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Atomic Structure of Pt3Ni Nanoframe Electrocatalysts byin SituX-ray Absorption Spectroscopy
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2015-12-10 , DOI: 10.1021/jacs.5b09639 Nigel Becknell 1 , Yijin Kang 2 , Chen Chen 1 , Joaquin Resasco 3 , Nikolay Kornienko 1 , Jinghua Guo 4 , Nenad M. Markovic 2 , Gabor A. Somorjai 1, 5 , Vojislav R. Stamenkovic 2 , Peidong Yang 1, 5, 6
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2015-12-10 , DOI: 10.1021/jacs.5b09639 Nigel Becknell 1 , Yijin Kang 2 , Chen Chen 1 , Joaquin Resasco 3 , Nikolay Kornienko 1 , Jinghua Guo 4 , Nenad M. Markovic 2 , Gabor A. Somorjai 1, 5 , Vojislav R. Stamenkovic 2 , Peidong Yang 1, 5, 6
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Understanding the atomic structure of a catalyst is crucial to exposing the source of its performance characteristics. It is highly unlikely that a catalyst remains the same under reaction conditions when compared to as-synthesized. Hence, the ideal experiment to study the catalyst structure should be performed in situ. Here, we use X-ray absorption spectroscopy (XAS) as an in situ technique to study Pt3Ni nanoframe particles which have been proven to be an excellent electrocatalyst for the oxygen reduction reaction (ORR). The surface characteristics of the nanoframes were probed through electrochemical hydrogen underpotential deposition and carbon monoxide electrooxidation, which showed that nanoframe surfaces with different structure exhibit varying levels of binding strength to adsorbate molecules. It is well-known that Pt-skin formation on Pt-Ni catalysts will enhance ORR activity by weakening the binding energy between the surface and adsorbates. Ex situ and in situ XAS results reveal that nanoframes which bind adsorbates more strongly have a rougher Pt surface caused by insufficient segregation of Pt to the surface and consequent Ni dissolution. In contrast, nanoframes which exhibit extremely high ORR activity simultaneously demonstrate more significant segregation of Pt over Ni-rich subsurface layers, allowing better formation of the critical Pt-skin. This work demonstrates that the high ORR activity of the Pt3Ni hollow nanoframes depends on successful formation of the Pt-skin surface structure.
中文翻译：
原位X射线吸收光谱法研究Pt3Ni纳米框架电催化剂的原子结构
了解催化剂的原子结构对于揭示其性能特征的来源至关重要。与合成时相比，催化剂在反应条件下保持相同的可能性很小。因此，研究催化剂结构的理想实验应该在原位进行。在这里，我们使用 X 射线吸收光谱 (XAS) 作为一种原位技术来研究 Pt3Ni 纳米框架颗粒，这些颗粒已被证明是一种出色的氧还原反应 (ORR) 电催化剂。通过电化学氢欠电位沉积和一氧化碳电氧化探测纳米框架的表面特性，结果表明不同结构的纳米框架表面对吸附分子的结合强度不同。众所周知，在 Pt-Ni 催化剂上形成 Pt-skin 会通过减弱表面和吸附物之间的结合能来提高 ORR 活性。异位和原位 XAS 结果表明，由于 Pt 与表面的分离不足和随后的 Ni 溶解，与吸附物结合更牢固的纳米框架具有更粗糙的 Pt 表面。相比之下，表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表现出更显着的 Pt 在富含 Ni 的次表面层上的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。异位和原位 XAS 结果表明，由于 Pt 与表面的分离不足和随后的 Ni 溶解，与吸附物结合更牢固的纳米框架具有更粗糙的 Pt 表面。相比之下，表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表现出更显着的 Pt 在富含 Ni 的次表面层上的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。异位和原位 XAS 结果表明，由于 Pt 与表面的分离不足和随后的 Ni 溶解，与吸附物结合更牢固的纳米框架具有更粗糙的 Pt 表面。相比之下，表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表现出更显着的 Pt 在富含 Ni 的次表面层上的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表明 Pt 在富含 Ni 的次表面层上有更显着的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表明 Pt 在富含 Ni 的次表面层上有更显着的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。
更新日期：2015-12-10
中文翻译：
原位X射线吸收光谱法研究Pt3Ni纳米框架电催化剂的原子结构
了解催化剂的原子结构对于揭示其性能特征的来源至关重要。与合成时相比，催化剂在反应条件下保持相同的可能性很小。因此，研究催化剂结构的理想实验应该在原位进行。在这里，我们使用 X 射线吸收光谱 (XAS) 作为一种原位技术来研究 Pt3Ni 纳米框架颗粒，这些颗粒已被证明是一种出色的氧还原反应 (ORR) 电催化剂。通过电化学氢欠电位沉积和一氧化碳电氧化探测纳米框架的表面特性，结果表明不同结构的纳米框架表面对吸附分子的结合强度不同。众所周知，在 Pt-Ni 催化剂上形成 Pt-skin 会通过减弱表面和吸附物之间的结合能来提高 ORR 活性。异位和原位 XAS 结果表明，由于 Pt 与表面的分离不足和随后的 Ni 溶解，与吸附物结合更牢固的纳米框架具有更粗糙的 Pt 表面。相比之下，表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表现出更显着的 Pt 在富含 Ni 的次表面层上的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。异位和原位 XAS 结果表明，由于 Pt 与表面的分离不足和随后的 Ni 溶解，与吸附物结合更牢固的纳米框架具有更粗糙的 Pt 表面。相比之下，表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表现出更显着的 Pt 在富含 Ni 的次表面层上的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。异位和原位 XAS 结果表明，由于 Pt 与表面的分离不足和随后的 Ni 溶解，与吸附物结合更牢固的纳米框架具有更粗糙的 Pt 表面。相比之下，表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表现出更显着的 Pt 在富含 Ni 的次表面层上的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表明 Pt 在富含 Ni 的次表面层上有更显着的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。表现出极高 ORR 活性的纳米框架同时表明 Pt 在富含 Ni 的次表面层上有更显着的分离，从而更好地形成关键的 Pt 表层。这项工作表明 Pt3Ni 中空纳米框架的高 ORR 活性取决于 Pt-皮肤表面结构的成功形成。
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