End-to-End Azido-Bridged Lanthanide Chain Complexes (Dy, Er, Gd, and Y) with a Pentadentate Schiff-Base [N3O2] Ligand: Synthesis, Structure, and Magnetism.,Inorganic Chemistry

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End-to-End Azido-Bridged Lanthanide Chain Complexes (Dy, Er, Gd, and Y) with a Pentadentate Schiff-Base [N3O2] Ligand: Synthesis, Structure, and Magnetism.
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2019-12-20 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.9b02825
Tamara A Bazhenova ₁ , Vladimir S Mironov _{1,

2} , Ilya A Yakushev _{1,

3,

4} , Roman D Svetogorov ₄ , Olga V Maximova _{1,

5,

6} , Yuriy V Manakin ₁ , Alexey B Kornev ₁ , Alexander N Vasiliev _{5,

6,

7} , Eduard B Yagubskii ₁

Affiliation

The syntheses, structure and magnetic properties are reported for five novel 1D polymeric azido-bridged lanthanide complexes with the general formula {[Ln(DAPMBH)(N3)C2H5OH]C2H5OH}n where H2DAPMBH = 2,6-diacetylpyridine bis(4-methoxybenzoylhydrazone)-a new pentadentate pyridine-base [N3O2] ligand and Ln = Dy (1), Y0.930Dy0.070 (2), Er (3), Y0.923Er0.077 (4), and Gd (5). X-ray diffraction analysis of 1-5 show that the central lanthanide atoms are eight-coordinated with the N5O3 donor set originating from the ligand DAPMBH, one coordinated ethanol molecule and two end-to-end type N3- bridges connecting the metal centers into infinite chain. The [LnN5O3] coordination polyhedron can be regarded as a distorted dodecahedron (D2d). AC magnetic measurements revealed that compounds 1-4 show field-induced single-molecule magnet behavior, with estimated energy barriers Ueff ≈ 47-17 K. The experimental study of magnetic properties was complemented by theoretical analysis based on crystal-field calculations. Direct current magnetic susceptibility studies revealed marginally weak intrachain exchange interaction between Ln3+ ions mediated by the end-to-end azide bridging groups (J ≈ -0.015 cm-1 for 5). Comparative analysis of static and dynamic magnetic properties of magnetically concentrated (1, 3) and diluted (2, 4) Dy and Er compounds showed that, despite fascinating 1D azido-bridged chain structure, compounds 1 and 3 are not single-chain magnets; their magnetic behavior is largely due to single-ion magnetic anisotropy of individual Ln3+ ions.

中文翻译：

具有五齿席夫碱[N3O2]配体的端到端叠氮基桥接镧系元素络合物（Dy，Er，Gd和Y）：合成，结构和磁性。

报告了五种新型一维聚合物叠氮桥联镧系元素的合成，结构和磁性，该配合物的通式为[[Ln（DAPMBH）（N3）C2H5OH] C2H5OH} n，其中H2DAPMBH = 2,6-二乙酰吡啶双（4-甲氧基苯甲酰hydr））-一种新的五齿吡啶碱基[N3O2]配体，Ln = Dy（1），Y0.930Dy0.070（2），Er（3），Y0.923Er0.077（4）和Gd（5）。1-5的X射线衍射分析表明，中心镧系原子与源自配体DAPMBH的N5O3供体组八配位，一个配位的乙醇分子和两个将金属中心连接到碳原子的端对端N3-桥无限链。[LnN5O3]配位多面体可以视为扭曲的十二面体（D2d）。交流磁测量表明，化合物1-4表现出场感应的单分子磁体行为，具有估计的能垒Ueff≈47-17K。磁性能的实验研究得到了基于晶体场计算的理论分析的补充。直流磁化率研究显示，端到端叠氮化物桥接基团介导的Ln3 +离子之间的链内交换相互作用微弱（J≈-0.015 cm-1表示5）。磁性浓缩（1、3）和稀（2、4）Dy和Er化合物的静态和动态磁性能的比较分析表明，尽管迷人的一维叠氮桥链结构令人着迷，化合物1和3并不是单链磁体。它们的磁行为主要归因于单个Ln3 +离子的单离子磁各向异性。磁性能的实验研究得到了基于晶体场计算的理论分析的补充。直流磁化率研究显示，端到端叠氮化物桥接基团介导的Ln3 +离子之间的链内交换相互作用微弱（J≈-0.015 cm-1表示5）。磁性浓缩（1、3）和稀（2、4）Dy和Er化合物的静态和动态磁性能的比较分析表明，尽管迷人的一维叠氮桥链结构令人着迷，化合物1和3并不是单链磁体。它们的磁行为主要归因于单个Ln3 +离子的单离子磁各向异性。磁性能的实验研究得到了基于晶体场计算的理论分析的补充。直流磁化率研究显示，端到端叠氮化物桥接基团介导的Ln3 +离子之间的链内交换相互作用微弱（J≈-0.015 cm-1表示5）。磁性浓缩（1、3）和稀（2、4）Dy和Er化合物的静态和动态磁性能的比较分析表明，尽管迷人的一维叠氮桥链结构令人着迷，化合物1和3并不是单链磁体。它们的磁行为主要归因于单个Ln3 +离子的单离子磁各向异性。015 cm-1 for 5）。磁性浓缩（1、3）和稀（2、4）Dy和Er化合物的静态和动态磁性能的比较分析表明，尽管迷人的一维叠氮桥链结构令人着迷，化合物1和3并不是单链磁体。它们的磁行为主要归因于单个Ln3 +离子的单离子磁各向异性。015 cm-1 for 5）。磁性浓缩（1、3）和稀（2、4）Dy和Er化合物的静态和动态磁性能的比较分析表明，尽管迷人的一维叠氮桥链结构令人着迷，化合物1和3并不是单链磁体。它们的磁行为主要归因于单个Ln3 +离子的单离子磁各向异性。

更新日期：2019-12-20

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