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Investigating New Reactivities Enabled by Polariton Photochemistry
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2019-09-01 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b01599 Arkajit Mandal 1 , Pengfei Huo 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2019-09-01 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b01599 Arkajit Mandal 1 , Pengfei Huo 1
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We perform quantum dynamics simulations to investigate new chemical reactivities enabled by cavity quantum electrodynamics. The quantum light–matter interactions between the molecule and the quantized radiation mode inside an optical cavity create a set of hybridized electronic–photonic states, so-called polaritons. The polaritonic states adapt the curvatures from both the ground and the excited electronic states, opening up new possibilities to control photochemical reactions by exploiting intrinsic quantum behaviors of light–matter interactions. With quantum dynamics simulations, we demonstrate that the selectivity of a model photoisomerization reaction can be controlled by tuning the photon frequency of the cavity mode or the light–matter coupling strength, providing new ways to manipulate chemical reactions via the light–matter interaction. We further investigate collective quantum effects enabled by coupling the quantized radiation mode to multiple molecules. Our results suggest that in the resonance case, a photon is recycled among molecules to enable multiple excited state reactions, thus effectively functioning as a catalyst. In the nonresonance case, molecules emit and absorb virtual photons to initiate excited state reactions through fundamental quantum electrodynamics processes. These results from quantum dynamics simulations reveal basic principles of polariton photochemistry as well as promising reactivities that take advantage of intrinsic quantum behaviors of photons.
中文翻译：
研究Polariton光化学实现的新反应性
我们执行量子动力学模拟，以研究由腔体量子电动力学实现的新化学反应性。分子与光腔内部的量化辐射模式之间的量子光-物质相互作用产生了一组杂化的电子-光子态，即所谓的极化子。极化态适应了来自地面和激发态的曲率，通过利用光-物质相互作用的内在量子行为，为控制光化学反应开辟了新的可能性。通过量子动力学模拟，我们证明可以通过调节腔模的光子频率或光-物质耦合强度来控制模型光异构化反应的选择性，从而提供了通过光-物质相互作用处理化学反应的新方法。我们进一步研究通过将量化辐射模式耦合到多个分子而实现的集体量子效应。我们的结果表明，在共振情况下，光子在分子之间循环以实现多个激发态反应，从而有效地起到催化剂的作用。在非共振情况下，分子发射并吸收虚拟光子，从而通过基本的量子电动力学过程引发激发态反应。量子动力学模拟的这些结果揭示了极化子光化学的基本原理以及利用光子固有量子行为的有前途的反应性。光子在分子之间循环以实现多个激发态反应，从而有效地起到催化剂的作用。在非共振情况下，分子发射并吸收虚拟光子，从而通过基本的量子电动力学过程引发激发态反应。量子动力学模拟的这些结果揭示了极化子光化学的基本原理以及利用光子固有量子行为的有前途的反应性。光子在分子之间循环以实现多个激发态反应，从而有效地起到催化剂的作用。在非共振情况下，分子发射并吸收虚拟光子，从而通过基本的量子电动力学过程引发激发态反应。量子动力学模拟的这些结果揭示了极化子光化学的基本原理以及利用光子固有量子行为的有前途的反应性。
更新日期：2019-09-01
中文翻译：
研究Polariton光化学实现的新反应性
我们执行量子动力学模拟，以研究由腔体量子电动力学实现的新化学反应性。分子与光腔内部的量化辐射模式之间的量子光-物质相互作用产生了一组杂化的电子-光子态，即所谓的极化子。极化态适应了来自地面和激发态的曲率，通过利用光-物质相互作用的内在量子行为，为控制光化学反应开辟了新的可能性。通过量子动力学模拟，我们证明可以通过调节腔模的光子频率或光-物质耦合强度来控制模型光异构化反应的选择性，从而提供了通过光-物质相互作用处理化学反应的新方法。我们进一步研究通过将量化辐射模式耦合到多个分子而实现的集体量子效应。我们的结果表明，在共振情况下，光子在分子之间循环以实现多个激发态反应，从而有效地起到催化剂的作用。在非共振情况下，分子发射并吸收虚拟光子，从而通过基本的量子电动力学过程引发激发态反应。量子动力学模拟的这些结果揭示了极化子光化学的基本原理以及利用光子固有量子行为的有前途的反应性。光子在分子之间循环以实现多个激发态反应，从而有效地起到催化剂的作用。在非共振情况下，分子发射并吸收虚拟光子，从而通过基本的量子电动力学过程引发激发态反应。量子动力学模拟的这些结果揭示了极化子光化学的基本原理以及利用光子固有量子行为的有前途的反应性。光子在分子之间循环以实现多个激发态反应，从而有效地起到催化剂的作用。在非共振情况下，分子发射并吸收虚拟光子，从而通过基本的量子电动力学过程引发激发态反应。量子动力学模拟的这些结果揭示了极化子光化学的基本原理以及利用光子固有量子行为的有前途的反应性。
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