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Thermal Decoherence and Disorder Effects on Chiral-Induced Spin Selectivity
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2018-09-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b02196 Elena Díaz 1 , Francisco Domínguez-Adame 1 , Rafael Gutierrez 2 , Gianaurelio Cuniberti 2, 3, 4 , Vladimiro Mujica 5
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2018-09-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b02196 Elena Díaz 1 , Francisco Domínguez-Adame 1 , Rafael Gutierrez 2 , Gianaurelio Cuniberti 2, 3, 4 , Vladimiro Mujica 5
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We use a nonlinear master equation formalism to account for thermal and disorder effects on spin-dependent electron transport in helical organic molecules coupled to two ideal leads. The inclusion of these two effects has important consequences in understanding the observed length and temperature dependence of spin polarization in experiments, which cannot be accounted for in a purely coherent tunneling model. Our approach considers a tight-binding helical Hamiltonian with disordered onsite energies to describe the resulting electronic states when low-frequency interacting modes break the electron coherence. The high-frequency fluctuating counterpart of these interactions, typical of intramolecular modes, is included by means of temperature-dependent thermally activated transfer probabilities in the master equation, which lead to hopping between localized states. We focus on the spin-dependent conductance and the spin-polarization in the linear regime (low voltage), which are analyzed as a function of the molecular length and the temperature of the system. Our results at room temperature agree well with experiments because our model predicts that the degree of spin-polarization increases for longer molecules. Also, this effect is temperature-dependent because thermal excitation competes with disorder-induced Anderson localization. We conclude that a transport mechanism based on thermally activated hopping in a disordered system can account for the unexpected behavior of the spin polarization.
中文翻译：
热退相干和无序效应对手性诱导的自旋选择性的影响
我们使用非线性主方程式形式来解释热和无序效应对耦合到两个理想引线的螺旋有机分子中自旋相关的电子传输的影响。包含这两个效应对于理解实验中观察到的自旋极化的长度和温度依赖性具有重要的意义，而这在纯相干隧穿模型中无法解释。我们的方法考虑了具有无序现场能量的紧密结合的螺旋哈密顿量，以描述当低频相互作用模式破坏电子相干性时产生的电子状态。这些相互作用的高频波动对应物（典型的分子内模式）是通过主方程式中与温度相关的热活化传递概率来包含的，导致在本地化状态之间跳来跳去。我们专注于线性状态（低电压）中自旋相关的电导和自旋极化，这些是作为分子长度和系统温度的函数进行分析的。我们在室温下的结果与实验非常吻合，因为我们的模型预测，较长分子的自旋极化程度会增加。同样，这种效应是温度依赖性的，因为热激发与无序诱发的安德森定位竞争。我们得出的结论是，在无序系统中基于热激活跳跃的传输机制可以解释自旋极化的意外行为。根据系统的分子长度和温度对其进行分析。我们在室温下的结果与实验非常吻合，因为我们的模型预测，较长分子的自旋极化程度会增加。同样，这种效应是温度依赖性的，因为热激发与无序诱发的安德森定位竞争。我们得出的结论是，在无序系统中基于热激活跳跃的传输机制可以解释自旋极化的意外行为。根据系统的分子长度和温度对其进行分析。我们在室温下的结果与实验非常吻合，因为我们的模型预测，较长分子的自旋极化程度会增加。同样，这种效应是温度依赖性的，因为热激发与无序诱发的安德森定位竞争。我们得出的结论是，在无序系统中基于热激活跳跃的传输机制可以解释自旋极化的意外行为。
更新日期：2018-09-13
中文翻译：
热退相干和无序效应对手性诱导的自旋选择性的影响
我们使用非线性主方程式形式来解释热和无序效应对耦合到两个理想引线的螺旋有机分子中自旋相关的电子传输的影响。包含这两个效应对于理解实验中观察到的自旋极化的长度和温度依赖性具有重要的意义，而这在纯相干隧穿模型中无法解释。我们的方法考虑了具有无序现场能量的紧密结合的螺旋哈密顿量，以描述当低频相互作用模式破坏电子相干性时产生的电子状态。这些相互作用的高频波动对应物（典型的分子内模式）是通过主方程式中与温度相关的热活化传递概率来包含的，导致在本地化状态之间跳来跳去。我们专注于线性状态（低电压）中自旋相关的电导和自旋极化，这些是作为分子长度和系统温度的函数进行分析的。我们在室温下的结果与实验非常吻合，因为我们的模型预测，较长分子的自旋极化程度会增加。同样，这种效应是温度依赖性的，因为热激发与无序诱发的安德森定位竞争。我们得出的结论是，在无序系统中基于热激活跳跃的传输机制可以解释自旋极化的意外行为。根据系统的分子长度和温度对其进行分析。我们在室温下的结果与实验非常吻合，因为我们的模型预测，较长分子的自旋极化程度会增加。同样，这种效应是温度依赖性的，因为热激发与无序诱发的安德森定位竞争。我们得出的结论是，在无序系统中基于热激活跳跃的传输机制可以解释自旋极化的意外行为。根据系统的分子长度和温度对其进行分析。我们在室温下的结果与实验非常吻合，因为我们的模型预测，较长分子的自旋极化程度会增加。同样，这种效应是温度依赖性的，因为热激发与无序诱发的安德森定位竞争。我们得出的结论是，在无序系统中基于热激活跳跃的传输机制可以解释自旋极化的意外行为。
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