Abstract The concurrent production of COx-free hydrogen and multi-walled carbon filaments by thermocatalytic decomposition of methane is advantageous in the environmental and energy catalysis. In the present work, a facile “one-pot” evaporation-induced self-assembly strategy was effectively adopted to fabricate the nickel catalysts supported on mesoporous Al2O3, SiO2, TiO2, and MgO, and their catalytic activities for methane decomposition were evaluated for the first time. The structural, textural, and redox properties of the as-obtained materials were characterized using a number of analytical techniques. The nitrogen sorption analysis indicated the presence of a mesoporous structure due to homogeneous aggregation of the catalyst particles with a high specific surface area of 32–236 m2/g. Among all of the catalysts, Ni/MgO exhibited the best catalytic activity for methane decomposition (65% methane conversion at 600 °C and GHSV of 48,000 mL/(g h)). The activity increased when Ni loading increased from 25 to 55 wt%. The investigation on the correlation between catalytic performance and promoter doping effect suggests that incorporating copper into the MgO support considerably enhanced the catalytic activity and stability at high temperatures. The XPS results reveal that doping of Cu to Ni/MgO enhanced the adsorption and activation of oxygen molecules. In addition, the disordered crystalline carbon filaments with different diameters and good crystallinity were generated on the surface of the Cu-doped Ni/MgO catalysts.

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介孔 Ni/MeO（Me = Al、Mg、Ti 和 Si）：用于分解甲烷以制氢的高效催化剂

摘要 甲烷热催化分解同时生产不含COx的氢气和多壁碳丝在环境和能源催化方面具有优势。在目前的工作中，有效地采用了一种简便的“一锅法”蒸发诱导自组装策略来制备负载在介孔 Al2O3、SiO2、TiO2 和 MgO 上的镍催化剂，并评估了它们对甲烷分解的催化活性。第一次。使用多种分析技术表征所获得材料的结构、质地和氧化还原特性。氮吸附分析表明，由于具有 32-236 m2/g 的高比表面积的催化剂颗粒均匀聚集，存在介孔结构。在所有催化剂中，Ni/MgO 表现出最好的甲烷分解催化活性（600 °C 下甲烷转化率为 65%，GHSV 为 48,000 mL/(g h)）。当 Ni 负载量从 25 重量％增加到 55 重量％时，活性增加。对催化性能与助催化剂掺杂效果之间相关性的研究表明，将铜掺入 MgO 载体显着提高了高温下的催化活性和稳定性。XPS 结果表明，在 Ni/MgO 中掺杂 Cu 增强了氧分子的吸附和活化。此外，Cu掺杂的Ni/MgO催化剂表面生成了直径不同、结晶度良好的无序结晶碳丝。当 Ni 负载量从 25 重量％增加到 55 重量％时，活性增加。对催化性能与助催化剂掺杂效果之间相关性的研究表明，将铜掺入 MgO 载体显着提高了高温下的催化活性和稳定性。XPS 结果表明，在 Ni/MgO 中掺杂 Cu 增强了氧分子的吸附和活化。此外，Cu掺杂的Ni/MgO催化剂表面生成了直径不同、结晶度良好的无序结晶碳丝。当 Ni 负载量从 25 重量％增加到 55 重量％时，活性增加。对催化性能与助催化剂掺杂效果之间相关性的研究表明，将铜掺入 MgO 载体显着提高了高温下的催化活性和稳定性。XPS 结果表明，在 Ni/MgO 中掺杂 Cu 增强了氧分子的吸附和活化。此外，Cu掺杂的Ni/MgO催化剂表面生成了直径不同、结晶度良好的无序结晶碳丝。XPS 结果表明，在 Ni/MgO 中掺杂 Cu 增强了氧分子的吸附和活化。此外，Cu掺杂的Ni/MgO催化剂表面生成了直径不同、结晶度良好的无序结晶碳丝。XPS 结果表明，在 Ni/MgO 中掺杂 Cu 增强了氧分子的吸附和活化。此外，Cu掺杂的Ni/MgO催化剂表面生成了直径不同、结晶度良好的无序结晶碳丝。