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Effective Hydrogenolysis of Glycerol to 1,3‐Propanediol over Metal‐Acid Concerted Pt/WOx/Al2O3 Catalysts
ChemCatChem ( IF 3.8 ) Pub Date : 2019-07-09 , DOI: 10.1002/cctc.201900689 Nian Lei 1, 2 , Xiaochen Zhao 1 , Baolin Hou 1 , Man Yang 1, 2 , Maoxiang Zhou 1, 2 , Fei Liu 1 , Aiqin Wang 1 , Tao Zhang 1
ChemCatChem ( IF 3.8 ) Pub Date : 2019-07-09 , DOI: 10.1002/cctc.201900689 Nian Lei 1, 2 , Xiaochen Zhao 1 , Baolin Hou 1 , Man Yang 1, 2 , Maoxiang Zhou 1, 2 , Fei Liu 1 , Aiqin Wang 1 , Tao Zhang 1
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Selective cleavage of secondary C−O bond is an important yet challenging strategy in glycerol valorization, and the product 1,3‐propanediol (1,3‐PDO) is of great value in polyester industry. Herein, we report a series of Pt/WOx/Al2O3 catalysts for selective hydrogenolysis of glycerol in a fixed‐bed reactor and obtain the highest space‐time yield of 1,3‐PDO (191.7*10−3 g1,3‐PDO h−1 g−1cat.) to date. Both Pt and W have substantial effects on the 1,3‐PDO yield with the optimum Pt/W atomic ratio of 1/2∼1/4. Spectroscopy characterizations as well as chemisorption experiments reveal that at the medium domain size of WOx, hydrogen spillover can take place to the greatest extent due to the improved dispersion of Pt and the suitable reducibility of WOx. Dehydration/dehydrogenation tests of 2‐butanol suggest that strong Brønsted acid sites are created via hydrogen dissociation at the Pt−WOx interface and spillover to the neighboring oxygen atom. Such in situ formed protons are critical to the selective cleavage of secondary C−O bonds of polyols.
中文翻译：
在金属酸协同的Pt / WOx / Al2O3催化剂上将甘油有效氢解为1,3-丙二醇
选择性地裂解次级C-O键是重要的但具有挑战性的策略，在甘油戊酰化中，产物1,3-丙二醇（1,3-PDO）在聚酯工业中具有重要价值。本文中，我们报道了一系列用于固定床反应器中甘油选择性氢解的Pt / WO x / Al 2 O 3催化剂，并获得了最高的时空产率1,3-PDO（191.7 * 10 -3 g 1 ，3-PDO h -1 g -1 cat。）至今。Pt和W都对1,3-PDO的收率有很大影响，最佳Pt / W原子比为1/2〜1/4。光谱表征和化学吸附实验表明，在WO x的中等域尺寸下由于改进了Pt的分散性和WO x的适当还原性，最大程度地发生了氢的溢出。2-丁醇的脱水/脱氢测试表明，强大的布朗斯台德酸位是通过Pt-WO x界面上的氢解离并扩散到邻近的氧原子而形成的。这种原位形成的质子对于多元醇的次级C-0键的选择性裂解至关重要。
更新日期：2019-07-09
中文翻译：
在金属酸协同的Pt / WOx / Al2O3催化剂上将甘油有效氢解为1,3-丙二醇
选择性地裂解次级C-O键是重要的但具有挑战性的策略，在甘油戊酰化中，产物1,3-丙二醇（1,3-PDO）在聚酯工业中具有重要价值。本文中，我们报道了一系列用于固定床反应器中甘油选择性氢解的Pt / WO x / Al 2 O 3催化剂，并获得了最高的时空产率1,3-PDO（191.7 * 10 -3 g 1 ，3-PDO h -1 g -1 cat。）至今。Pt和W都对1,3-PDO的收率有很大影响，最佳Pt / W原子比为1/2〜1/4。光谱表征和化学吸附实验表明，在WO x的中等域尺寸下由于改进了Pt的分散性和WO x的适当还原性，最大程度地发生了氢的溢出。2-丁醇的脱水/脱氢测试表明，强大的布朗斯台德酸位是通过Pt-WO x界面上的氢解离并扩散到邻近的氧原子而形成的。这种原位形成的质子对于多元醇的次级C-0键的选择性裂解至关重要。
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