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Single-Particle Tracking To Probe the Local Environment in Ice-Templated Crosslinked Colloidal Assemblies
Langmuir ( IF 3.7 ) Pub Date : 2018-03-20 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.langmuir.7b04120 Karthika Suresh , Dharmendar Kumar Sharma 1 , Ramya Chulliyil 1 , Ketan Dinkar Sarode , V. Ravi Kumar , Arindam Chowdhury 1 , Guruswamy Kumaraswamy
Langmuir ( IF 3.7 ) Pub Date : 2018-03-20 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.langmuir.7b04120 Karthika Suresh , Dharmendar Kumar Sharma 1 , Ramya Chulliyil 1 , Ketan Dinkar Sarode , V. Ravi Kumar , Arindam Chowdhury 1 , Guruswamy Kumaraswamy
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We use single-particle tracking to investigate colloidal dynamics in hybrid assemblies comprising colloids enmeshed in a crosslinked polymer network. These assemblies are prepared using ice templating and are macroporous monolithic structures. We investigate microstructure-property relations in assemblies that appear chemically identical but show qualitatively different mechanical response. Specifically, we contrast elastic assemblies that can recover from large compressive deformations with plastic assemblies that fail on being compressed. Particle tracking provides insights into the microstructural differences that underlie the different mechanical response of elastic and plastic assemblies. Since colloidal motions in these assemblies are sluggish, particle tracking is especially sensitive to imaging artifacts such as stage drift. We demonstrate that the use of wavelet transforms applied to trajectories of probe particles from fluorescence microscopy eliminates stage drift, allowing a spatial resolution of about 2 nm. In elastic and plastic scaffolds, probe particles are surrounded by other particles—thus, their motion is caged. We present mean square displacement and van Hove distributions for particle motions and demonstrate that plastic assemblies are characterized by significantly larger spatial heterogeneity when compared with the elastic sponges. In elastic assemblies, particle diffusivities are peaked around a mean value, whereas in plastic assemblies, there is a wide distribution of diffusivities with no clear peak. Both elastic and plastic assemblies show a frequency independent solid modulus from particle tracking microrheology. Here too, there is a much wider distribution of modulus values for plastic scaffolds as compared to elastic, in contrast to bulk rheological measurements where both assemblies exhibit a similar response. We interpret our results in terms of the spatial distribution of crosslinks in the polymer mesh in the colloidal assemblies.
中文翻译：
单粒子跟踪以探测冰模板的交联胶体组件中的局部环境。
我们使用单粒子跟踪来研究胶体动力学包含混合在交联的聚合物网络中的胶体的混合组件中。这些组件使用冰模板制备，并且是大孔整体结构。我们研究了看起来化学上相同，但在性质上却表现出不同的机械响应的组件中的微结构与性能的关系。具体来说，我们将可以从大的压缩变形中恢复的弹性组件与在压缩后失败的塑料组件进行对比。粒子跟踪提供了对微观结构差异的见解，这些差异是弹性和塑料组件不同机械响应的基础。由于这些组件中的胶体运动缓慢，因此粒子跟踪对成像伪影（例如位移台）特别敏感。我们证明了将小波变换应用于从荧光显微镜探测到的探针粒子的轨迹可以消除阶段漂移，从而实现约2 nm的空间分辨率。在弹性和塑料支架中，探针颗粒被其他颗粒包围着，因此，它们的运动被笼罩住了。我们提出了粒子运动的均方位移和van Hove分布，并证明与弹性海绵相比，塑料组件的特征是空间异质性明显更大。在弹性组件中，颗粒扩散率在平均值附近达到峰值，而在塑料组件中，扩散率分布较宽，没有清晰的峰值。弹性组件和塑料组件都显示出与颗粒跟踪微流变学无关的与频率无关的固体模量。这里也，与弹性体相比，塑料支架的模量值分布要宽得多，这与两个组件都表现出相似响应的整体流变学测量相反。我们根据胶体组件中聚合物网格中交联的空间分布来解释我们的结果。
更新日期：2018-03-20
中文翻译：
单粒子跟踪以探测冰模板的交联胶体组件中的局部环境。
我们使用单粒子跟踪来研究胶体动力学包含混合在交联的聚合物网络中的胶体的混合组件中。这些组件使用冰模板制备，并且是大孔整体结构。我们研究了看起来化学上相同，但在性质上却表现出不同的机械响应的组件中的微结构与性能的关系。具体来说，我们将可以从大的压缩变形中恢复的弹性组件与在压缩后失败的塑料组件进行对比。粒子跟踪提供了对微观结构差异的见解，这些差异是弹性和塑料组件不同机械响应的基础。由于这些组件中的胶体运动缓慢，因此粒子跟踪对成像伪影（例如位移台）特别敏感。我们证明了将小波变换应用于从荧光显微镜探测到的探针粒子的轨迹可以消除阶段漂移，从而实现约2 nm的空间分辨率。在弹性和塑料支架中，探针颗粒被其他颗粒包围着，因此，它们的运动被笼罩住了。我们提出了粒子运动的均方位移和van Hove分布，并证明与弹性海绵相比，塑料组件的特征是空间异质性明显更大。在弹性组件中，颗粒扩散率在平均值附近达到峰值，而在塑料组件中，扩散率分布较宽，没有清晰的峰值。弹性组件和塑料组件都显示出与颗粒跟踪微流变学无关的与频率无关的固体模量。这里也，与弹性体相比，塑料支架的模量值分布要宽得多，这与两个组件都表现出相似响应的整体流变学测量相反。我们根据胶体组件中聚合物网格中交联的空间分布来解释我们的结果。
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