当前位置：
X-MOL 学术
›
J. Phys. Chem. B
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
OPLS Force Field for Choline Chloride-Based Deep Eutectic Solvents
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2018-08-30 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.8b06647 Brian Doherty 1 , Orlando Acevedo 1
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2018-08-30 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.8b06647 Brian Doherty 1 , Orlando Acevedo 1
Affiliation
|
Deep eutectic solvents (DES) are a class of solvents frequently composed of choline chloride and a neutral hydrogen bond donor (HBD) at ratios of 1:1, 1:2, or 1:3, respectively. As cost-effective and eco-friendly solvents, DESs have gained considerable popularity in multiple fields, including materials, separations, and nanotechnology. In the present work, a comprehensive set of transferable parameters have been fine-tuned to accurately reproduce bulk-phase physical properties and local intermolecular interactions for 8 different choline chloride-based DESs. This nonpolarizable force field, OPLS-DES, gave near quantitative agreement at multiple temperatures for experimental densities, viscosities, heat capacities, and surface tensions yielding overall mean absolute errors (MAEs) of ca. 1.1%, 1.6%, 5.5%, and 1.5%, respectively. Local interactions and solvent structuring between the ions and HBDs, including urea, glycerol, phenol, ethylene glycol, levulinic acid, oxalic acid, and malonic acid, were accurately reproduced when compared to radial distribution functions and coordination numbers derived from experimental liquid-phase neutron diffraction data and from first-principles molecular dynamics simulations. The reproduction of transport properties presented a considerable challenge and behaved more like a supercooled liquid near room temperature; higher-temperature simulations, e.g., 400–500 K, or an alternative polarizable force field is recommended when computing self-diffusion coefficients.
中文翻译：
基于胆碱氯化物的深共晶溶剂的OPLS力场
深共熔溶剂（DES）是一类溶剂，通常由氯化胆碱和中性氢键供体（HBD）分别以1：1、1：2或1：3的比例组成。作为具有成本效益和生态友好的溶剂，DES在材料，分离和纳米技术等多个领域都获得了相当大的普及。在目前的工作中，已经对一组完整的可转移参数进行了微调，以针对8种不同的基于氯化胆碱的DES准确重现体相物理特性和局部分子间相互作用。这种不可极化的力场OPLS-DES在多个温度下对实验密度，粘度，热容和表面张力给出了接近定量的一致性，从而产生了大约132的总体平均绝对误差（MAE）。分别为1.1％，1.6％，5.5％和1.5％。与从实验液相中子获得的径向分布函数和配位数相比，可以精确地再现离子和HBD之间的局部相互作用和溶剂结构，包括尿素，甘油，苯酚，乙二醇，乙酰丙酸，草酸和丙二酸。衍射数据和来自第一性原理的分子动力学模拟。传输特性的再现提出了相当大的挑战，并且表现得更像是接近室温的过冷液体。在计算自扩散系数时，建议使用较高温度的模拟，例如400–500 K，或其他可极化的力场。与从实验性液相中子衍射数据和第一性原理分子动力学模拟得出的径向分布函数和配位数相比，可以精确地重现这些化合物。传输特性的再现提出了相当大的挑战，并且表现得更像是接近室温的过冷液体。在计算自扩散系数时，建议使用较高温度的模拟，例如400–500 K，或其他可极化的力场。与从实验性液相中子衍射数据和第一性原理分子动力学模拟得出的径向分布函数和配位数相比，可以精确地重现这些化合物。传输特性的再现提出了相当大的挑战，并且表现得更像是接近室温的过冷液体。在计算自扩散系数时，建议使用较高温度的模拟，例如400–500 K，或其他可极化的力场。
更新日期：2018-08-31
中文翻译：
基于胆碱氯化物的深共晶溶剂的OPLS力场
深共熔溶剂（DES）是一类溶剂，通常由氯化胆碱和中性氢键供体（HBD）分别以1：1、1：2或1：3的比例组成。作为具有成本效益和生态友好的溶剂，DES在材料，分离和纳米技术等多个领域都获得了相当大的普及。在目前的工作中，已经对一组完整的可转移参数进行了微调，以针对8种不同的基于氯化胆碱的DES准确重现体相物理特性和局部分子间相互作用。这种不可极化的力场OPLS-DES在多个温度下对实验密度，粘度，热容和表面张力给出了接近定量的一致性，从而产生了大约132的总体平均绝对误差（MAE）。分别为1.1％，1.6％，5.5％和1.5％。与从实验液相中子获得的径向分布函数和配位数相比，可以精确地再现离子和HBD之间的局部相互作用和溶剂结构，包括尿素，甘油，苯酚，乙二醇，乙酰丙酸，草酸和丙二酸。衍射数据和来自第一性原理的分子动力学模拟。传输特性的再现提出了相当大的挑战，并且表现得更像是接近室温的过冷液体。在计算自扩散系数时，建议使用较高温度的模拟，例如400–500 K，或其他可极化的力场。与从实验性液相中子衍射数据和第一性原理分子动力学模拟得出的径向分布函数和配位数相比，可以精确地重现这些化合物。传输特性的再现提出了相当大的挑战，并且表现得更像是接近室温的过冷液体。在计算自扩散系数时，建议使用较高温度的模拟，例如400–500 K，或其他可极化的力场。与从实验性液相中子衍射数据和第一性原理分子动力学模拟得出的径向分布函数和配位数相比，可以精确地重现这些化合物。传输特性的再现提出了相当大的挑战，并且表现得更像是接近室温的过冷液体。在计算自扩散系数时，建议使用较高温度的模拟，例如400–500 K，或其他可极化的力场。
京公网安备 11010802027423号