当前位置：
X-MOL 学术
›
ACS Earth Space Chem.
›
论文详情
Our official English website, www.x-mol.net, welcomes your
feedback! (Note: you will need to create a separate account there.)
Production of Atmospheric Organosulfates via Mineral-Mediated Photochemistry
ACS Earth and Space Chemistry ( IF 2.9 ) Pub Date : 2019-02-26 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsearthspacechem.8b00178
Mario Schmidt 1 , Shawn M. Jansen van Beek 1 , Maya Abou-Ghanem 1 , Anton O. Oliynyk 1 , Andrew J. Locock 2 , Sarah A. Styler 1
ACS Earth and Space Chemistry ( IF 2.9 ) Pub Date : 2019-02-26 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsearthspacechem.8b00178
Mario Schmidt 1 , Shawn M. Jansen van Beek 1 , Maya Abou-Ghanem 1 , Anton O. Oliynyk 1 , Andrew J. Locock 2 , Sarah A. Styler 1
Affiliation
|
Although organosulfates (ROSO3–) comprise a significant component of secondary organic aerosol (SOA) mass, their atmospheric formation mechanisms are not fully understood. Here, using methacrolein as a model organosulfate precursor, we present a new, mineral-mediated photochemical pathway for organosulfate formation. First, we describe studies of TiO2-catalyzed formation of the atmospherically important organosulfate hydroxyacetone sulfate from methacrolein as a function of illumination time, catalyst loading, sulfate concentration, counterion identity, and methacrolein concentration. Then, we propose a sulfate radical-mediated mechanism for organosulfate formation consistent with these observations. Finally, we show that natural Ti-containing minerals and road dust not only catalyze the formation of comparable amounts of hydroxyacetone sulfate to those formed in the presence of commercial TiO2 but also facilitate the production of additional organosulfate species. These results highlight the complex nature of photochemistry at the surface of natural mineral samples and underscore the need for further study of the role of mineral–organic interactions in atmospheric organosulfate formation.
中文翻译：
通过矿物介导的光化学生产大气有机硫酸盐
尽管有机硫酸盐（ROSO 3 –）构成了次级有机气溶胶（SOA）物质的重要组成部分，但它们的大气形成机理尚未得到充分了解。在这里，使用甲基丙烯醛作为模型有机硫酸盐的前体，我们提出了一种新的，矿物介导的有机硫酸盐形成的光化学途径。首先，我们描述TiO 2的研究甲基丙烯醛催化辐照形成大气上重要的有机硫酸盐羟丙酮硫酸盐的时间，照射量，催化剂负载量，硫酸盐浓度，抗衡离子身份和甲基丙烯醛浓度的函数。然后，我们提出了与这些观察结果一致的硫酸根自由基介导的有机硫酸盐形成机理。最后，我们表明，天然的含钛矿物和道路扬尘不仅可以催化与在商业TiO 2存在下形成的相当数量的硫酸羟丙酮硫酸盐形成。而且还促进了其他有机硫酸盐物质的生产。这些结果突出了天然矿物样品表面光化学的复杂性质，并强调了需要进一步研究矿物-有机相互作用在大气有机硫酸盐形成中的作用。
更新日期：2019-02-26
中文翻译：
通过矿物介导的光化学生产大气有机硫酸盐
尽管有机硫酸盐（ROSO 3 –）构成了次级有机气溶胶（SOA）物质的重要组成部分，但它们的大气形成机理尚未得到充分了解。在这里，使用甲基丙烯醛作为模型有机硫酸盐的前体，我们提出了一种新的，矿物介导的有机硫酸盐形成的光化学途径。首先，我们描述TiO 2的研究甲基丙烯醛催化辐照形成大气上重要的有机硫酸盐羟丙酮硫酸盐的时间，照射量，催化剂负载量，硫酸盐浓度，抗衡离子身份和甲基丙烯醛浓度的函数。然后，我们提出了与这些观察结果一致的硫酸根自由基介导的有机硫酸盐形成机理。最后，我们表明，天然的含钛矿物和道路扬尘不仅可以催化与在商业TiO 2存在下形成的相当数量的硫酸羟丙酮硫酸盐形成。而且还促进了其他有机硫酸盐物质的生产。这些结果突出了天然矿物样品表面光化学的复杂性质，并强调了需要进一步研究矿物-有机相互作用在大气有机硫酸盐形成中的作用。
京公网安备 11010802027423号