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First-Principles Insight into Electrocatalytic Reduction of CO2 to CH4 on a Copper Nanoparticle
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-05-11 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b01928 Huilong Dong 1, 2 , Youyong Li 1 , De-en Jiang 2
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-05-11 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b01928 Huilong Dong 1, 2 , Youyong Li 1 , De-en Jiang 2
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Copper has been extensively studied for electrocatalytic CO2 reduction reaction (CO2RR) due to its unique capability to produce hydrocarbons at high overpotentials. Although CO2RR on crystallographic Cu surfaces such as Cu(211) and Cu(111) has been investigated by many, the detailed mechanistic understanding of CO2RR on small Cu nanoparticles (NP) is still lacking. In this work, we use Cu79 as a representative NP and compare it with Cu(211) and Cu(111) for reduction of CO2 to CH4 by first-principles calculations. The computed free energy profiles show that the Cu79 NP exhibits less negative onset potential for the formation of CO than both Cu(211) and Cu(111) but more negative onset potential for the formation of CH4 than Cu(211). These onset potential trends for CO and CH4 formations on Cu79 NP, Cu(211), and Cu(111) are correlated with adsorption energetics of the key reaction intermediates including COOH, CO, and CHO. The insight may help improve the performance of Cu NPs for CO2RR to CH4.
中文翻译：
对铜纳米颗粒上的电催化还原CO 2到CH 4的第一手见解
铜由于其在高超电势下生产烃的独特能力，已被广泛用于电催化CO 2还原反应（CO 2 RR）的研究。虽然CO 2的结晶的Cu RR以Cu（211）和Cu的表面，例如（111）已被许多研究，CO的详细机械理解2上小的Cu纳米粒子RR（NP）仍然缺乏。在这项工作中，我们使用Cu 79作为代表NP，并通过第一性原理计算将其与Cu（211）和Cu（111）进行还原，以将CO 2还原为CH 4。计算出的自由能曲线表明，Cu 79与Cu（211）和Cu（111）相比，NP表现出的CO形成的负起始电位都比Cu（211）小，但CH 4的形成具有负起始电位。这些在Cu 79 NP，Cu（211）和Cu（111）上形成CO和CH 4的潜在势能趋势与关键反应中间体（包括COOH，CO和CHO）的吸附能相关。洞察力可能有助于提高Cu NPs对CO 2 RR转化为CH 4的性能。
更新日期：2018-05-11
中文翻译：
对铜纳米颗粒上的电催化还原CO 2到CH 4的第一手见解
铜由于其在高超电势下生产烃的独特能力，已被广泛用于电催化CO 2还原反应（CO 2 RR）的研究。虽然CO 2的结晶的Cu RR以Cu（211）和Cu的表面，例如（111）已被许多研究，CO的详细机械理解2上小的Cu纳米粒子RR（NP）仍然缺乏。在这项工作中，我们使用Cu 79作为代表NP，并通过第一性原理计算将其与Cu（211）和Cu（111）进行还原，以将CO 2还原为CH 4。计算出的自由能曲线表明，Cu 79与Cu（211）和Cu（111）相比，NP表现出的CO形成的负起始电位都比Cu（211）小，但CH 4的形成具有负起始电位。这些在Cu 79 NP，Cu（211）和Cu（111）上形成CO和CH 4的潜在势能趋势与关键反应中间体（包括COOH，CO和CHO）的吸附能相关。洞察力可能有助于提高Cu NPs对CO 2 RR转化为CH 4的性能。
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