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Ligand-Rigidification for Enhancing the Stability of Metal–Organic Frameworks
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2019-06-10 , DOI: 10.1021/jacs.9b02947 Xiu-Liang Lv 1 , Shuai Yuan 2 , Lin-Hua Xie 1 , Hannah F. Darke 2 , Ya Chen 1 , Tao He 1 , Chen Dong 1 , Bin Wang 1 , Yong-Zheng Zhang 1 , Jian-Rong Li 1 , Hong-Cai Zhou 2
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2019-06-10 , DOI: 10.1021/jacs.9b02947 Xiu-Liang Lv 1 , Shuai Yuan 2 , Lin-Hua Xie 1 , Hannah F. Darke 2 , Ya Chen 1 , Tao He 1 , Chen Dong 1 , Bin Wang 1 , Yong-Zheng Zhang 1 , Jian-Rong Li 1 , Hong-Cai Zhou 2
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Metal-organic frameworks (MOFs) have been developing at an unexpected rate over the last two decades. However, the unsatisfactory chemical stability of most MOFs hinders some of the fundamental studies in this field and the implementation of these materials for practical applications. The stability in a MOF framework is mostly believed to rely upon the robustness of the M-L (M = metal ion, L = ligand) coordination bonds. However, the role of organic linkers as agents of stability to the framework, particularly the linker rigidity/flexibility, has been mostly overlooked. In this work, we demonstrate that a ligand-rigidification strategy can enhance the stability of MOFs. Three series of ligand-rotamers with the same connectivity but different flexibility were prepared. Thirteen Zr-based MOFs were constructed with the Zr6O4(OH4)(-CO2)n units (n = 8 or 12) and corresponding ligands. These MOFs allow us to evaluate the influence of ligand rigidity, connectivities, and structure on the stability of the resulting materials. It was found that the rigidity of the ligands in the framework strongly contributes to the stability of corresponding MOFs. Furthermore, water adsorption was performed on some chemically stable MOFs, showing excellent performance. It is expected that more MOFs with excellent stability could be designed and constructed by utilizing this strategy; ultimately promoting the development of MOFs with higher stability for synthetic chemistry and practical applications.
中文翻译：
用于提高金属-有机框架稳定性的配体固化
在过去的二十年中，金属有机框架 (MOF) 以意想不到的速度发展。然而，大多数 MOF 不令人满意的化学稳定性阻碍了该领域的一些基础研究以及这些材料在实际应用中的实施。MOF 框架中的稳定性主要取决于 ML（M = 金属离子，L = 配体）配位键的稳健性。然而，有机接头作为框架稳定剂的作用，特别是接头刚性/柔韧性，大多被忽视了。在这项工作中，我们证明了配体固化策略可以提高 MOF 的稳定性。制备了三个系列的具有相同连接性但不同灵活性的配体-旋转异构体。用 Zr6O4(OH4)(-CO2)n 单元（n = 8 或 12）和相应的配体构建了 13 个基于 Zr 的 MOF。这些 MOF 使我们能够评估配体刚性、连接性和结构对所得材料稳定性的影响。发现框架中配体的刚性对相应 MOF 的稳定性有很大贡献。此外，在一些化学稳定的 MOF 上进行了水吸附，表现出优异的性能。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进具有更高稳定性的 MOFs 的发展，用于合成化学和实际应用。和结构对所得材料的稳定性。发现框架中配体的刚性对相应 MOF 的稳定性有很大贡献。此外，在一些化学稳定的 MOF 上进行了水吸附，表现出优异的性能。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。和结构对所得材料的稳定性。发现框架中配体的刚性对相应 MOF 的稳定性有很大贡献。此外，在一些化学稳定的 MOF 上进行了水吸附，表现出优异的性能。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。
更新日期：2019-06-10
中文翻译：
用于提高金属-有机框架稳定性的配体固化
在过去的二十年中，金属有机框架 (MOF) 以意想不到的速度发展。然而，大多数 MOF 不令人满意的化学稳定性阻碍了该领域的一些基础研究以及这些材料在实际应用中的实施。MOF 框架中的稳定性主要取决于 ML（M = 金属离子，L = 配体）配位键的稳健性。然而，有机接头作为框架稳定剂的作用，特别是接头刚性/柔韧性，大多被忽视了。在这项工作中，我们证明了配体固化策略可以提高 MOF 的稳定性。制备了三个系列的具有相同连接性但不同灵活性的配体-旋转异构体。用 Zr6O4(OH4)(-CO2)n 单元（n = 8 或 12）和相应的配体构建了 13 个基于 Zr 的 MOF。这些 MOF 使我们能够评估配体刚性、连接性和结构对所得材料稳定性的影响。发现框架中配体的刚性对相应 MOF 的稳定性有很大贡献。此外，在一些化学稳定的 MOF 上进行了水吸附，表现出优异的性能。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进具有更高稳定性的 MOFs 的发展，用于合成化学和实际应用。和结构对所得材料的稳定性。发现框架中配体的刚性对相应 MOF 的稳定性有很大贡献。此外，在一些化学稳定的 MOF 上进行了水吸附，表现出优异的性能。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。和结构对所得材料的稳定性。发现框架中配体的刚性对相应 MOF 的稳定性有很大贡献。此外，在一些化学稳定的 MOF 上进行了水吸附，表现出优异的性能。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。预计利用该策略可以设计和构建更多具有优异稳定性的MOF；最终促进合成化学和实际应用中稳定性更高的 MOF 的发展。
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