10 6 M -1 s -1。同时,在短时间内(2.25 s),流动池中O 2 •-的DOM的表观速率常数测量为(1.5-3.3)×10在8.2至38.6°C的温度范围内为3 M C -1 s -1。这些与温度相关的O 2 •-反应速率常数对DOM的表观活化能为(19.6±2.9)kJ mol C -1,而DOM •-(12.5±3.5 kJ mol -1)的表观活化能较低。对于O 2 •−的拟一阶衰减率,金属组分的催化歧化作用范围为13-23%;NaBH 4估计芳香族酮对DOM的贡献为10-13%还原法。残余的贡献可能主要发生在醌类基团上,其占总变异的64%至77%。pH对表观催化速率常数的影响决定了O 2 •−与DOM的反应。目前的工作表明,DOM是水生环境中O 2 •的重要吸收体。此外,我们提出O 2 •-与DOM的反应可能是天然水中DOM •-的潜在来源。
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