氢化铀 (IV) 将 CO2 和 CO/H2 转化为甲醇盐,Journal of the American Chemical Society

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氢化铀 (IV) 将 CO2 和 CO/H2 转化为甲醇盐
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2019-04-24 , DOI: 10.1021/jacs.9b02235
Marta Falcone ₁ , Rosario Scopelliti ₁ , Marinella Mazzanti ₁

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在这里，我们展示了结合硅氧化物配体和桥接氧化物的支架可以合成和表征稳定的双核铀 (IV) 氢化物复合物 [K2{[U(OSi(O tBu)3)3]2(μ-O)( μ-H)2}], 2，显示出高还原反应性。双核双氢化物 2 通过氢化物转移影响乙腈的还原偶联产生 [K2{[U(OSi(O tBu)3)3]2(μ-O)(μ-κ2-NC(CH3)NCH2CH3)} ], 3. 在环境条件下，2 与 CO 反应生成氧化亚甲基2-还原产物 [K2{[U(OSi(O tBu)3)3]2(μ-CH2O)(μ-O)}], 4 , 可以进一步加入 H2 得到甲氧基氢化物复合物 [K2{[U(OSi(O tBu)3)3]2(μ-OCH3)(μ-O)(μ-H)}], 5, 其中甲醇在水中释放。络合物 2 还可以将 CO2 直接还原为甲醇盐络合物 5，这在 f 元素化学中是前所未有的。从 2 与过量的 CO2 反应，双甲酸碳酸盐复合物 [K2{[U(OSi(O tBu)3)3]2(μ-CO3)(μ-HCOO)2}], 6 的晶体可以也被隔离。所有反应产物均通过 X 射线晶体学和核磁共振光谱进行表征。

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更新日期：2019-04-24

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