A hydrophilic interaction liquid chromatography (HILIC) material with application in glycoproteomics was obtained by sequential deposition of polyethyleneimine (PEI) and hyaluronic acid (HA) on a negatively charged substrate by means of electrostatic self-assembly. This kind of surface modification endows the material with excellent hydrophilicity and warrants efficient glycopeptides enrichment. The feasibility of this enrichment was verified by using dendritic mesoporous silica nanoparticles (DMSNs) and magnetic graphene oxide (MagG) as negatively charged substrates for PEI and HA adhesion. The two final products (DMSNs@PEI@HA and MagG@PEI@HA) exhibit high enrichment selectivity (molar ratios of IgG and BSA digests = 1:500 and 1:1000), sensitivity (detection limit, 2 fmol/μL), recovery (>90%) and enrichment capacity (300 mg/g). When using DMSNs@PEI@HA, 419 N-glycopeptides derived from 105 glycoproteins were identified. When using MagG@PEI@HA, 376 N-glycopeptides derived from 102 glycoproteins were identified, both from a 2 μL serum sample. This is better than by methods described in previous reports. Graphical abstract Schematic representation of hydrophilic modification of negatively charged nanomaterial substrates by electrostatic self-assembly techniques to obtain hydrophilic interaction liquid chromatography (HILIC) materials for enrichment of N-glycopeptides. Schematic representation of hydrophilic modification of negatively charged nanomaterial substrates by electrostatic self-assembly techniques to obtain hydrophilic interaction liquid chromatography (HILIC) materials for enrichment of N-glycopeptides.

中文翻译：

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通过聚乙烯亚胺和透明质酸层的顺序静电沉积制备亲水相互作用液相色谱材料用于富集糖肽

通过静电自组装将聚乙烯亚胺 (PEI) 和透明质酸 (HA) 依次沉积在带负电荷的基材上，获得了一种在糖蛋白质组学中应用的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料。这种表面改性赋予材料优异的亲水性并保证有效的糖肽富集。通过使用树枝状介孔二氧化硅纳米粒子 (DMSN) 和磁性氧化石墨烯 (MagG) 作为带负电荷的底物用于 PEI 和 HA 粘附，验证了这种富集的可行性。两种最终产品（DMSNs@PEI@HA 和 MagG@PEI@HA）具有高富集选择性（IgG 和 BSA 消化物的摩尔比 = 1:500 和 1:1000）、灵敏度（检测限，2 fmol/μL）、回收率 (>90%) 和富集能力 (300 mg/g)。当使用 DMSNs@PEI@HA 时，从 105 种糖蛋白中鉴定出 419 种 N-糖肽。使用 MagG@PEI@HA 时，从 2 μL 血清样品中鉴定了来自 102 种糖蛋白的 376 种 N-糖肽。这比以前报告中描述的方法要好。图形摘要 通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。鉴定了来自 105 种糖蛋白的 419 种 N-糖肽。使用 MagG@PEI@HA 时，从 2 μL 血清样品中鉴定了来自 102 种糖蛋白的 376 种 N-糖肽。这比以前报告中描述的方法要好。图形摘要 通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。鉴定了来自 105 种糖蛋白的 419 种 N-糖肽。使用 MagG@PEI@HA 时，从 2 μL 血清样品中鉴定了来自 102 种糖蛋白的 376 种 N-糖肽。这比以前报告中描述的方法要好。图形摘要 通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。鉴定了来自 102 种糖蛋白的 376 种 N-糖肽，均来自 2 μL 血清样品。这比以前报告中描述的方法要好。图形摘要 通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。鉴定了来自 102 种糖蛋白的 376 种 N-糖肽，均来自 2 μL 血清样品。这比以前报告中描述的方法要好。图形摘要 通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。图形摘要 通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。图形摘要 通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料以富集 N-糖肽的示意图。通过静电自组装技术对带负电荷的纳米材料基材进行亲水改性以获得用于富集 N-糖肽的亲水相互作用液相色谱 (HILIC) 材料的示意图。