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氢转移与甲基化:关于H-ZSM-5上的甲醇制烃反应中芳烃形成的成因
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2017-08-07 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b01643
Juan S. Martínez-Espín 1, 2 , Kristof De Wispelaere 3 , Ton V. W. Janssens 2 , Stian Svelle 1 , Karl Petter Lillerud 1 , Pablo Beato 2 , Veronique Van Speybroeck 3 , Unni Olsbye 1
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工业上正在出现将甲醇(MeOH)和二甲醚(DME)通过沸石催化转化为燃料和化学品的方法(MTH方法),作为常规油衍生方法的替代途径。经过40年的研究,对复杂反应网络的详细机械理解仍未完全完成。整个反应被描述为两个竞争的催化循环,主要由烯烃和芳烃组成,它们被甲基化,裂解或脱烷基形成流出物。在本文中,我们介绍了异丁烯与甲醇和DME的反应,作为测量烯烃和芳烃的相对形成速率的有效工具,并且我们提供了对氢转移反应的详细机理研究。我们提供的实验和理论证据表明,甲醇对异丁烯的甲基化和氢转移具有很强的竞争性,而DME则大大促进了甲基化。在较高的转化率下进行的实验有助于将结果预测到在MTH反应过程中使用MeOH或DME作为原料时获得的产物分布。



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更新日期:2017-08-07
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