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Low-Energy Electrocatalytic CO2 Reduction in Water over Mn-Complex Catalyst Electrode Aided by a Nanocarbon Support and K+ Cations
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-04-10 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.8b01068 Shunsuke Sato 1 , Kenichiro Saita 2 , Keita Sekizawa 1 , Satoshi Maeda 2 , Takeshi Morikawa 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-04-10 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.8b01068 Shunsuke Sato 1 , Kenichiro Saita 2 , Keita Sekizawa 1 , Satoshi Maeda 2 , Takeshi Morikawa 1
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Electrocatalytic CO2 reduction over a Mn-complex catalyst in an aqueous solution was achieved at very low energy with a combination of multiwalled carbon nanotubes (MWCNTs) and K+ cations. Although the bare Mn-complex did not function as a catalyst in an aqueous solution, the combined Mn-complex/MWCNT cathode promoted electrocatalytic CO2 reduction at an overpotential of 100 mV where neither the bare MWCNTs nor bare Mn-complex were catalytically active. The Mn-complex/MWCNT produced CO at a constant rate for 48 h with a current density of greater than 2.0 mA cm–2 at −0.39 V (vs RHE). The MWCNTs with electron accumulation properties, together with surface adsorbed K+ ions, provided an environment to stabilize CO2 adjacent to the Mn-complex and significantly lowered the overpotential for CO2 reduction in an aqueous solution, and these results were consistent with density functional theory (DFT) calculations. Experiments clarified that the synergetic effect of the MWCNTs and K+ ions was also applicable to Co and Re complexes that were almost inert with regard to CO2 reduction in an aqueous solution.
中文翻译：
纳米碳载体和K +阳离子辅助的Mn复杂催化剂电极上水的低能电催化CO 2还原
通过多壁碳纳米管（MWCNT）和K +阳离子的组合，在非常低的能量下，通过Mn络合物催化剂在水溶液中实现了电催化的CO 2还原。尽管裸露的Mn络合物在水溶液中不起催化剂的作用，但是组合的Mn-络合物/ MWCNT阴极在100mV的超电势下促进了电催化CO 2的还原，其中裸露的MWCNTs和裸露的Mn-络合物都不具有催化活性。锰配合物/ MWCNT在-0.39 V（vs RHE）下以恒定速率连续48 h产生CO，电流密度大于2.0 mA cm -2。具有电子累积特性的MWCNT，以及表面吸附的K +离子，提供了一个稳定Mn络合物附近的CO 2的环境，并显着降低了水溶液中CO 2还原的过电势，这些结果与密度泛函理论（DFT）的计算是一致的。实验表明，MWCNT和K +离子的协同作用也适用于Co和Re络合物，这些络合物对于水溶液中的CO 2还原几乎是惰性的。
更新日期：2018-04-10
中文翻译：
纳米碳载体和K +阳离子辅助的Mn复杂催化剂电极上水的低能电催化CO 2还原
通过多壁碳纳米管（MWCNT）和K +阳离子的组合，在非常低的能量下，通过Mn络合物催化剂在水溶液中实现了电催化的CO 2还原。尽管裸露的Mn络合物在水溶液中不起催化剂的作用，但是组合的Mn-络合物/ MWCNT阴极在100mV的超电势下促进了电催化CO 2的还原，其中裸露的MWCNTs和裸露的Mn-络合物都不具有催化活性。锰配合物/ MWCNT在-0.39 V（vs RHE）下以恒定速率连续48 h产生CO，电流密度大于2.0 mA cm -2。具有电子累积特性的MWCNT，以及表面吸附的K +离子，提供了一个稳定Mn络合物附近的CO 2的环境，并显着降低了水溶液中CO 2还原的过电势，这些结果与密度泛函理论（DFT）的计算是一致的。实验表明，MWCNT和K +离子的协同作用也适用于Co和Re络合物，这些络合物对于水溶液中的CO 2还原几乎是惰性的。
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