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Critical Role of Redox Mediator in Suppressing Charging Instabilities of Lithium–Oxygen Batteries
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2016-06-10 , DOI: 10.1021/jacs.6b01821 Zhuojian Liang 1 , Yi-Chun Lu 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2016-06-10 , DOI: 10.1021/jacs.6b01821 Zhuojian Liang 1 , Yi-Chun Lu 1
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Redox mediators have been widely applied to reduce the charge overpotentials of lithium-oxygen (Li-O2) batteries. Here, we reveal the critical role of redox mediator in suppressing the charging instability of Li-O2 batteries. Using high temporal resolution online electrochemical mass spectrometry, we show that charging with redox mediators (using lithium bromide as a model system) significantly reduces parasitic gas evolution and improves oxygen recovery efficiency. Using redox mediator transforms the charge reactions from electrochemical pathways to chemical pathways, which unexpectedly bypasses the formation of highly reactive intermediates upon electro-oxidation of lithium peroxide (Li2O2). Such transformation reduces self-amplifying degradation reactions of electrode and electrolyte in Li-O2 cells. We further show that the improved stability associated with the redox mediator is much more pronounced at higher charging rates, owing to fast charge-transfer kinetics of the redox mediator. Together, we show that employing redox mediator not only reduces the charge overpotential but also suppresses side reactions of Li-O2 cells with improved charging rate. Our work demonstrates that transforming electro-oxidation of Li2O2 to chemical oxidation of Li2O2 is a promising strategy to simultaneously mitigate charging side reactions and achieve low overpotential for the Li-O2 batteries.
中文翻译：
氧化还原介体在抑制锂氧电池充电不稳定性中的关键作用
氧化还原介质已被广泛应用于降低锂氧 (Li-O2) 电池的充电过电位。在这里，我们揭示了氧化还原介质在抑制 Li-O2 电池充电不稳定性方面的关键作用。使用高时间分辨率在线电化学质谱，我们表明用氧化还原介质充电（使用溴化锂作为模型系统）显着减少了寄生气体逸出并提高了氧气回收效率。使用氧化还原介质将电荷反应从电化学途径转变为化学途径，这出乎意料地绕过了过氧化锂 (Li2O2) 电氧化时高反应性中间体的形成。这种转变减少了 Li-O2 电池中电极和电解质的自放大降解反应。我们进一步表明，由于氧化还原介体的快速电荷转移动力学，与氧化还原介体相关的稳定性提高在更高的充电速率下更加明显。总之，我们表明使用氧化还原介质不仅降低了电荷过电位，而且还抑制了 Li-O2 电池的副反应，提高了充电速率。我们的工作表明，将 Li2O2 的电氧化转化为 Li2O2 的化学氧化是一种很有前景的策略，可以同时减轻充电副反应并实现 Li-O2 电池的低过电位。我们表明，使用氧化还原介质不仅降低了电荷过电位，而且还抑制了 Li-O2 电池的副反应，提高了充电速率。我们的工作表明，将 Li2O2 的电氧化转化为 Li2O2 的化学氧化是一种很有前景的策略，可以同时减轻充电副反应并实现 Li-O2 电池的低过电位。我们表明，使用氧化还原介质不仅降低了电荷过电位，而且还抑制了 Li-O2 电池的副反应，提高了充电速率。我们的工作表明，将 Li2O2 的电氧化转化为 Li2O2 的化学氧化是一种很有前景的策略，可以同时减轻充电副反应并实现 Li-O2 电池的低过电位。
更新日期：2016-06-10
中文翻译：
氧化还原介体在抑制锂氧电池充电不稳定性中的关键作用
氧化还原介质已被广泛应用于降低锂氧 (Li-O2) 电池的充电过电位。在这里，我们揭示了氧化还原介质在抑制 Li-O2 电池充电不稳定性方面的关键作用。使用高时间分辨率在线电化学质谱，我们表明用氧化还原介质充电（使用溴化锂作为模型系统）显着减少了寄生气体逸出并提高了氧气回收效率。使用氧化还原介质将电荷反应从电化学途径转变为化学途径，这出乎意料地绕过了过氧化锂 (Li2O2) 电氧化时高反应性中间体的形成。这种转变减少了 Li-O2 电池中电极和电解质的自放大降解反应。我们进一步表明，由于氧化还原介体的快速电荷转移动力学，与氧化还原介体相关的稳定性提高在更高的充电速率下更加明显。总之，我们表明使用氧化还原介质不仅降低了电荷过电位，而且还抑制了 Li-O2 电池的副反应，提高了充电速率。我们的工作表明，将 Li2O2 的电氧化转化为 Li2O2 的化学氧化是一种很有前景的策略，可以同时减轻充电副反应并实现 Li-O2 电池的低过电位。我们表明，使用氧化还原介质不仅降低了电荷过电位，而且还抑制了 Li-O2 电池的副反应，提高了充电速率。我们的工作表明，将 Li2O2 的电氧化转化为 Li2O2 的化学氧化是一种很有前景的策略，可以同时减轻充电副反应并实现 Li-O2 电池的低过电位。我们表明，使用氧化还原介质不仅降低了电荷过电位，而且还抑制了 Li-O2 电池的副反应，提高了充电速率。我们的工作表明，将 Li2O2 的电氧化转化为 Li2O2 的化学氧化是一种很有前景的策略，可以同时减轻充电副反应并实现 Li-O2 电池的低过电位。
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