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Structure, Magnetism, and the Interaction of Water with Ti-Doped Fe3O4 Surfaces.
Langmuir ( IF 3.7 ) Pub Date : 2019-10-18 , DOI: 10.1021/acs.langmuir.9b02468 Kelsey A Stoerzinger 1 , Carolyn I Pearce , Timothy C Droubay , Vaithiyalingam Shutthanandan 2 , Zhi Liu 3 , Elke Arenholz 3 , Kevin M Rosso
Langmuir ( IF 3.7 ) Pub Date : 2019-10-18 , DOI: 10.1021/acs.langmuir.9b02468 Kelsey A Stoerzinger 1 , Carolyn I Pearce , Timothy C Droubay , Vaithiyalingam Shutthanandan 2 , Zhi Liu 3 , Elke Arenholz 3 , Kevin M Rosso
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The functionality of magnetite, Fe3O4, for catalysis and spintronics applications is dependent on the molar ratio of Fe2+ and Fe3+ and their distribution at the surface. In turn, this depends on a poorly understood interplay between crystallographic orientation, dopants, and the reactive adsorption of atmospheric species such as water. Here, (100)-, (110)-, and (111)-oriented films of titano-magnetite, Fe(3-x)TixO4, were grown by pulsed laser deposition and their composition, valence distribution, magnetism, and interaction with water were studied by ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy (AP-XPS) and X-ray magnetic circular dichroism. Although the bulk compositions match the desired stoichiometry, the surfaces were found to be enriched in Ti4+, especially the top 1 nm. The highest surface energy (110) film was the most reduced, tied to local Ti enrichment, and a corresponding decreased magnetic moment. AP-XPS showed that incorporation of x = 0.25 Ti dramatically lowered the propensity to form hydroxyl species at a given relative humidity, and also that hydroxylation is relatively invariant with orientation. In contrast, the affinity for water is similar across orientations, regardless of Ti incorporation, suggesting that relative humidity controls its uptake. The findings may help demystify the interactions that lead to specific distributions of Fe2+ and Fe3+ at magnetite surfaces, toward design of more deliberately active catalysts and magnetic devices.
中文翻译：
水，钛掺杂的Fe3O4表面的结构，磁性和相互作用。
磁铁矿Fe3O4在催化和自旋电子学应用中的功能取决于Fe2 +和Fe3 +的摩尔比及其在表面的分布。反过来，这取决于人们对晶体取向，掺杂剂和大气物质（例如水）的反应性吸附之间的相互作用尚不了解。在此，通过脉冲激光沉积法生长了（100）-，（110）-和（111）取向的钛磁铁矿Fe（3-x）TixO4，它们的组成，化合价分布，磁性以及与铁的相互作用通过环境压力X射线光电子能谱（AP-XPS）和X射线磁性圆二色性研究了水。尽管大部分组成符合所需的化学计量，但发现表面富含Ti4 +，尤其是顶部1 nm。最高表面能（110）膜减少得最多，与局部钛的富集有关，并且相应地减小了磁矩。AP-XPS表明，在给定的相对湿度下，x = 0.25 Ti的掺入会大大降低形成羟基的倾向，并且羟基化的方向也相对不变。相比之下，无论Ti的掺入量如何，对水的亲和力在各个方向上都相似，这表明相对湿度控制了其吸收。这些发现可能有助于揭开导致磁铁矿表面Fe2 +和Fe3 +特定分布的相互作用的神秘性，从而设计出更具故意活性的催化剂和磁性装置。并且羟基化相对于取向是相对不变的。相比之下，无论Ti的掺入量如何，对水的亲和力在各个方向上都相似，这表明相对湿度控制了其吸收。这些发现可能有助于揭开导致磁铁矿表面Fe2 +和Fe3 +特定分布的相互作用的神秘性，从而设计出更具故意活性的催化剂和磁性装置。并且羟基化相对于取向是相对不变的。相比之下，无论Ti的掺入量如何，对水的亲和力在各个方向上都相似，这表明相对湿度控制了其吸收。这些发现可能有助于揭开导致磁铁矿表面Fe2 +和Fe3 +特定分布的相互作用的神秘性，从而设计出更具故意活性的催化剂和磁性装置。
更新日期：2019-10-19
中文翻译：
水，钛掺杂的Fe3O4表面的结构，磁性和相互作用。
磁铁矿Fe3O4在催化和自旋电子学应用中的功能取决于Fe2 +和Fe3 +的摩尔比及其在表面的分布。反过来，这取决于人们对晶体取向，掺杂剂和大气物质（例如水）的反应性吸附之间的相互作用尚不了解。在此，通过脉冲激光沉积法生长了（100）-，（110）-和（111）取向的钛磁铁矿Fe（3-x）TixO4，它们的组成，化合价分布，磁性以及与铁的相互作用通过环境压力X射线光电子能谱（AP-XPS）和X射线磁性圆二色性研究了水。尽管大部分组成符合所需的化学计量，但发现表面富含Ti4 +，尤其是顶部1 nm。最高表面能（110）膜减少得最多，与局部钛的富集有关，并且相应地减小了磁矩。AP-XPS表明，在给定的相对湿度下，x = 0.25 Ti的掺入会大大降低形成羟基的倾向，并且羟基化的方向也相对不变。相比之下，无论Ti的掺入量如何，对水的亲和力在各个方向上都相似，这表明相对湿度控制了其吸收。这些发现可能有助于揭开导致磁铁矿表面Fe2 +和Fe3 +特定分布的相互作用的神秘性，从而设计出更具故意活性的催化剂和磁性装置。并且羟基化相对于取向是相对不变的。相比之下，无论Ti的掺入量如何，对水的亲和力在各个方向上都相似，这表明相对湿度控制了其吸收。这些发现可能有助于揭开导致磁铁矿表面Fe2 +和Fe3 +特定分布的相互作用的神秘性，从而设计出更具故意活性的催化剂和磁性装置。并且羟基化相对于取向是相对不变的。相比之下，无论Ti的掺入量如何，对水的亲和力在各个方向上都相似，这表明相对湿度控制了其吸收。这些发现可能有助于揭开导致磁铁矿表面Fe2 +和Fe3 +特定分布的相互作用的神秘性，从而设计出更具故意活性的催化剂和磁性装置。
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