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Effects of Sorption on Redox Properties of Natural Organic Matter.
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2019-12-04 , DOI: 10.1021/acs.est.9b04684 Edisson Subdiaga 1 , Silvia Orsetti 1 , Stefan B Haderlein 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2019-12-04 , DOI: 10.1021/acs.est.9b04684 Edisson Subdiaga 1 , Silvia Orsetti 1 , Stefan B Haderlein 1
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Natural organic matter (NOM) is an important redox-active component of natural porous media and predominantly occurs in the sorbed state. Nevertheless, the effects of NOM sorption at minerals on its redox properties are unknown and thus are the major objective of this study. We report how adsorption of three different humic acids (HAs) to redox-inert sorbents (polar Al2O3 and nonpolar DAX-8 resin) affects their electron-exchange capacities (EEC) and redox states. The electron-donating capacity of HAs sorbed at Al2O3 increased by up to 200%, whereas the EEC of the remaining dissolved HA fractions decreased compared with their initial properties. Sorption at DAX-8, however, did not affect significantly the EEC of HAs. We rationalize these results by (i) preferential sorption of NOM components rich in redox-active groups (e.g., quinone, polyphenols) and (ii) surface-catalyzed polymerization of polyphenolic compounds. Our results demonstrate that even in the absence of electron exchange with the sorbent, adsorption to polar mineral surfaces considerably affects the redox properties of NOM. Quantification of the redox state and EEC of adsorbed NOM is thus crucial for assessing electron-transfer processes as well as organic carbon stabilization and sequestration in soils and sediments.
中文翻译：
吸附对天然有机物氧化还原特性的影响。
天然有机物（NOM）是天然多孔介质的重要氧化还原活性成分，主要以吸附状态存在。然而，未知矿物上NOM的吸附对其氧化还原特性的影响是未知的，因此是本研究的主要目标。我们报告了三种不同的腐殖酸（HAs）对氧化还原惰性吸附剂（极性Al2O3和非极性DAX-8树脂）的吸附如何影响其电子交换能力（EEC）和氧化还原状态。吸附在Al2O3上的HAs的供电子能力提高了200％，而其余溶解的HA组分的EEC则比其初始性能下降。但是，在DAX-8上的吸附不会显着影响HA的EEC。我们通过（i）优先吸附富含氧化还原活性基团（例如，醌，多酚）和（ii）多酚化合物的表面催化聚合。我们的结果表明，即使没有与吸附剂进行电子交换，对极性矿物表面的吸附也会大大影响NOM的氧化还原性能。因此，对吸附的NOM的氧化还原状态和EEC进行量化对于评估电子传输过程以及土壤和沉积物中的有机碳稳定化和隔离至关重要。
更新日期：2019-12-05
中文翻译：
吸附对天然有机物氧化还原特性的影响。
天然有机物（NOM）是天然多孔介质的重要氧化还原活性成分，主要以吸附状态存在。然而，未知矿物上NOM的吸附对其氧化还原特性的影响是未知的，因此是本研究的主要目标。我们报告了三种不同的腐殖酸（HAs）对氧化还原惰性吸附剂（极性Al2O3和非极性DAX-8树脂）的吸附如何影响其电子交换能力（EEC）和氧化还原状态。吸附在Al2O3上的HAs的供电子能力提高了200％，而其余溶解的HA组分的EEC则比其初始性能下降。但是，在DAX-8上的吸附不会显着影响HA的EEC。我们通过（i）优先吸附富含氧化还原活性基团（例如，醌，多酚）和（ii）多酚化合物的表面催化聚合。我们的结果表明，即使没有与吸附剂进行电子交换，对极性矿物表面的吸附也会大大影响NOM的氧化还原性能。因此，对吸附的NOM的氧化还原状态和EEC进行量化对于评估电子传输过程以及土壤和沉积物中的有机碳稳定化和隔离至关重要。
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