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二硫键的紫外光化学：硫 K 边缘皮秒 X 射线吸收光谱早期光产物的演变
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2018-05-17 , DOI: 10.1021/jacs.7b13455 Miguel Ochmann 1 , Abid Hussain 1 , Inga von Ahnen 1 , Amy A. Cordones 2 , Kiryong Hong 3 , Jae Hyuk Lee 2 , Rory Ma 3 , Katrin Adamczyk 1 , Tae Kyu Kim 3 , Robert W. Schoenlein 2 , Oriol Vendrell 4 , Nils Huse 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2018-05-17 , DOI: 10.1021/jacs.7b13455 Miguel Ochmann 1 , Abid Hussain 1 , Inga von Ahnen 1 , Amy A. Cordones 2 , Kiryong Hong 3 , Jae Hyuk Lee 2 , Rory Ma 3 , Katrin Adamczyk 1 , Tae Kyu Kim 3 , Robert W. Schoenlein 2 , Oriol Vendrell 4 , Nils Huse 1
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我们研究了二甲基二硫醚作为理解二硫键光化学的基本部分，二硫键是广泛生物化学过程的核心。硫 K 边缘的皮秒时间分辨 X 射线吸收光谱提供了对由 267 nm 飞秒脉冲引发的二硫键光化学的独特元素特定洞察。我们观察到广泛但独特的瞬态诱导吸收光谱，其在纳秒范围内至少在两个时间尺度上恢复。我们采用 RASSCF 电子结构计算来模拟多种可能化学物质的硫-1s 跃迁，并确定甲基硫基和甲基过硫基自由基是主要反应产物。此外，我们确定二硫和 CH2S 硫酮是 perthiyl 自由基的次级反应产物，它们最有可能解释我们实验中观察到的光谱和动力学特征。我们的研究强调了元素特异性的重要性和时间分辨 X 射线光谱在复杂反应方案中识别短寿命反应产物的潜力，这些反应方案是二硫化物系统丰富光化学的基础。
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更新日期：2018-05-17
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