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Role of CO* as a Spectator in CO2 Electroreduction on RuO2
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2017-08-17 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b04242 Arghya Bhowmik 1 , Heine Anton Hansen 1 , Tejs Vegge 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2017-08-17 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.7b04242 Arghya Bhowmik 1 , Heine Anton Hansen 1 , Tejs Vegge 1
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RuO2-based electrocatalysts are found to be active at low overpotential toward direct electrochemical reduction of CO2 to formic acid and methanol. RuO2 can circumvent the thermodynamic bottleneck resulting from the scaling relations observed on metallic electrocatalyst, by utilizing an alternate pathway through oxygen-coordinated intermediates. Employing density functional theory based computational electrocatalysis models we show adsorbate–adsorbate interaction effects for adsorbates and reaction intermediates on the RuO2(110) surface are large and impactful to the reaction thermodynamics. We studied binding energy amendment due to adsorbate interaction (steric and electronic) with varying coverage of CO* spectators on the catalyst surface. Implications on the reaction pathways help us rationalize differences in experimentally observed carbonaceous product mix and suppression of the hydrogen evolution reaction (HER). We show that a moderate CO* coverage (∼50%) is necessary for obtaining methanol as a product and that higher CO* coverages leads to very low overpotential for formic acid evolution. Our analysis also clarifies the importance of the reaction condition for CO2 reduction to liquid fuels utilizing RuO2-based electrocatalysts.
中文翻译：
CO *的作用如在CO一个观众2上的RuO电还原2
发现基于RuO 2的电催化剂在低超电势下具有活性，可直接将CO 2电化学还原为甲酸和甲醇。通过利用通过氧配位的中间体的替代途径，RuO 2可以避免由于在金属电催化剂上观察到的结垢关系而导致的热力学瓶颈。使用基于密度泛函理论的计算电催化模型，我们显示了RuO 2上吸附物和反应中间体的吸附物-吸附物相互作用效应（110）表面大并且对反应热力学有影响。我们研究了由于吸附剂相互作用（空间和电子）以及在催化剂表面上CO *观众的覆盖范围不同而引起的结合能修正。对反应途径的影响有助于我们合理化实验观察到的碳质产物混合物和制氢反应（HER）抑制的差异。我们表明，要获得甲醇作为产品，必须有适度的CO *覆盖率（约50％），而较高的CO *覆盖率会导致非常低的甲酸释放超电势。我们的分析还阐明了利用RuO 2基电催化剂将反应条件对CO 2还原为液体燃料的重要性。
更新日期：2017-08-17
中文翻译：
CO *的作用如在CO一个观众2上的RuO电还原2
发现基于RuO 2的电催化剂在低超电势下具有活性，可直接将CO 2电化学还原为甲酸和甲醇。通过利用通过氧配位的中间体的替代途径，RuO 2可以避免由于在金属电催化剂上观察到的结垢关系而导致的热力学瓶颈。使用基于密度泛函理论的计算电催化模型，我们显示了RuO 2上吸附物和反应中间体的吸附物-吸附物相互作用效应（110）表面大并且对反应热力学有影响。我们研究了由于吸附剂相互作用（空间和电子）以及在催化剂表面上CO *观众的覆盖范围不同而引起的结合能修正。对反应途径的影响有助于我们合理化实验观察到的碳质产物混合物和制氢反应（HER）抑制的差异。我们表明，要获得甲醇作为产品，必须有适度的CO *覆盖率（约50％），而较高的CO *覆盖率会导致非常低的甲酸释放超电势。我们的分析还阐明了利用RuO 2基电催化剂将反应条件对CO 2还原为液体燃料的重要性。
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