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平板霉素生物合成中细胞色素 P450 催化的羟基化引发醚形成
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2018-09-14 , DOI: 10.1021/jacs.8b08012 Jeffrey D Rudolf 1 , Liao-Bin Dong 1 , Xiao Zhang 1 , Hans Renata 1 , Ben Shen 1, 2, 3
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Platensimycin (PTM) 和 Platencin (PTN) 是细菌和哺乳动物脂肪酸合酶的有效且选择性抑制剂。 PTM 中醚氧原子的区域特异性和立体特异性（PTN 不具备）极大地提高了 PTM 的选择性和效力。我们之前通过将二萜合酶 PtmT3 表征为 (16 R)-ent-kauran-16-ol 合酶并分离 PTM 的 11-脱氧-16 R-羟基化同系物，报道了 11 S,16 S-醚部分的生物合成起源来自 Δ ptmO5 突变体。 PtmO5 是一种细胞色素 P450，被认为可以催化 PTM 中醚部分的形成。在这里，我们报告了 PtmO5 的体外表征，揭示了 PtmO5 立体选择性羟基化对映贝壳杉烷支架的 C-11 位置，产生 11 S,16 R-二醇中间体。醚部分（其氧源自 P450 催化的 C-11 羟基化）是通过二醇中间体的环化形成的。这项研究提供了对天然产物生物合成途径中醚形成的机制见解。
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