揭示金属-酞菁基吡嗪连接的二维共价有机骨架的电子特性,Journal of the American Chemical Society

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揭示金属-酞菁基吡嗪连接的二维共价有机骨架的电子特性
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2019-09-26 , DOI: 10.1021/jacs.9b07644
Mingchao Wang ₁ , Marco Ballabio ₂ , Mao Wang , Hung-Hsuan Lin ₁ , Bishnu P Biswal ₁ , Xiaocang Han ₃ , Silvia Paasch ₁ , Eike Brunner ₁ , Pan Liu ₃ , Mingwei Chen _{3,

4} , Mischa Bonn ₂ , Thomas Heine ₁ , Shengqiang Zhou , Enrique Cánovas _{2,

5} , Renhao Dong ₁ , Xinliang Feng ₁

Affiliation

π 共轭二维共价有机骨架 (2D COF) 正在成为一类用于（光）电子和化学电阻传感应用的新型电活性材料。然而，了解 π 共轭 2D COF 中化学、结构和电导率之间错综复杂的相互作用仍然难以捉摸。在这里，我们报告了两个新样品的电子特性的详细表征，这些样品由基于 Zn 和 Cu 酞菁的吡嗪连接的 2D COF 组成。这些二维 COF 是通过金属酞菁（M=Zn 和 Cu）和芘衍生物的缩合合成的。获得的多晶层状 COF 是 p 型半导体，带隙均约为 1.2 eV。在 DC 限制中解决了高达 ~5 cm2/Vs 的记录设备相关迁移率，这代表了由晶界处的电荷载流子定位引起的较低阈值。霍尔效应测量（直流极限）和太赫兹 (THz) 光谱（交流极限）结合密度泛函理论 (DFT) 计算表明，酞菁部分中从 Cu 到 Zn 的不同金属中心对电导率的影响可以忽略不计（~5 ×10-7 S/cm）、载流子密度（~1012 cm-3）、载流子散射率（~3×1013 s-1）和多数载流子（空穴）的有效质量（~2.3m0）。值得注意的是，发现电荷载流子传输是各向异性的，对于这些 2D COF，空穴迁移率实际上为零平面内和有限平面外。霍尔效应测量（直流极限）和太赫兹 (THz) 光谱（交流极限）结合密度泛函理论 (DFT) 计算表明，酞菁部分中从 Cu 到 Zn 的不同金属中心对电导率的影响可以忽略不计（~5 ×10-7 S/cm）、载流子密度（~1012 cm-3）、载流子散射率（~3×1013 s-1）和多数载流子（空穴）的有效质量（~2.3m0）。值得注意的是，发现电荷载流子传输是各向异性的，对于这些 2D COF，空穴迁移率实际上为零平面内和有限平面外。霍尔效应测量（直流极限）和太赫兹 (THz) 光谱（交流极限）结合密度泛函理论 (DFT) 计算表明，酞菁部分中从 Cu 到 Zn 的不同金属中心对电导率的影响可以忽略不计（~5 ×10-7 S/cm）、载流子密度（~1012 cm-3）、载流子散射率（~3×1013 s-1）和多数载流子（空穴）的有效质量（~2.3m0）。值得注意的是，发现电荷载流子传输是各向异性的，对于这些 2D COF，空穴迁移率实际上为零平面内和有限平面外。3m0) 的多数载流子（空穴）。值得注意的是，发现电荷载流子传输是各向异性的，对于这些 2D COF，空穴迁移率实际上为零平面内和有限平面外。3m0) 的多数载流子（孔）。值得注意的是，发现电荷载流子传输是各向异性的，对于这些 2D COF，空穴迁移率实际上为零平面内和有限平面外。

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Unveiling Electronic Properties in Metal-Phthalocyanine-based Pyrazine-linked Conjugated Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks

π-Conjugated two-dimensional covalent organic frameworks (2D COFs) are emerging as a novel class of electroactive materials for (opto-)electronic and chemiresistive sensing applications. However, understanding the intricate interplay between chemistry, structure and conductivity in π-conjugated 2D COFs remains elusive. Here, we report a detailed characterization for the electronic properties of two novel samples consisting of Zn- and Cu-phthalocyanine-based pyrazine-linked 2D COFs. These 2D COFs are synthesized by condensation of metal-phthalocyanine (M=Zn and Cu) and pyrene derivatives. The obtained polycrystalline-layered COFs are p-type semiconductors both with a band gap of ~1.2 eV. A record device-relevant mobility up to ~5 cm2/Vs is resolved in the DC limit, which represent a lower threshold induced by charge carrier localization at crystalline grain boundaries. Hall Effect measurements (DC limit) and terahertz (THz) spectroscopy (AC limit) in combination with density functional theory (DFT) calculations demonstrate that varying metal center from Cu to Zn in the phthalocyanine moiety has a negligible effect in the conductivity (~5×10-7 S/cm), charge carrier density (~1012 cm-3), charge carrier scattering rate (~3×1013 s-1), and effective mass (~2.3m0) of majority carriers (holes). Notably, charge carrier transport is found to be anisotropic, with hole mobilities being practically null in-plane and finite out-of-plane for these 2D COFs.

更新日期：2019-09-26

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