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Modulation of Excited-State Proton Transfer Dynamics in a Model Lactim–Lactam Tautomeric System by Anisotropic Gold Nanoparticles
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-07-18 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b05481 Debarati Ray 1 , Arghyadeep Bhattacharyya 2 , Subhash Chandra Bhattacharya 1 , Nikhil Guchhait 2
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-07-18 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b05481 Debarati Ray 1 , Arghyadeep Bhattacharyya 2 , Subhash Chandra Bhattacharya 1 , Nikhil Guchhait 2
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The past few decades have witnessed significant advances in the development of functionalized gold nanoparticles (GNPs) for diverse applications in various fields such as chemistry, biology, pharmacy, and physics. However, a recent in vivo toxicity study of GNPs in Drosophila melanogaster demonstrated that GNPs are capable of inducing mutagenesis. Considering mutagenicity and tautomerism (lactim–lactam and amine–imine) of DNA base pairs are correlated with each other, a recent theoretical study reveal the modification of double-proton-transfer process of guanine–cytosine DNA base pairs upon interaction with the gold surface (Au(111)). However, there is a dearth of experimental data about the proton-transfer (PT) process in isolated base pairs on gold nanosurface. In this particular work, we have chosen a model lactim–lactam tautomeric system, namely, 1-(2-hydroxy-5-chloro-phenyl)-3,5-dioxo-1H-imidazo-[3,4-b] isoindole (ADCL), and carried out for the first time a comprehensive study of the modification of excited-state PT dynamics in the presence of synthesized isotropic (spherical) and anisotropic (trianglular, rod, and trigonal bipyramidal) GNPs by means of steady-state and time-resolved fluorescence spectroscopy. The PT process operative in ADCL was experimentally found to be accelerated on the anisotropic gold nanosurface, whereas spherical-shaped GNPs showed little impact on the dynamics of the above-mentioned photophysical phenomenon. Therefore, our experimental results regarding the modification of lactim–lactam tautomerism of a model compound on the gold nanosurface are an indirect evidence of mutation caused by GNPs.
中文翻译：
各向异性金纳米粒子对模型Lactim–Lamtam互变异构系统中激发态质子转移动力学的调节
在过去的几十年中，功能化的金纳米颗粒（GNP）的开发取得了重大进展，这些纳米颗粒可用于化学，生物学，药学和物理学等各个领域。然而，最近的果蝇体内GNPs的体内毒性研究证明GNP能够诱导诱变。考虑到DNA碱基对的致突变性和互变异构（内酰胺-内酰胺和胺-亚胺）相互关联，最近的理论研究表明鸟嘌呤-胞嘧啶DNA碱基对与金表面相互作用后双质子转移过程的改变（Au（111））。然而，缺乏关于金纳米表面上孤立的碱基对中的质子转移（PT）过程的实验数据。在这项特殊的工作中，我们选择了一个模型内酰胺-内酰胺互变异构体系，即1-（2-羟基-5-氯-苯基）-3,5-二氧杂-1 H-咪唑-[3,4- b]异吲哚（ADCL），并首次在稳态下通过合成的各向同性（球形）和各向异性（三角形，杆状和三角形双锥体）GNP对激发态PT动力学的修饰进行了全面研究状态和时间分辨荧光光谱。实验发现，在ADCL中进行的PT过程在各向异性的金纳米表面上得到加速，而球形GNP对上述光物理现象的动力学影响很小。因此，我们关于在金纳米表面上修饰模型化合物的乳酸亚胺-内酰胺互变异构现象的实验结果是由GNP引起的突变的间接证据。
更新日期：2018-07-19
中文翻译：
各向异性金纳米粒子对模型Lactim–Lamtam互变异构系统中激发态质子转移动力学的调节
在过去的几十年中，功能化的金纳米颗粒（GNP）的开发取得了重大进展，这些纳米颗粒可用于化学，生物学，药学和物理学等各个领域。然而，最近的果蝇体内GNPs的体内毒性研究证明GNP能够诱导诱变。考虑到DNA碱基对的致突变性和互变异构（内酰胺-内酰胺和胺-亚胺）相互关联，最近的理论研究表明鸟嘌呤-胞嘧啶DNA碱基对与金表面相互作用后双质子转移过程的改变（Au（111））。然而，缺乏关于金纳米表面上孤立的碱基对中的质子转移（PT）过程的实验数据。在这项特殊的工作中，我们选择了一个模型内酰胺-内酰胺互变异构体系，即1-（2-羟基-5-氯-苯基）-3,5-二氧杂-1 H-咪唑-[3,4- b]异吲哚（ADCL），并首次在稳态下通过合成的各向同性（球形）和各向异性（三角形，杆状和三角形双锥体）GNP对激发态PT动力学的修饰进行了全面研究状态和时间分辨荧光光谱。实验发现，在ADCL中进行的PT过程在各向异性的金纳米表面上得到加速，而球形GNP对上述光物理现象的动力学影响很小。因此，我们关于在金纳米表面上修饰模型化合物的乳酸亚胺-内酰胺互变异构现象的实验结果是由GNP引起的突变的间接证据。
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