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Nanoporous Ni3P Evolutionarily Structured onto a Ni Foam for Highly Selective Hydrogenation of Dimethyl Oxalate to Methyl Glycolate
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2019-10-01 , DOI: 10.1021/acsami.9b11703
Jian Zhu , Liqun Cao , Cuiyu Li , Guofeng Zhao , Tong Zhu , Wei Hu 1 , Weidong Sun , Yong Lu
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2019-10-01 , DOI: 10.1021/acsami.9b11703
Jian Zhu , Liqun Cao , Cuiyu Li , Guofeng Zhao , Tong Zhu , Wei Hu 1 , Weidong Sun , Yong Lu
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Methyl glycolate (MG) is a versatile platform molecule to produce numerous important chemicals and materials, especially new-generation biocompatible and biodegradable poly(glycolic acid). In principle, it can be massively produced from syngas (CO + H2) via gas-phase hydrogenation of CO-derived dimethyl oxalate (DMO), but the groundbreaking catalyst represents a grand challenge. Here, we report the discovery of a Ni-foam-structured nanoporous Ni3P catalyst, evolutionarily transformed from a Ni2P/Ni-foam engineered from nano- to macro-scale, being capable of nearly fully converting DMO into MG at >95% selectivity and stable for at least 1000 h without any sign of deactivation. As revealed by kinetic experiments and theoretical calculations, in comparison with Ni2P, Ni3P achieves a higher surface electron density that is favorable for MG adsorption in a molecular manner rather than in a dissociative manner and has much higher activation energy for MG hydrogenation to ethylene glycol (EG), thereby markedly suppressing its overhydrogenation to EG.
中文翻译：
纳米结构的Ni 3 P上的纳米多孔Ni 3 P的进化结构，用于草酸二甲酯高选择性加氢为乙醇酸甲酯
乙醇酸甲酯（MG）是一种通用的平台分子，可生产多种重要的化学物质和材料，尤其是新一代具有生物相容性且可生物降解的聚乙醇酸。原则上，它可以通过CO衍生的草酸二甲酯（DMO）的气相加氢从合成气（CO + H 2）大量生产，但是开创性的催化剂是一个巨大的挑战。在这里，我们报告了一种从Ni 2演化而来的Ni泡沫结构的纳米多孔Ni 3 P催化剂的发现。从纳米级到宏观级的P / Ni泡沫，能够以大于95％的选择性将DMO几乎完全转化为MG，并稳定至少1000 h而没有任何失活的迹象。如动力学实验和理论计算所揭示的，与Ni 2 P相比，Ni 3 P获得了更高的表面电子密度，该分子以分子方式而非解离方式有利于MG的吸附，并且具有更高的MG氢化活化能。生成乙二醇（EG），从而显着抑制了其向EG的过度氢化。
更新日期：2019-10-02
中文翻译：
纳米结构的Ni 3 P上的纳米多孔Ni 3 P的进化结构，用于草酸二甲酯高选择性加氢为乙醇酸甲酯
乙醇酸甲酯（MG）是一种通用的平台分子，可生产多种重要的化学物质和材料，尤其是新一代具有生物相容性且可生物降解的聚乙醇酸。原则上，它可以通过CO衍生的草酸二甲酯（DMO）的气相加氢从合成气（CO + H 2）大量生产，但是开创性的催化剂是一个巨大的挑战。在这里，我们报告了一种从Ni 2演化而来的Ni泡沫结构的纳米多孔Ni 3 P催化剂的发现。从纳米级到宏观级的P / Ni泡沫，能够以大于95％的选择性将DMO几乎完全转化为MG，并稳定至少1000 h而没有任何失活的迹象。如动力学实验和理论计算所揭示的，与Ni 2 P相比，Ni 3 P获得了更高的表面电子密度，该分子以分子方式而非解离方式有利于MG的吸附，并且具有更高的MG氢化活化能。生成乙二醇（EG），从而显着抑制了其向EG的过度氢化。
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