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Catalytic CO Oxidation over Au Nanoparticles Supported on CeO2 Nanocrystals: Effect of the Au–CeO2 Interface
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-10-25 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.8b03539 Hyunwoo Ha 1 , Sinmyung Yoon 2 , Kwangjin An 2 , Hyun You Kim 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-10-25 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.8b03539 Hyunwoo Ha 1 , Sinmyung Yoon 2 , Kwangjin An 2 , Hyun You Kim 1
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Gold nanoparticles (NPs) have attracted attention due to their superior catalytic performance in CO oxidation at low temperatures. Along with the size and shape of Au NPs, the catalytic function of Au-catalyzed CO oxidation can be further optimized by controlling the physicochemical properties of oxide-supporting materials. We applied a combinatorial approach of experimental analyses and theoretical interpretations to study the effect of a surface structure of supporting oxides and the corresponding CO oxidation activity of supported Au NPs. We synthesized Au NPs (average d ≈ 3 nm) supported on shape-controlled CeO2 nanocrystals, Au/CeO2 cubes, and Au/CeO2 octahedra for experimental analyses. The catalysts were modeled as Au/CeO2(100) and Au/CeO2(111) via density functional theory (DFT) calculations. The DFT calculations showed that the O–C–O type reaction intermediate could be spontaneously formed at the Au–CeO2(100) interface upon sequential multi-CO adsorption, accelerating CO oxidation via the Mars-van Krevelen mechanism. The additional kinetic process required for O–C–O formation at the Au–CeO2(111) interface slowed down the reaction. The experimental turnover frequency (TOF) of the Au/CeO2 cubes was 4 times greater than that of the Au/CeO2 octahedra (under 0.05 bar CO and 0.13 bar O2). The increasing TOF as a function of CO partial pressure and the positive correlation between the reducibility of CeO2 and the catalytic activity of Au/CeO2 catalysts confirmed the theoretical prediction that CO molecules occupy the surface of Au NPs and that the oxidation of Au-bound CO occurs at the Au–CeO2 interface. Through a comparative study of DFT calculations and in-depth experimental analyses, we provide insights into the catalytic function of CeO2-supported Au NPs toward CO oxidation depending on the shape of CeO2 and ratio of CO/O2.
中文翻译：
CeO 2纳米晶体上负载的Au纳米颗粒上的催化CO氧化：Au–CeO 2界面的影响
金纳米颗粒（NPs）由于其在低温下对CO氧化的出色催化性能而备受关注。除了金纳米颗粒的大小和形状以外，通过控制氧化物支撑材料的物理化学性质，可以进一步优化金催化的一氧化碳的催化功能。我们应用实验分析和理论解释的组合方法来研究支持氧化物表面结构的影响以及支持的Au NPs的相应CO氧化活性。我们合成金纳米粒子（平均d支承在形状受控的CeO≈3纳米）2的纳米晶体，金/的CeO 2个立方体，和Au /的CeO 2八面体用于实验分析。催化剂建模为Au / CeO2（100）和Au / CeO 2（111）通过密度泛函理论（DFT）计算。DFT计算表明，连续的多CO吸附可在Au–CeO 2（100）界面上自发形成O–C–O型反应中间体，并通过Mars-van Krevelen机理加速了CO的氧化。在Au–CeO 2（111）界面形成O–C–O所需的额外动力学过程减慢了反应速度。Au / CeO 2立方体的实验周转频率（TOF）是Au / CeO 2八面体的实验周转频率（在0.05 bar CO和0.13 bar O 2下）的4倍。）。TOF随CO分压的增加以及CeO 2的还原性与Au / CeO 2催化剂的催化活性之间的正相关关系证实了理论上的预测，即CO分子占据Au NPs的表面并且Au-的氧化结合的CO发生在Au–CeO 2界面上。通过对DFT计算的比较研究和深入的实验分析，我们可以根据CeO 2的形状和CO / O 2的比例，深入了解CeO 2负载的Au NPs对CO氧化的催化功能。
更新日期：2018-10-25
中文翻译：
CeO 2纳米晶体上负载的Au纳米颗粒上的催化CO氧化：Au–CeO 2界面的影响
金纳米颗粒（NPs）由于其在低温下对CO氧化的出色催化性能而备受关注。除了金纳米颗粒的大小和形状以外，通过控制氧化物支撑材料的物理化学性质，可以进一步优化金催化的一氧化碳的催化功能。我们应用实验分析和理论解释的组合方法来研究支持氧化物表面结构的影响以及支持的Au NPs的相应CO氧化活性。我们合成金纳米粒子（平均d支承在形状受控的CeO≈3纳米）2的纳米晶体，金/的CeO 2个立方体，和Au /的CeO 2八面体用于实验分析。催化剂建模为Au / CeO2（100）和Au / CeO 2（111）通过密度泛函理论（DFT）计算。DFT计算表明，连续的多CO吸附可在Au–CeO 2（100）界面上自发形成O–C–O型反应中间体，并通过Mars-van Krevelen机理加速了CO的氧化。在Au–CeO 2（111）界面形成O–C–O所需的额外动力学过程减慢了反应速度。Au / CeO 2立方体的实验周转频率（TOF）是Au / CeO 2八面体的实验周转频率（在0.05 bar CO和0.13 bar O 2下）的4倍。）。TOF随CO分压的增加以及CeO 2的还原性与Au / CeO 2催化剂的催化活性之间的正相关关系证实了理论上的预测，即CO分子占据Au NPs的表面并且Au-的氧化结合的CO发生在Au–CeO 2界面上。通过对DFT计算的比较研究和深入的实验分析，我们可以根据CeO 2的形状和CO / O 2的比例，深入了解CeO 2负载的Au NPs对CO氧化的催化功能。
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