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A Three-Step Atomic Layer Deposition Process for SiNx Using Si2Cl6, CH3NH2, and N2 Plasma
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2018-05-11 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsami.8b01392 Rafaiel A. Ovanesyan 1 , Dennis M. Hausmann 2 , Sumit Agarwal 1
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2018-05-11 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsami.8b01392 Rafaiel A. Ovanesyan 1 , Dennis M. Hausmann 2 , Sumit Agarwal 1
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We report a novel three-step SiNx atomic layer deposition (ALD) process using Si2Cl6, CH3NH2, and N2 plasma. In a two-step process, nonhydrogenated chlorosilanes such as Si2Cl6 with N2 plasmas lead to poor-quality SiNx films that oxidize rapidly. The intermediate CH3NH2 step was therefore introduced in the ALD cycle to replace the NH3 plasma step with a N2 plasma, while using Si2Cl6 as the Si precursor. This three-step process lowers the atomic H content and improves the film conformality on high-aspect-ratio nanostructures as Si–N–Si bonds are formed during a thermal CH3NH2 step in addition to the N2 plasma step. During ALD, the reactive surface sites were monitored using in situ surface infrared spectroscopy. Our infrared spectra show that, on the post-N2 plasma-treated SiNx surface, Si2Cl6 reacts primarily with the surface −NH2 species to form surface −SiClx (x = 1, 2, or 3) bonds, which are the reactive sites during the CH3NH2 cycle. In the N2 plasma step, reactive −NH2 surface species are created because of the surface H available from the −CH3 groups. At 400 °C, the SiNx films have a growth per cycle of ∼0.9 Å with ∼12 atomic percent H. The films grown on high-aspect-ratio nanostructures have a conformality of ∼90%.
中文翻译：
使用Si 2 Cl 6，CH 3 NH 2和N 2等离子体进行SiN x的三步原子层沉积工艺
我们报告了一种新颖的三步SiN x原子层沉积（ALD）工艺，使用Si 2 Cl 6，CH 3 NH 2和N 2等离子体。在两步过程中，未氢化的氯硅烷（例如具有N 2等离子体的Si 2 Cl 6）会导致劣质的SiN x膜迅速氧化。因此，将中间CH 3 NH 2步骤引入到ALD循环中，以在使用Si 2 Cl 6的同时用N 2等离子体代替NH 3等离子体步骤。作为硅的前体。该三步过程降低了原子H的含量，并改善了高纵横比纳米结构上的膜形，因为在N 2等离子步骤之外的热CH 3 NH 2步骤中还形成了Si–N–Si键。在ALD期间，使用原位表面红外光谱法监测反应性表面位点。我们的红外光谱表明，在经过N 2等离子处理的SiN x表面上，Si 2 Cl 6主要与表面-NH 2物种反应形成表面-SiCl x（x = 1、2或3）键，在CH 3 NH期间是反应性位点2个周期。在N 2等离子体步骤中，由于可从-CH 3基团获得的表面H，会生成反应性-NH 2表面物质。在400°C时，SiN x薄膜的每个循环的生长量约为0.9Å，H含量约为12原子百分数。在高纵横比的纳米结构上生长的薄膜具有约90％的保形性。
更新日期：2018-05-11
中文翻译：
使用Si 2 Cl 6，CH 3 NH 2和N 2等离子体进行SiN x的三步原子层沉积工艺
我们报告了一种新颖的三步SiN x原子层沉积（ALD）工艺，使用Si 2 Cl 6，CH 3 NH 2和N 2等离子体。在两步过程中，未氢化的氯硅烷（例如具有N 2等离子体的Si 2 Cl 6）会导致劣质的SiN x膜迅速氧化。因此，将中间CH 3 NH 2步骤引入到ALD循环中，以在使用Si 2 Cl 6的同时用N 2等离子体代替NH 3等离子体步骤。作为硅的前体。该三步过程降低了原子H的含量，并改善了高纵横比纳米结构上的膜形，因为在N 2等离子步骤之外的热CH 3 NH 2步骤中还形成了Si–N–Si键。在ALD期间，使用原位表面红外光谱法监测反应性表面位点。我们的红外光谱表明，在经过N 2等离子处理的SiN x表面上，Si 2 Cl 6主要与表面-NH 2物种反应形成表面-SiCl x（x = 1、2或3）键，在CH 3 NH期间是反应性位点2个周期。在N 2等离子体步骤中，由于可从-CH 3基团获得的表面H，会生成反应性-NH 2表面物质。在400°C时，SiN x薄膜的每个循环的生长量约为0.9Å，H含量约为12原子百分数。在高纵横比的纳米结构上生长的薄膜具有约90％的保形性。
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