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Intracrystalline Transport Barriers Affecting the Self-Diffusion of CH4 in Zeolites |Na12|-A and |Na12-xKx|-A.
Langmuir ( IF 3.7 ) Pub Date : 2019-09-24 , DOI: 10.1021/acs.langmuir.9b02574
Niklas Hedin 1 , Przemyslaw Rzepka 1 , Alma Berenice Jasso-Salcedo 1 , Tamara L Church 1 , Diana Bernin 2, 3
Langmuir ( IF 3.7 ) Pub Date : 2019-09-24 , DOI: 10.1021/acs.langmuir.9b02574
Niklas Hedin 1 , Przemyslaw Rzepka 1 , Alma Berenice Jasso-Salcedo 1 , Tamara L Church 1 , Diana Bernin 2, 3
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Carbon dioxide must be removed from biogas or natural gas to obtain compressed or liquefied methane, and adsorption-driven isolation of CO2 could be improved by developing new adsorbents. Zeolite adsorbents can select CO2 over CH4, and the adsorption of CH4 on zeolite |Na12-xKx|-A is significantly lower for samples with a high K+ content, i.e., x > 2. Nevertheless, we show, using 1H NMR experiments, that these zeolites adsorb CH4 after long equilibration times. Pulsed-field gradient NMR experiments indicated that in large crystals of zeolites |Na12-xKx|-A, the long-time diffusion coefficients of CH4 did not vary with x, and the upper limit of the mean-square displacement was about 1.5 μm, irrespective of the diffusion time. Also for zeolite |Na12|-A samples of three different particle sizes (∼0.44, ∼2.9, and ∼10.6 μm), the upper limit of the mean-square displacement of CH4 was 1.5 μm and largely independent of the diffusion time. This similarity provided further evidence for an intracrystalline diffusion restriction for CH4 within the medium- and large-sized zeolite A crystals and possibly of clustering and close contact among the small zeolite A crystals. The upper limit of the long-time diffusion coefficient of adsorbed CH4 was (at 1 atm and 298 K) about 10-10 m2/s irrespective of the size of the zeolite particle or the studied content of K+ in zeolites |Na12-xKx|-A and |Na12|-A. The T1 relaxation time for adsorbed CH4 on zeolites |Na12-xKx|-A with x > 2 was smaller than for those with x < 2, indicating that the short-time diffusion of CH4 was hindered.
中文翻译：
影响CH4在沸石| Na12 | -A和| Na12-xKx | -A中的CH4自扩散的晶内输运势垒。
必须从沼气或天然气中除去二氧化碳以获得压缩或液化的甲烷，并且可以通过开发新的吸附剂来改善吸附驱动的二氧化碳分离。沸石吸附剂可以选择CH2之上的CO2，对于高K +含量（即x> 2）的样品，| Na12-xKx | -A沸石上的CH4吸附明显较低。然而，我们使用1H NMR实验表明，长时间平衡后，这些沸石会吸附CH4。脉冲场梯度NMR实验表明，在| Na12-xKx | -A沸石大晶体中，CH4的长期扩散系数不随x的变化而变化，均方位移的上限约为1.5μm，不论扩散时间如何。同样对于三种不同粒径（〜0.44，〜2.9和〜10.6μm）的| Na12 | -A沸石样品，CH4的均方位移的上限为1.5μm，在很大程度上与扩散时间无关。这种相似性为中型和大型沸石A晶体中CH4的晶体内扩散限制提供了进一步的证据，也可能证明了小型沸石A晶体之间的聚集和紧密接触。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1 atm和298 K时）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。这种相似性为中型和大型沸石A晶体中CH4的晶体内扩散限制以及小型沸石A晶体之间的聚集和紧密接触提供了进一步的证据。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1个大气压和298 K下）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。这种相似性为中型和大型沸石A晶体中CH4的晶体内扩散限制提供了进一步的证据，也可能证明了小型沸石A晶体之间的聚集和紧密接触。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1 atm和298 K时）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1个大气压和298 K下）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1个大气压和298 K下）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。
更新日期：2019-09-25
中文翻译：
影响CH4在沸石| Na12 | -A和| Na12-xKx | -A中的CH4自扩散的晶内输运势垒。
必须从沼气或天然气中除去二氧化碳以获得压缩或液化的甲烷，并且可以通过开发新的吸附剂来改善吸附驱动的二氧化碳分离。沸石吸附剂可以选择CH2之上的CO2，对于高K +含量（即x> 2）的样品，| Na12-xKx | -A沸石上的CH4吸附明显较低。然而，我们使用1H NMR实验表明，长时间平衡后，这些沸石会吸附CH4。脉冲场梯度NMR实验表明，在| Na12-xKx | -A沸石大晶体中，CH4的长期扩散系数不随x的变化而变化，均方位移的上限约为1.5μm，不论扩散时间如何。同样对于三种不同粒径（〜0.44，〜2.9和〜10.6μm）的| Na12 | -A沸石样品，CH4的均方位移的上限为1.5μm，在很大程度上与扩散时间无关。这种相似性为中型和大型沸石A晶体中CH4的晶体内扩散限制提供了进一步的证据，也可能证明了小型沸石A晶体之间的聚集和紧密接触。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1 atm和298 K时）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。这种相似性为中型和大型沸石A晶体中CH4的晶体内扩散限制以及小型沸石A晶体之间的聚集和紧密接触提供了进一步的证据。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1个大气压和298 K下）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。这种相似性为中型和大型沸石A晶体中CH4的晶体内扩散限制提供了进一步的证据，也可能证明了小型沸石A晶体之间的聚集和紧密接触。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1 atm和298 K时）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1个大气压和298 K下）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。吸附的CH4的长期扩散系数的上限（在1个大气压和298 K下）约为10-10 m2 / s，与沸石颗粒的大小或所研究的沸石中K +的含量无关| Na12-xKx |。 -A和| Na12 | -A。x> 2的沸石| Na12-xKx | -A上吸附CH4的T1弛豫时间小于x <2的沸石| Na12-xKx | -A的T1弛豫时间，表明阻碍了CH4的短时扩散。
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