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Al Organization in the SSZ-13 Zeolite. Al Distribution and Extraframework Sites of Divalent Cations
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-11-12 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b07343
Kinga Mlekodaj 1 , Jiri Dedecek 1 , Veronika Pashkova 1 , Edyta Tabor 1 , Petr Klein 1 , Martina Urbanova 1 , Robert Karcz 1 , Petr Sazama 1 , Sarah R. Whittleton 1 , Haunani M. Thomas 1 , Anna V. Fishchuk 1 , Stepan Sklenak 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-11-12 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b07343
Kinga Mlekodaj 1 , Jiri Dedecek 1 , Veronika Pashkova 1 , Edyta Tabor 1 , Petr Klein 1 , Martina Urbanova 1 , Robert Karcz 1 , Petr Sazama 1 , Sarah R. Whittleton 1 , Haunani M. Thomas 1 , Anna V. Fishchuk 1 , Stepan Sklenak 1
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SSZ-13 is a Si-rich (Si/Al > 5) small pore zeolite (chabazite topology) important for both acid and redox catalysis. Using a sample with Si/Al = 12, a new procedure involving 27Al (3Q) MAS NMR spectroscopy and extensive periodic DFT calculations with molecular dynamics, in addition to the standard methods based on bare Co(II) cations as probes monitored by FTIR spectroscopy and UV–vis spectroscopy, was employed. The placement of the Al–O–(Si–O)2–Al and Al–O–(Si–O)3–Al sequences in the zeolite framework was determined (Al–O–Si–O–Al sequences are absent). 54% of the framework Al atoms correspond to Al–O–(Si–O)3–Al sequences which cannot form cationic sites for bare divalent cations but are able to accommodate divalent Co(II) hexaaqua complexes. The corresponding Al–O–(Si–O)3–Al sequence is located in two double 6-ring cages with one Al located in the 4-ring connecting two double 6-ring units. Our study also reveals that 35% of the framework Al atoms can accommodate neither divalent Co(II) hexaaqua complexes nor bare divalent cations. Furthermore, the siting of the Al atoms of the Al–O–(Si–O)2–Al and Al–O–(Si–O)3–Al sequences forming four cationic sites for divalent cations located in the 6-ring (Al–O–(Si–O)2–Al), 8-ring (Al–O–(Si–O)2–Al and Al–O–(Si–O)3–Al), and double 6-ring (Al–O–(Si–O)2–Al) was determined. These Al atoms correspond to a minority of the Al framework atoms.
中文翻译：
在SSZ-13沸石中的Al组织。Al分布和二价阳离子的骨架外位点
SSZ-13是一种富硅（Si / Al> 5）小孔沸石（菱沸石拓扑结构），对酸和氧化还原催化均重要。使用Si / Al = 12的样品，除基于裸Co（II）阳离子作为探针的FTIR监测的标准方法外，新方法还涉及27 Al（3Q）MAS NMR光谱和广泛的具有分子动力学的周期性DFT计算光谱法和紫外可见光谱法。确定了Al–O–（Si–O）2 –Al和Al–O–（Si–O）3 –Al序列在沸石骨架中的位置（没有Al–O–Si–O–Al序列） 。54％的框架Al原子对应于Al–O–（Si–O）3-Al序列不能形成裸露的二价阳离子的阳离子位点，但能够容纳二价Co（II）六水合物。相应的Al–O–（Si–O）3 – Al序列位于两个双6环笼中，其中一个Al位于连接两个双6环单元的4环中。我们的研究还揭示了35％的骨架Al原子既不能容纳二价Co（II）六水合物也不能容纳裸露的二价阳离子。此外，Al–O–（Si–O）2 –Al和Al–O–（Si–O）3 –Al序列中的Al原子的位置形成了位于6环（ Al–O–（Si–O）2 –Al），8环（Al–O–（Si–O）2 –Al和Al–O–（Si–O）3 –Al）和双6环（Al–O–（Si–O）2 – Al）已确定。这些Al原子对应于少数Al骨架原子。
更新日期：2019-02-06
中文翻译：
在SSZ-13沸石中的Al组织。Al分布和二价阳离子的骨架外位点
SSZ-13是一种富硅（Si / Al> 5）小孔沸石（菱沸石拓扑结构），对酸和氧化还原催化均重要。使用Si / Al = 12的样品，除基于裸Co（II）阳离子作为探针的FTIR监测的标准方法外，新方法还涉及27 Al（3Q）MAS NMR光谱和广泛的具有分子动力学的周期性DFT计算光谱法和紫外可见光谱法。确定了Al–O–（Si–O）2 –Al和Al–O–（Si–O）3 –Al序列在沸石骨架中的位置（没有Al–O–Si–O–Al序列） 。54％的框架Al原子对应于Al–O–（Si–O）3-Al序列不能形成裸露的二价阳离子的阳离子位点，但能够容纳二价Co（II）六水合物。相应的Al–O–（Si–O）3 – Al序列位于两个双6环笼中，其中一个Al位于连接两个双6环单元的4环中。我们的研究还揭示了35％的骨架Al原子既不能容纳二价Co（II）六水合物也不能容纳裸露的二价阳离子。此外，Al–O–（Si–O）2 –Al和Al–O–（Si–O）3 –Al序列中的Al原子的位置形成了位于6环（ Al–O–（Si–O）2 –Al），8环（Al–O–（Si–O）2 –Al和Al–O–（Si–O）3 –Al）和双6环（Al–O–（Si–O）2 – Al）已确定。这些Al原子对应于少数Al骨架原子。
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