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Dual-site cascade oxygen reduction mechanism on SnOx/Pt-Cu-Ni for promoting reaction kinetics
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2019-06-03 , DOI: 10.1021/jacs.9b02286 Xiaochen Shen 1 , Tomoyuki Nagai 2 , Feipeng Yang 1, 3 , Li Qin Zhou 2 , Yanbo Pan 1 , Libo Yao 1 , Dezhen Wu 1 , Yi-Sheng Liu 3 , Jun Feng 3 , Jinghua Guo 3 , Hongfei Jia 2 , Zhenmeng Peng 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2019-06-03 , DOI: 10.1021/jacs.9b02286 Xiaochen Shen 1 , Tomoyuki Nagai 2 , Feipeng Yang 1, 3 , Li Qin Zhou 2 , Yanbo Pan 1 , Libo Yao 1 , Dezhen Wu 1 , Yi-Sheng Liu 3 , Jun Feng 3 , Jinghua Guo 3 , Hongfei Jia 2 , Zhenmeng Peng 1
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Designing highly active oxygen reduction reaction (ORR) catalysts is crucial to boost the fuel cell economy. Previous research has mainly focused on Pt-based alloy catalysts in which surface Pt is the solely active site and the activity improvement was challenged by the discovered scaling relationship. Herein we report a new concept of utilizing dual active sites for the ORR and demonstrate its effectiveness by synthesizing a SnO x/Pt-Cu-Ni heterojunctioned catalyst. A maximum of 40% enhancement in the apparent specific activity, which corresponds to 10-fold enhancement on interface sites, is measured compared with pure Pt-Cu-Ni. Detailed investigations suggest an altered dual-site cascade mechanism wherein the first two steps occur on SnO x sites and the remaining steps occur on adjacent Pt sites, allowing a significant decrease in the energy barrier. This study with the suggested dual-site cascade mechanism shows the potential to overcome the ORR energy barrier bottleneck to develop highly active catalysts.
中文翻译：
用于促进反应动力学的 SnOx/Pt-Cu-Ni 双中心级联氧还原机制
设计高活性氧还原反应 (ORR) 催化剂对于提高燃料电池经济性至关重要。以前的研究主要集中在 Pt 基合金催化剂上，其中表面 Pt 是唯一的活性位点，并且发现的比例关系对活性提高提出了挑战。在此，我们报告了一种利用双活性位点进行 ORR 的新概念，并通过合成 SnO x/Pt-Cu-Ni 异质结催化剂来证明其有效性。与纯 Pt-Cu-Ni 相比，测量到的表观比活最多提高 40%，对应于界面位点的 10 倍增强。详细研究表明，一种改变的双位点级联机制，其中前两个步骤发生在 SnO x 位点上，其余步骤发生在相邻的 Pt 位点上，使能垒显着降低。这项具有建议的双位点级联机制的研究显示了克服 ORR 能垒瓶颈以开发高活性催化剂的潜力。
更新日期：2019-06-03
中文翻译：
用于促进反应动力学的 SnOx/Pt-Cu-Ni 双中心级联氧还原机制
设计高活性氧还原反应 (ORR) 催化剂对于提高燃料电池经济性至关重要。以前的研究主要集中在 Pt 基合金催化剂上，其中表面 Pt 是唯一的活性位点，并且发现的比例关系对活性提高提出了挑战。在此，我们报告了一种利用双活性位点进行 ORR 的新概念，并通过合成 SnO x/Pt-Cu-Ni 异质结催化剂来证明其有效性。与纯 Pt-Cu-Ni 相比，测量到的表观比活最多提高 40%，对应于界面位点的 10 倍增强。详细研究表明，一种改变的双位点级联机制，其中前两个步骤发生在 SnO x 位点上，其余步骤发生在相邻的 Pt 位点上，使能垒显着降低。这项具有建议的双位点级联机制的研究显示了克服 ORR 能垒瓶颈以开发高活性催化剂的潜力。
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