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Understanding the Effect of the Dianhydride Structure on the Properties of Semiaromatic Polyimides Containing a Biobased Fatty Diamine.
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2017-11-30 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.7b03026 Arijana Susa 1 , Johan Bijleveld 1 , Marianella Hernandez Santana 1 , Santiago J Garcia 1
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2017-11-30 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.7b03026 Arijana Susa 1 , Johan Bijleveld 1 , Marianella Hernandez Santana 1 , Santiago J Garcia 1
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In this work we report the effect of the hard block dianhydride structure on the overall properties of partially biobased semiaromatic polyimides. For the study, four polyimides were synthesized using aliphatic fatty dimer diamine (DD1) as the soft block and four different commercially available aromatic dianhydrides as the hard block: 4,4'-(4,4'-isopropylidenediphenoxy) bis(phthalic anhydride) (BPADA), 4,4'-oxidiphthalic anhydride (ODPA), 4,4'-(Hexafluoroisopropylidene) diphthalic anhydride (6FDA), and 3,3',4,4'-biphenyltetracarboxylic dianhydride (BPDA). The polymers synthesized were fully organo-soluble thermoplastic branched polyimides with glass transition temperatures close to room temperature. The detailed analysis took into account several aspects of the dianhydrides structure (planarity, rigidity, bridging group between the phtalimides, and electronic properties) and related them to the results obtained by differential scanning calorimetry, rheology, fluorescence and broadband dielectric spectroscopy. Moreover, the effects of physical parameters (crystallization and electronic interactions) on the relaxation behavior are discussed. Despite the presence of the bulky branched soft block given by the dimer diamine, all polyimides showed intermolecular charge transfer complexes, whose extent depends on the electronic properties of the dianhydride hard block. Furthermore, the results showed that polyimides containing flexible and bulky hard blocks turned out fully amorphous while the more rigid dianhydride (BPDA) led to a nanophase separated morphology with low degree of crystallinity resulting in constrained segmental relaxation with high effect on its mechanical response with the annealing time. This work represents the first detailed report on the development and characterization of polyimides based on a biobased fatty dimer diamine. The results highlight the potential of polymer property design by controlled engineering of the aromatic dianhydride blocks.
中文翻译：
了解二酐结构对含有生物基脂肪二胺的半芳族聚酰亚胺性能的影响。
在这项工作中，我们报告了硬嵌段二酐结构对部分生物基半芳族聚酰亚胺整体性能的影响。为了进行研究，使用脂肪族脂肪二聚二胺（DD1）作为软嵌段，使用四种不同的市售芳香族二酐作为硬嵌段合成了四个聚酰亚胺：4,4'-（4,4'-异丙基二烯二苯氧基）双（邻苯二甲酸酐） （BPADA），4,4'-氧化邻苯二甲酸酐（ODPA），4,4'-（六氟异亚丙基）二邻苯二甲酸酐（6FDA）和3,3'，4,4'-联苯四甲酸二酐（BPDA）。合成的聚合物是具有接近室温的玻璃化转变温度的完全有机可溶的热塑性支化聚酰亚胺。详细的分析考虑了二酐结构的几个方面（平面度，刚度，邻苯二甲酰亚胺之间的桥联基团，以及电子性质），并将它们与通过差示扫描量热法，流变学，荧光和宽带介电谱获得的结果相关联。此外，讨论了物理参数（结晶和电子相互作用）对弛豫行为的影响。尽管存在由二聚二胺给出的庞大的支链软嵌段，但所有聚酰亚胺均显示出分子间电荷转移络合物，其程度取决于二酐硬嵌段的电子性质。此外，结果表明，含有挠性和大块硬嵌段的聚酰亚胺变成完全无定形的，而更坚硬的二酐（BPDA）导致纳米相分离的形貌具有较低的结晶度，从而导致节段弛豫受到约束，并对其退火时间的机械响应产生很大影响。这项工作代表了基于生物基脂肪二聚体二胺的聚酰亚胺的开发和表征的第一份详细报告。结果强调了通过芳香族二酐嵌段的可控工程设计聚合物性能的潜力。
更新日期：2017-12-08
中文翻译：
了解二酐结构对含有生物基脂肪二胺的半芳族聚酰亚胺性能的影响。
在这项工作中，我们报告了硬嵌段二酐结构对部分生物基半芳族聚酰亚胺整体性能的影响。为了进行研究，使用脂肪族脂肪二聚二胺（DD1）作为软嵌段，使用四种不同的市售芳香族二酐作为硬嵌段合成了四个聚酰亚胺：4,4'-（4,4'-异丙基二烯二苯氧基）双（邻苯二甲酸酐） （BPADA），4,4'-氧化邻苯二甲酸酐（ODPA），4,4'-（六氟异亚丙基）二邻苯二甲酸酐（6FDA）和3,3'，4,4'-联苯四甲酸二酐（BPDA）。合成的聚合物是具有接近室温的玻璃化转变温度的完全有机可溶的热塑性支化聚酰亚胺。详细的分析考虑了二酐结构的几个方面（平面度，刚度，邻苯二甲酰亚胺之间的桥联基团，以及电子性质），并将它们与通过差示扫描量热法，流变学，荧光和宽带介电谱获得的结果相关联。此外，讨论了物理参数（结晶和电子相互作用）对弛豫行为的影响。尽管存在由二聚二胺给出的庞大的支链软嵌段，但所有聚酰亚胺均显示出分子间电荷转移络合物，其程度取决于二酐硬嵌段的电子性质。此外，结果表明，含有挠性和大块硬嵌段的聚酰亚胺变成完全无定形的，而更坚硬的二酐（BPDA）导致纳米相分离的形貌具有较低的结晶度，从而导致节段弛豫受到约束，并对其退火时间的机械响应产生很大影响。这项工作代表了基于生物基脂肪二聚体二胺的聚酰亚胺的开发和表征的第一份详细报告。结果强调了通过芳香族二酐嵌段的可控工程设计聚合物性能的潜力。
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