结构缺陷在MOF-801吸水性能中的作用,The Journal of Physical Chemistry C

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结构缺陷在MOF-801吸水性能中的作用
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2018-02-21 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b00014
Jongwon Choi ₁ , Li-Chiang Lin ₂ , Jeffrey C. Grossman ₁

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金属有机骨架（MOF）的纳米多孔性和可调性使其成为具有前景的吸附剂，可用于水吸收应用，例如集水和吸附式热泵。在这些应用中，MOF中的水吸附特性起着至关重要的作用。然而，迄今为止，了解它们的结构缺陷以及缺陷如何影响吸附热力学仍然是有限的。在这项工作中，通过使用蒙特卡洛技术和第一原理密度泛函理论计算，我们在原子水平上研究了缺陷对MOF-801结构中水吸附性能的影响。我们的计算表明，完美MOF-801（无缺陷）中的吸附等温线与实验测得的等温线有很大偏差。通过引入高密度的缺陷，可以达成合理的一致性，提示MOF-801的高缺陷密度可能是其亲水性吸附行为的原因。此外，发现MOF-801结构中的水吸附性能取决于缺陷的空间构型，并且确定了纳米多孔MOF-801中的水凝结优先沿⟨110⟩方向发生。还研究了MOF-801结构的详细结构特征（可及体积等）以及框架中水的吸附能，并将其与计算出的吸附等温线相关联。我们的发现揭示了对缺陷作用的重要见解，提供了微观图片，以帮助促进为吸水应用设计更好的MOF的合理设计。发现MOF-801结构中的水吸附性能取决于缺陷的空间构型，并且发现纳米多孔MOF-801中的水凝结优先沿along110⟨方向发生。还研究了MOF-801结构的详细结构特征（可及体积等）以及框架中水的吸附能，并将其与计算出的吸附等温线相关联。我们的发现揭示了对缺陷作用的重要见解，提供了微观图片，以帮助促进为吸水应用设计更好的MOF的合理设计。发现MOF-801结构中的水吸附性能取决于缺陷的空间构型，并且发现纳米多孔MOF-801中的水凝结优先沿along110⟨方向发生。还研究了MOF-801结构的详细结构特征（可及体积等）以及框架中水的吸附能，并将其与计算出的吸附等温线相关联。我们的发现揭示了对缺陷作用的重要见解，提供了微观图片，以帮助促进为吸水应用设计更好的MOF的合理设计。还研究了MOF-801结构的详细结构特征（可及体积等）以及框架中水的吸附能，并将其与计算出的吸附等温线相关联。我们的发现揭示了对缺陷作用的重要见解，提供了微观图片，以帮助促进为吸水应用设计更好的MOF的合理设计。还研究了MOF-801结构的详细结构特征（可及体积等）以及框架中水的吸附能，并将其与计算出的吸附等温线相关联。我们的发现揭示了对缺陷作用的重要见解，提供了微观图片，以帮助促进为吸水应用设计更好的MOF的合理设计。

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Role of Structural Defects in the Water Adsorption Properties of MOF-801

The nanoporous and tunable nature of metal–organic frameworks (MOFs) has made them promising adsorbents for water adsorption applications such as water harvesting and adsorptive heat pumps. In these applications, water adsorption properties in MOFs play a crucial role. However, understanding their structural defects and how defects influence adsorption thermodynamics remains limited to date. In this work, by employing Monte Carlo techniques and first-principle density functional theory calculations, we investigate the effect of defects on the water adsorption properties in MOF-801 structures at an atomic level. Our calculations show that the adsorption isotherm in perfect MOF-801 (without defects) greatly deviates from that measured experimentally. With the introduction of defects with a high density, a reasonably good agreement can be achieved, suggesting that a high defect density in MOF-801 may be responsible for its hydrophilic adsorptive behaviors. Further, water adsorption properties in MOF-801 structures are found to depend on the spatial configuration of defects, and water condensation in nanoporous MOF-801 is identified to occur preferentially along the ⟨110⟩ direction. Detailed structural characteristics (accessible volume, etc.) of MOF-801 structures and the adsorption energetics of water in the frameworks are also studied and correlated with the computed adsorption isotherms. Our findings reveal important insights into the role of defects, offering a microscopic picture to help facilitate the rational design of better MOFs for water adsorption applications.

更新日期：2018-02-21

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