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Electrochemical Stability Window of Polymeric Electrolytes
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2019-05-28 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b01553
Lihua Chen 1 , Shruti Venkatram 1 , Chiho Kim 1 , Rohit Batra 1 , Anand Chandrasekaran 1 , Rampi Ramprasad 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2019-05-28 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b01553
Lihua Chen 1 , Shruti Venkatram 1 , Chiho Kim 1 , Rohit Batra 1 , Anand Chandrasekaran 1 , Rampi Ramprasad 1
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The electrochemical stability window (ESW) is a fundamental consideration for choosing polymers as solid electrolytes in lithium-ion batteries. Morphological and chemical aspects of the polymer matrix and its complex interactions with lithium salts make it difficult to estimate the ESW of the polymer electrolyte, either computationally or experimentally. In this work, we propose a practical computational procedure to estimate the ESW due to just one dominant factor, i.e., the polymer matrix, using first-principles density functional theory computations. Diverse model polymers (10) were investigated, namely, polyethylene, polyketone, poly(ethylene oxide), poly(propylene oxide), poly(vinyl alcohol), polycaprolactone, poly(methyl methacrylate), poly(ethyl acrylate), poly(vinyl chloride), and poly(vinylidene fluoride). For each case, an increasingly complex hierarchy of structural models was considered to elucidate the impact of polymer chemistry and the morphological complexity on the ESW. Favorable agreement between the computed ESW of disordered slabs and the corresponding experimental values provides confidence in the reliability of the computational procedure proposed in this work. Additionally, this study provides a baseline for subsequent systematic investigations of the impact of additional factors, such as the presence of lithium salts and electrode–electrolyte interfaces. The present work, thus, constitutes an important initial step toward the rational design of novel polymer electrolytes with desired ESW values.
中文翻译:
高分子电解质的电化学稳定性窗口
电化学稳定性窗口(ESW)是在锂离子电池中选择聚合物作为固体电解质的基本考虑因素。聚合物基质的形态和化学方面以及其与锂盐的复杂相互作用使得难以通过计算或实验来估计聚合物电解质的ESW。在这项工作中,我们提出了一种实用的计算程序,使用第一原理密度泛函理论计算来估算由于一个主要因素(即聚合物基质)而导致的ESW。研究了多种模型聚合物(10),即聚乙烯,聚酮,聚环氧乙烷,聚环氧丙烷,聚(乙烯醇),聚己内酯,聚(甲基丙烯酸甲酯),聚(丙烯酸乙酯),聚(乙烯基)氯化物)和聚偏二氟乙烯。对于每种情况,人们认为结构模型的层次结构越来越复杂,以阐明聚合物化学的影响以及ESW的形态复杂性。计算得到的无序平板ESW与相应的实验值之间的良好一致性为这项工作中提出的计算程序的可靠性提供了信心。此外,这项研究为后续系统研究其他因素的影响提供了基线,这些因素还包括锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。计算得到的无序平板ESW与相应的实验值之间的良好一致性为这项工作中提出的计算程序的可靠性提供了信心。此外,这项研究为后续系统研究其他因素的影响提供了基线,这些因素还包括锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。计算得到的无序平板ESW与相应的实验值之间的良好一致性为这项工作中提出的计算程序的可靠性提供了信心。此外,这项研究为后续系统研究其他因素的影响提供了基线,这些因素还包括锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。例如锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。例如锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。
更新日期:2019-05-28
中文翻译:
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高分子电解质的电化学稳定性窗口
电化学稳定性窗口(ESW)是在锂离子电池中选择聚合物作为固体电解质的基本考虑因素。聚合物基质的形态和化学方面以及其与锂盐的复杂相互作用使得难以通过计算或实验来估计聚合物电解质的ESW。在这项工作中,我们提出了一种实用的计算程序,使用第一原理密度泛函理论计算来估算由于一个主要因素(即聚合物基质)而导致的ESW。研究了多种模型聚合物(10),即聚乙烯,聚酮,聚环氧乙烷,聚环氧丙烷,聚(乙烯醇),聚己内酯,聚(甲基丙烯酸甲酯),聚(丙烯酸乙酯),聚(乙烯基)氯化物)和聚偏二氟乙烯。对于每种情况,人们认为结构模型的层次结构越来越复杂,以阐明聚合物化学的影响以及ESW的形态复杂性。计算得到的无序平板ESW与相应的实验值之间的良好一致性为这项工作中提出的计算程序的可靠性提供了信心。此外,这项研究为后续系统研究其他因素的影响提供了基线,这些因素还包括锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。计算得到的无序平板ESW与相应的实验值之间的良好一致性为这项工作中提出的计算程序的可靠性提供了信心。此外,这项研究为后续系统研究其他因素的影响提供了基线,这些因素还包括锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。计算得到的无序平板ESW与相应的实验值之间的良好一致性为这项工作中提出的计算程序的可靠性提供了信心。此外,这项研究为后续系统研究其他因素的影响提供了基线,这些因素还包括锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。例如锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。例如锂盐和电极-电解质界面的存在。因此,目前的工作构成了朝着合理设计具有所需ESW值的新型聚合物电解质迈出的重要的第一步。