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The Dissociation Rate of Acetylacetonate Ligands Governs the Size of Ferrimagnetic Zinc Ferrite Nanocubes.
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2019-12-19 , DOI: 10.1021/acsami.9b17714 Aidin Lak 1 , Tamara Kahmann 2 , Simon Jakob Schaper 3 , Jaroslava Obel 4 , Frank Ludwig 2 , Peter Müller-Buschbaum 3 , Jan Lipfert 1
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2019-12-19 , DOI: 10.1021/acsami.9b17714 Aidin Lak 1 , Tamara Kahmann 2 , Simon Jakob Schaper 3 , Jaroslava Obel 4 , Frank Ludwig 2 , Peter Müller-Buschbaum 3 , Jan Lipfert 1
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Magnetic nanoparticles are critical to a broad range of applications from medical diagnostics and therapeutics to biotechnological processes and single-molecule manipulation. To advance these applications, facile and robust routes to synthesize highly magnetic nanoparticles over a wide size range are needed. Here, we demonstrate that changing the degassing temperature of thermal decomposition of metal acetylacetonate precursors from 90 to 25 °C tunes the size of ferrimagnetic ZnxFe3-xO4 nanocubes from 25 to 100 nm, respectively. We show that degassing at 90 °C nearly entirely removes acetylacetone ligands from the reaction, which results in an early formation of monomers and a reaction-controlled growth following LaMer's model toward small nanocubes. In contrast, degassing at 25 °C only partially dissociates acetylacetone ligands from the metal center and triggers a delayed formation of monomers, which leads to intermediate assembled structures made of tiny irregular crystallites and an eventual formation of large nanocubes via a diffusion-controlled growth mechanism. Using complementary techniques, we determine the substitution fraction x of Zn2+ to be in the range of 0.35-0.37. Our method reduces the complexity of the thermal decomposition method by narrowing the synthesis parameter space to a single physical parameter and enables fabrication of highly magnetic and uniform zinc ferrite nanocubes over a broad size range. The resulting particles are promising for a range of applications from magnetic fluid hyperthermia to actuation of macromolecules.
中文翻译：
乙酰丙酮酸配体的解离速率决定着亚铁磁性锌铁氧体纳米立方体的大小。
磁性纳米颗粒对于从医学诊断和治疗到生物技术过程和单分子处理的广泛应用至关重要。为了推进这些应用，需要在广泛的尺寸范围内合成高磁性纳米粒子的简便而稳健的途径。在这里，我们证明了将金属乙酰丙酮化物前体的热分解脱气温度从90更改为25°C，分别将亚铁磁性ZnxFe3-xO4纳米立方体的尺寸从25调整为100 nm。我们表明，在90°C下脱气几乎完全从反应中除去了乙酰丙酮配体，这导致单体的早期形成和遵循LaMer模型向小纳米立方体的反应控制性增长。相比之下，在25°C下脱气仅会从金属中心部分解离乙酰丙酮配体，并触发单体的延迟形成，从而导致由微小的不规则微晶构成的中间组装结构，并最终通过扩散控制的生长机制形成大的纳米立方体。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。这导致了由微小的不规则微晶组成的中间组装结构，并最终通过扩散控制的生长机制形成了大的纳米立方体。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。这导致了由微小的不规则微晶组成的中间组装结构，并最终通过扩散控制的生长机制形成了大的纳米立方体。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得的颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。
更新日期：2019-12-19
中文翻译：
乙酰丙酮酸配体的解离速率决定着亚铁磁性锌铁氧体纳米立方体的大小。
磁性纳米颗粒对于从医学诊断和治疗到生物技术过程和单分子处理的广泛应用至关重要。为了推进这些应用，需要在广泛的尺寸范围内合成高磁性纳米粒子的简便而稳健的途径。在这里，我们证明了将金属乙酰丙酮化物前体的热分解脱气温度从90更改为25°C，分别将亚铁磁性ZnxFe3-xO4纳米立方体的尺寸从25调整为100 nm。我们表明，在90°C下脱气几乎完全从反应中除去了乙酰丙酮配体，这导致单体的早期形成和遵循LaMer模型向小纳米立方体的反应控制性增长。相比之下，在25°C下脱气仅会从金属中心部分解离乙酰丙酮配体，并触发单体的延迟形成，从而导致由微小的不规则微晶构成的中间组装结构，并最终通过扩散控制的生长机制形成大的纳米立方体。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。这导致了由微小的不规则微晶组成的中间组装结构，并最终通过扩散控制的生长机制形成了大的纳米立方体。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。这导致了由微小的不规则微晶组成的中间组装结构，并最终通过扩散控制的生长机制形成了大的纳米立方体。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。使用互补技术，我们确定Zn2 +的取代分数x在0.35-0.37的范围内。我们的方法通过将合成参数空间缩小到单个物理参数来降低热分解方法的复杂性，并能够在宽尺寸范围内制造高磁性且均匀的铁酸锌纳米晶。所得的颗粒有望用于从磁流体高温到大分子致动的一系列应用。
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