Ruthenium nanoparticles with a core-shell structure formed by a core of metallic ruthenium and a shell of ruthenium carbide have been synthesized by a mild and easy hydrothermal treatment. The dual structure and composition of the nanoparticles have been determined by synchrotron X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), near-edge X-ray absorption fine structure (NEXAFS) analysis, and transmission electron microscopy (TEM) imaging. According to depth profile synchrotron XPS and X-ray diffraction (XRD) analysis, metallic ruthenium species predominate in the inner layers of the material, ruthenium carbide species being located on the upper surface layers. The ruthenium carbon catalysts presented herein are able to activate both CO2 and H2, exhibiting exceptional high activity for CO2 hydrogenation at low temperatures (160-200 °C) with 100% selectivity to methane, surpassing by far the most active Ru catalysts reported up to now. On the basis of catalytic studies and isotopic 13CO/12CO2/H2 experiments, the active sites responsible for this unprecedented activity can be associated with surface ruthenium carbide (RuC) species, which enable CO2 activation and transformation to methane via a direct CO2 hydrogenation mechanism. Both the high activity and the absence of CO in the gas effluent confer relevance to these catalysts for the Sabatier reaction, a chemical process with renewed interest for storing surplus renewable energy in the form of methane.

中文翻译：

---

水热合成具有金属核和碳化钌壳的钌纳米粒子，用于低温活化 CO2 为甲烷

已经通过温和且容易的水热处理合成了具有由金属钌核和碳化钌壳形成的核壳结构的钌纳米颗粒。通过同步加速器 X 射线光电子能谱 (XPS)、近边 X 射线吸收精细结构 (NEXAFS) 分析和透射电子显微镜 (TEM) 成像确定了纳米颗粒的双重结构和组成。根据深度剖面同步加速器 XPS 和 X 射线衍射 (XRD) 分析，金属钌物质主要位于材料的内层，碳化钌物质位于上表面层。本文提出的钌碳催化剂能够活化 CO2 和 H2，在低温 (160-200 °C) 下对 CO2 加氢表现出非凡的高活性，对甲烷的选择性为 100%，超过了迄今为止报道的最活跃的 Ru 催化剂。在催化研究和同位素 13CO/12CO2/H2 实验的基础上，导致这种前所未有的活性的活性位点可以与表面碳化钌 (RuC) 物种相关联，这使 CO2 活化并通过直接 CO2 加氢机制转化为甲烷。气体流出物中的高活性和不存在 CO 使这些催化剂与 Sabatier 反应相关，这种化学过程重新引起人们对以甲烷形式储存剩余可再生能源的兴趣。在催化研究和同位素 13CO/12CO2/H2 实验的基础上，导致这种前所未有的活性的活性位点可以与表面碳化钌 (RuC) 物种相关联，这使 CO2 活化并通过直接 CO2 加氢机制转化为甲烷。气体流出物中的高活性和不存在 CO 使这些催化剂与 Sabatier 反应相关，这种化学过程重新引起人们对以甲烷形式储存剩余可再生能源的兴趣。在催化研究和同位素 13CO/12CO2/H2 实验的基础上，导致这种前所未有的活性的活性位点可以与表面碳化钌 (RuC) 物种相关联，这使 CO2 活化并通过直接 CO2 加氢机制转化为甲烷。气体流出物中的高活性和不存在 CO 使这些催化剂与 Sabatier 反应相关，这种化学过程重新引起人们对以甲烷形式储存剩余可再生能源的兴趣。