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Size-Dependent Electronic Properties of Uniform Ensembles of Strongly Confined Graphene Quantum Dots
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2019-02-14 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b00119 Zhiqiang Ji 1 , Enkeleda Dervishi 2 , Stephen K. Doorn 2 , Milan Sykora 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2019-02-14 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.9b00119 Zhiqiang Ji 1 , Enkeleda Dervishi 2 , Stephen K. Doorn 2 , Milan Sykora 1
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The electronic structure of a series of bottom-up synthesized graphene quantum dots (GQDs) smaller than 2 nm was investigated by spectroelectrochemistry, yielding insights not previously available from ensemble-level studies. The results show that for the strongly confined GQDs the dependence of the band gap on the GQD size deviates from the prediction of the standard Dirac Fermion model but agrees well with the models explicitly accounting for the electron–electron and electron–hole interactions. The HOMO/LUMO energy levels are found to be distributed nearly symmetrically around the 0 V value versus normal hydrogen electrode (NHE), becoming more positive/negative, respectively, with increasing GQD size. The exciton binding energies are found to follow power dependence on the number of carbon atoms per GQD, with the experimental values falling within the range of ∼0.1 to ∼0.6 eV. Given the broad accessibility of the described experimental tools and methods, our work opens a path to a more systematic examination of quantum confinement effects in GQDs.
中文翻译：
强约束石墨烯量子点均匀集合体的尺寸依赖性电子性质
通过光谱电化学研究了一系列小于2 nm的自下而上的合成石墨烯量子点（GQD）的电子结构，从而获得了集成级研究以前无法获得的见解。结果表明，对于强约束的GQD，带隙对GQD大小的依赖性偏离了标准Dirac Fermion模型的预测，但与明确解释了电子-电子和电子-空穴相互作用的模型非常吻合。发现HOMO / LUMO能级相对于正常氢电极（NHE）在0 V值附近几乎对称分布，随着GQD尺寸的增加分别变得更正/负。发现激子结合能随功率的变化而变化，取决于每个GQD的碳原子数，实验值在〜0.1至〜0.6 eV的范围内。考虑到所描述的实验工具和方法的广泛可及性，我们的工作为更系统地研究GQD中的量子限制效应开辟了道路。
更新日期：2019-02-14
中文翻译：
强约束石墨烯量子点均匀集合体的尺寸依赖性电子性质
通过光谱电化学研究了一系列小于2 nm的自下而上的合成石墨烯量子点（GQD）的电子结构，从而获得了集成级研究以前无法获得的见解。结果表明，对于强约束的GQD，带隙对GQD大小的依赖性偏离了标准Dirac Fermion模型的预测，但与明确解释了电子-电子和电子-空穴相互作用的模型非常吻合。发现HOMO / LUMO能级相对于正常氢电极（NHE）在0 V值附近几乎对称分布，随着GQD尺寸的增加分别变得更正/负。发现激子结合能随功率的变化而变化，取决于每个GQD的碳原子数，实验值在〜0.1至〜0.6 eV的范围内。考虑到所描述的实验工具和方法的广泛可及性，我们的工作为更系统地研究GQD中的量子限制效应开辟了道路。
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