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Guest-Induced Ultrasensitive Detection of Multiple Toxic Organics and Fe3+ Ions in a Strategically Designed and Regenerative Smart Fluorescent Metal–Organic Framework
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2019-02-05 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsami.8b20013 Ranadip Goswami , Shyama Charan Mandal 1 , Biswarup Pathak 1 , Subhadip Neogi
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2019-02-05 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsami.8b20013 Ranadip Goswami , Shyama Charan Mandal 1 , Biswarup Pathak 1 , Subhadip Neogi
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Luminescent metal–organic frameworks (LMOFs) are promising functional materials for sustainable applications, where an analyte-induced multiresponsive system with good recyclability is beneficial for detecting numerous lethal pollutants. We designed and built the dual-functionalized, three-dimensional Zn(II)–framework [Zn3(bpg)1.5(azdc)3]·(DMF)5.9·(H2O)1.05 (CSMCRI-1) using an −OH group-integrated bpg linker and a −N═N– moiety containing H2azdc ligand, which functions as a unique tetrasensoric fluorescent probe. The activated CSMCRI-1 (1′) represents the hitherto unreported pillar-layer framework for extremely selective fluorescence quenching by nitrofurazone antibiotics as well as explosive nitro-aromatic 2,4,6-trinitrophenol, where ultrasensitive detection is achieved for both the electron-lacking analytes. Impressively, 1′ represents the first ever MOF for significant fluorescence “turn-on” detection of toxic and electron-rich 4-aminophenol in the concurrent presence of isomeric analogues. Density functional theory calculations highlight the specific importance of pillar functionalization in the “turn-on” or “turn-off” responses of 1′ by electronically divergent toxic organics and provide further proof of supramolecular interactions between the framework and analytes. The fluorescence intensity of 1′ dramatically quenches by a trace amount of Fe3+ ions over other competing metal ions, alongside visible colorimetric change of the framework in solid and solution phase upon Fe3+ encapsulation. The sensing ability of 1′ remains unaltered for multiple cycles toward all lethal pollutants. The sensing mechanism is attributed to both dynamic and static quenching as well as resonance energy transfer, which strongly comply with the predictions of theoretical simulations. Considering the long-term and real-time monitoring, AND as well as OR molecular logic gates are constructed based on the discriminative fluorescence response for each analyte that provides a platform to fabricate smart LMOFs with multimode logic operations.
中文翻译：
在策略设计和蓄能的智能荧光金属有机框架中，客体诱导的多种有毒有机物和Fe 3+离子的超灵敏检测
发光金属有机框架（LMOF）是可持续应用的有前途的功能材料，其中具有良好可回收性的分析物诱导的多响应系统对于检测多种致死污染物是有益的。我们设计和建造的双官能化的，三维的Zn（II）-framework [锌3（BPG）1.5（azdc）3 ]·（DMF）5.9 ·（H 2 O）1.05（CSMCRI-1 ），使用-整合有OH基团的bpg接头和一个含H 2 azdc配体的-N═N-部分，其功能是独特的四传感荧光探针。已激活CSMCRI-1（1'）代表了迄今为止尚未报道的柱层框架，可通过呋喃西林抗生素和易爆的硝基-芳族2,4,6-三硝基苯酚进行极高选择性的荧光淬灭，可对缺少电子的分析物进行超灵敏检测。令人印象深刻的是，1'代表有史以来第一个MOF，可在同分异构体同时存在的情况下，对有毒且富含电子的4-氨基苯酚进行大量的荧光“开启”检测。密度泛函理论计算突出了支柱功能化在1'的“开启”或“关闭”响应中的特定重要性通过电子方式扩散有毒有机物，并进一步证明了框架与分析物之间的超分子相互作用。1'的荧光强度比其他竞争性金属离子显着地被痕量的Fe 3+离子猝灭，并且在Fe 3+包封时固相和溶液相中骨架的可见比色变化。1'的感应能力在所有致死性污染物的多个循环中保持不变。感应机制归因于动态和静态淬火以及共振能量转移，这与理论模拟的预测非常吻合。考虑到长期和实时监控，基于每种分析物的辨别荧光响应构建“与”和“或”分子逻辑门，从而为制造具有多模逻辑操作的智能LMOF提供了平台。
更新日期：2019-02-05
中文翻译：
在策略设计和蓄能的智能荧光金属有机框架中，客体诱导的多种有毒有机物和Fe 3+离子的超灵敏检测
发光金属有机框架（LMOF）是可持续应用的有前途的功能材料，其中具有良好可回收性的分析物诱导的多响应系统对于检测多种致死污染物是有益的。我们设计和建造的双官能化的，三维的Zn（II）-framework [锌3（BPG）1.5（azdc）3 ]·（DMF）5.9 ·（H 2 O）1.05（CSMCRI-1 ），使用-整合有OH基团的bpg接头和一个含H 2 azdc配体的-N═N-部分，其功能是独特的四传感荧光探针。已激活CSMCRI-1（1'）代表了迄今为止尚未报道的柱层框架，可通过呋喃西林抗生素和易爆的硝基-芳族2,4,6-三硝基苯酚进行极高选择性的荧光淬灭，可对缺少电子的分析物进行超灵敏检测。令人印象深刻的是，1'代表有史以来第一个MOF，可在同分异构体同时存在的情况下，对有毒且富含电子的4-氨基苯酚进行大量的荧光“开启”检测。密度泛函理论计算突出了支柱功能化在1'的“开启”或“关闭”响应中的特定重要性通过电子方式扩散有毒有机物，并进一步证明了框架与分析物之间的超分子相互作用。1'的荧光强度比其他竞争性金属离子显着地被痕量的Fe 3+离子猝灭，并且在Fe 3+包封时固相和溶液相中骨架的可见比色变化。1'的感应能力在所有致死性污染物的多个循环中保持不变。感应机制归因于动态和静态淬火以及共振能量转移，这与理论模拟的预测非常吻合。考虑到长期和实时监控，基于每种分析物的辨别荧光响应构建“与”和“或”分子逻辑门，从而为制造具有多模逻辑操作的智能LMOF提供了平台。
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