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Ordered Intermetallic Pd3Bi Prepared by an Electrochemically Induced Phase Transformation for Oxygen Reduction Electrocatalysis.
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2019-09-05 , DOI: 10.1021/acsnano.9b06019
Du Sun 1 , Yunfei Wang 1 , Kenneth J T Livi 1 , Chuhong Wang 1 , Ruichun Luo 2 , Zhuoqun Zhang 1 , Hamdan Alghamdi 3 , Chenyang Li 1 , Fufei An 1, 2 , Bernard Gaskey 1 , Tim Mueller 1 , Anthony Shoji Hall 1
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2019-09-05 , DOI: 10.1021/acsnano.9b06019
Du Sun 1 , Yunfei Wang 1 , Kenneth J T Livi 1 , Chuhong Wang 1 , Ruichun Luo 2 , Zhuoqun Zhang 1 , Hamdan Alghamdi 3 , Chenyang Li 1 , Fufei An 1, 2 , Bernard Gaskey 1 , Tim Mueller 1 , Anthony Shoji Hall 1
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The synthesis of alloys with long-range atomic-scale ordering (ordered intermetallics) is an emerging field of nanochemistry. Ordered intermetallic nanoparticles are useful for a wide variety of applications such as catalysis, superconductors, and magnetic devices. However, the preparation of nanostructured ordered intermetallics is challenging in comparison to disordered alloys, hindering progress in material development. Herein, we report a process for converting colloidally synthesized ordered intermetallic PdBi2 to ordered intermetallic Pd3Bi nanoparticles under ambient conditions by electrochemical dealloying. The low melting point of PdBi2 corresponds to low vacancy formation energies, which enables the facile removal of the Bi from the surface while simultaneously enabling interdiffusion of the constituent atoms via a vacancy diffusion mechanism under ambient conditions. The resulting phase-converted ordered intermetallic Pd3Bi exhibits 11 times and 3.5 times higher mass activity and high methanol tolerance for the oxygen reduction reaction compared with Pt/C and Pd/C, respectively, which is the highest reported for a Pd-based catalyst, to the best of our knowledge. These results establish a key development in the synthesis of noble-metal-rich ordered intermetallic phases with high catalytic activity and set forth guidelines for the design of ordered intermetallic compounds under ambient conditions.
中文翻译：
通过电化学诱导相变制备用于氧还原电催化的有序金属间化合物 Pd3Bi。
具有长程原子尺度有序（有序金属间化合物）的合金的合成是纳米化学的一个新兴领域。有序金属间化合物纳米粒子可用于多种应用，例如催化、超导体和磁性设备。然而，与无序合金相比，纳米结构有序金属间化合物的制备具有挑战性，阻碍了材料开发的进展。在此，我们报告了一种在环境条件下通过电化学脱合金将胶体合成的有序金属间化合物 PdBi2 转化为有序金属间化合物 Pd3Bi 纳米颗粒的方法。PdBi2 的低熔点对应于低空位形成能，这使得能够从表面轻松去除 Bi，同时能够在环境条件下通过空位扩散机制实现组成原子的相互扩散。与 Pt/C 和 Pd/C 相比，所得相变有序金属间化合物 Pd3Bi 的氧还原反应的质量活性和甲醇耐受性分别高出 11 倍和 3.5 倍，这是 Pd 基催化剂报道的最高值，据我们所知。这些结果确立了合成具有高催化活性的富含贵金属的有序金属间化合物相的关键进展，并为在环境条件下设计有序金属间化合物提出了指导方针。据我们所知，氧还原反应的质量活性和甲醇耐受性分别比 Pt/C 和 Pd/C 高 5 倍，这是 Pd 基催化剂的最高报告。这些结果确立了合成具有高催化活性的富含贵金属的有序金属间化合物相的关键进展，并为在环境条件下设计有序金属间化合物提出了指导方针。据我们所知，氧还原反应的质量活性和甲醇耐受性分别比 Pt/C 和 Pd/C 高 5 倍，这是 Pd 基催化剂的最高报告。这些结果确立了合成具有高催化活性的富含贵金属的有序金属间化合物相的关键进展，并为在环境条件下设计有序金属间化合物提出了指导方针。
更新日期：2019-09-05
中文翻译：
通过电化学诱导相变制备用于氧还原电催化的有序金属间化合物 Pd3Bi。
具有长程原子尺度有序（有序金属间化合物）的合金的合成是纳米化学的一个新兴领域。有序金属间化合物纳米粒子可用于多种应用，例如催化、超导体和磁性设备。然而，与无序合金相比，纳米结构有序金属间化合物的制备具有挑战性，阻碍了材料开发的进展。在此，我们报告了一种在环境条件下通过电化学脱合金将胶体合成的有序金属间化合物 PdBi2 转化为有序金属间化合物 Pd3Bi 纳米颗粒的方法。PdBi2 的低熔点对应于低空位形成能，这使得能够从表面轻松去除 Bi，同时能够在环境条件下通过空位扩散机制实现组成原子的相互扩散。与 Pt/C 和 Pd/C 相比，所得相变有序金属间化合物 Pd3Bi 的氧还原反应的质量活性和甲醇耐受性分别高出 11 倍和 3.5 倍，这是 Pd 基催化剂报道的最高值，据我们所知。这些结果确立了合成具有高催化活性的富含贵金属的有序金属间化合物相的关键进展，并为在环境条件下设计有序金属间化合物提出了指导方针。据我们所知，氧还原反应的质量活性和甲醇耐受性分别比 Pt/C 和 Pd/C 高 5 倍，这是 Pd 基催化剂的最高报告。这些结果确立了合成具有高催化活性的富含贵金属的有序金属间化合物相的关键进展，并为在环境条件下设计有序金属间化合物提出了指导方针。据我们所知，氧还原反应的质量活性和甲醇耐受性分别比 Pt/C 和 Pd/C 高 5 倍，这是 Pd 基催化剂的最高报告。这些结果确立了合成具有高催化活性的富含贵金属的有序金属间化合物相的关键进展，并为在环境条件下设计有序金属间化合物提出了指导方针。
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