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Large-Scale Synthesis and Comprehensive Structure Study of δ-MnO2
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2018-05-30 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b00461 Jue Liu 1 , Lei Yu 2 , Enyuan Hu 3 , Beth S. Guiton 2 , Xiao-Qing Yang 3 , Katharine Page 1
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2018-05-30 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b00461 Jue Liu 1 , Lei Yu 2 , Enyuan Hu 3 , Beth S. Guiton 2 , Xiao-Qing Yang 3 , Katharine Page 1
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Layered δ-MnO2 (birnessites) are ubiquitous in nature and have also been reported to work as promising water oxidation catalysts or rechargeable alkali-ion battery cathodes when fabricated under appropriate conditions. Although tremendous effort has been spent on resolving the structure of natural/synthetic layered δ-MnO2 in the last few decades, no conclusive result has been reached. In this Article, we report an environmentally friendly route to synthesizing homogeneous Cu-rich layered δ-MnO2 nanoflowers in large scale. The local and average structure of synthetic Cu-rich layered δ-MnO2 has been successfully resolved from combined Mn/Cu K-edge extended X-ray fine structure spectroscopy and X-ray and neutron total scattering analysis. It is found that appreciable amounts (∼8%) of Mn vacancies are present in the MnO2 layer and Cu2+ occupies the interlayer sites above/below the vacant Mn sites. Effective hydrogen bonding among the interlayer water molecules and adjacent layer O ions has also been observed for the first time. These hydrogen bonds are found to play the key role in maintaining the intermediate and long-range stacking coherence of MnO2 layers. Quantitative analysis of the turbostratic stacking disorder in this compound was achieved using a supercell approach coupled with anisotropic particle-size-effect modeling. The present method is expected to be generally applicable to the structural study of other technologically important nanomaterials.
中文翻译：
的大规模合成和综合结构研究δ-的MnO 2
层状δ-的MnO 2（birnessites）在自然界中普遍存在，并且当在适当的条件下制造也被报告给工作作为有希望的水的氧化催化剂或可充电碱离子电池阴极。虽然巨大的努力已经花了解决天然/合成的结构分层δ-的MnO 2，在过去的几十年里，没有确凿的结果已经达到了。在本文中，我们报告合成齐富铜层次δ-MnO的一个环保路线2个大规模纳米花。合成的富-铜层状δ-的MnO的本地和平均结构2已通过Mn / Cu K边缘扩展X射线精细结构光谱以及X射线和中子总散射分析成功解决。发现在MnO 2层中存在相当数量（〜8％）的Mn空位，并且Cu 2+占据空的Mn位点上方/下方的层间位点。首次还发现了层间水分子与相邻层O离子之间的有效氢键。发现这些氢键在维持MnO 2的中，远距离堆叠相干性中起关键作用层。使用超级单元方法结合各向异性粒度效应模型，可以对这种化合物中的涡轮层堆积紊乱进行定量分析。预期本方法通常可用于其他技术上重要的纳米材料的结构研究。
更新日期：2018-05-30
中文翻译：
的大规模合成和综合结构研究δ-的MnO 2
层状δ-的MnO 2（birnessites）在自然界中普遍存在，并且当在适当的条件下制造也被报告给工作作为有希望的水的氧化催化剂或可充电碱离子电池阴极。虽然巨大的努力已经花了解决天然/合成的结构分层δ-的MnO 2，在过去的几十年里，没有确凿的结果已经达到了。在本文中，我们报告合成齐富铜层次δ-MnO的一个环保路线2个大规模纳米花。合成的富-铜层状δ-的MnO的本地和平均结构2已通过Mn / Cu K边缘扩展X射线精细结构光谱以及X射线和中子总散射分析成功解决。发现在MnO 2层中存在相当数量（〜8％）的Mn空位，并且Cu 2+占据空的Mn位点上方/下方的层间位点。首次还发现了层间水分子与相邻层O离子之间的有效氢键。发现这些氢键在维持MnO 2的中，远距离堆叠相干性中起关键作用层。使用超级单元方法结合各向异性粒度效应模型，可以对这种化合物中的涡轮层堆积紊乱进行定量分析。预期本方法通常可用于其他技术上重要的纳米材料的结构研究。
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